Cu/AC催化剂在气相合成碳酸二甲酯中的失活机制探究

"本文详细探讨了气相法合成碳酸二甲酯过程中，采用Cu/AC催化剂的失活原因。研究人员通过一系列先进的分析手段，如XRD、H2-TPR、AAS、XPS、O2-TPD和TEM，对不同失活程度的催化剂进行了深入研究。实验结果显示，催化剂在初期主要由均匀分布的Cu2O活性物种构成，为反应提供了必要的活性组分和晶格氧。然而，随着反应的持续进行，Cu2O晶粒逐渐长大，导致晶格氧脱附温度上升和活化能增加，使得表面吸附氧转化为晶格氧的难度增大，活性下降。 此外，催化剂中的Cu2O含量减少，部分原因是Cu物种在反应中发生了聚集，这加速了催化剂的失活过程。另一个关键因素是，气相中的氧气转化为表面吸附氧后，难以有效地转化为晶格氧，从而导致表面吸附氧浓度增加。这一现象不仅导致活性组分Cu2O被氧化为非活性的CuO，降低了催化剂活性，还促进了副产物甲酸甲酯(MF)的生成，进一步影响了反应效率。 文章指出，理解催化剂失活的原因对于优化催化过程、提高碳酸二甲酯合成的效率和催化剂寿命至关重要。未来的研究工作可以聚焦于如何抑制Cu2O的晶粒长大、维持其稳定性，以及改进催化剂设计以促进氧气的有效利用，从而减少副反应的发生。这些研究结果对于开发更高效、更稳定的催化剂具有重要的理论指导意义和实际应用价值。" 关键词：催化剂工程；铜基催化剂；无氯；失活机制；氧化羰基化；甲醇；碳酸二甲酯；甲酸甲酯；晶格氧；表面吸附氧