石墨烯电子结构计算Vasp笔记：优化与参数详解

本篇笔记主要介绍了如何利用VASP（Vienna Ab initio Simulation Package）工具计算石墨烯的电子结构，包括能带结构、态密度、自选密度分布和光学性质。作者是在撰写毕业论文过程中，根据师哥师姐的经验，在学校集群上进行计算时整理的笔记，但强调可能存在不完善之处，期待读者指出错误。 首先，我们从石墨烯的优化开始。优化步骤主要包括以下几个关键部分： 1. 输入文件：主要包括INCAR、POSCAR、KPOINTS和vasp文件。INCAR是核心配置文件，用于设定计算参数，如体系名称（SYSTEM）、计算状态（ISTART、ICHARG、NELM、NELMIN等）以及精度（PREC）、平面波截断能量（ENCUT）、能量收敛精度（EDIFF、EDIFFG）等。 - ISTART=0 表示从头开始计算，即不存在WAVECAR文件时，系统会从零开始建立电荷密度。 - ICHARG=2 指定如何初始化电荷密度，当ISTART=0时，使用默认的全位错密度。 - NELM 和 NELMIN 分别设置电子自洽循环的最大和最小次数，以确保收敛。 - PREC=Accurate 选择高精度计算，提高结果的准确性。 - GGA=PE 是选择GGA交换--correlation函数，适合于固体材料。 - EDIFF 和 EDIFFG 设置能量收敛标准，前者用于总能量，后者用于离子动力学。 - NSW=1000 控制最大离子步数，影响结构优化过程。 - ISYM=0 停用对称性，以便更好地观察所有可能的结构。 - ISMEAR=-5 是一种特殊的 smear 函数，对于费米面附近精细结构有良好表现。 - SIGMA=0.2 设定smearing宽度，影响计算的平滑度。 2. POSCAR 文件描述了石墨烯的晶体结构，包含原子种类、比例、晶格常数等信息。 3. KPOINTS 定义了 Monkhorst-Pack 调整网格，用于采样 Brillouin zone，计算电子态。 4. LREAL=Auto 设置投影在实空间进行，这是VASP中处理非对称系统的标准选项。 在计算石墨烯的电子结构时，还需要关注能带结构（通过 DOS 或 band structure 查看），态密度（DOS），以及自选密度分布（charge density），这些可以通过分析WAVECAR和CHGCAR文件来获取。此外，光学性质如介电函数和光吸收谱可以通过计算响应函数得到。 尽管作者分享的是基础步骤，但强调可能存在错误，因此在实际应用时，需要根据具体需求调整参数，同时确保对VASP软件的理解，特别是在计算过程中可能出现的收敛问题、选择合适的k点网格和smearing策略等方面。如果有深入的理论背景，可以进一步研究GGA和LDA等不同的交换--correlation函数对计算结果的影响。最后，务必检查计算结果的合理性并与实验数据或理论预测对比，以验证模型的准确性和适用性。