MOF衍生CuO/CeO2催化剂在富氢CO氧化中的高效表现

"金属-有机骨架化合物为前驱体制备CuO/CeO2催化剂及在富氢条件下催化CO的氧化 (2013年)" 本文详细探讨了使用金属-有机骨架化合物（MOFs）Ce(1,3,5-BTC)(H2O)6作为前驱体来制备CuO/CeO2催化剂的过程及其在富氢环境下的CO优先氧化反应（CO-PROX）。研究中，作者以CuO/CeO2催化剂（A-600）为对照，发现不同的MOFs前驱体显著影响了催化剂中铜活性物种的分散状态。实验结果显示，B系列催化剂表面的铜存在聚集现象，这增强了催化剂对抗水蒸气（H2O）和二氧化碳（CO2）的能力。 CuO/CeO2催化剂的制备过程中，首先将Cu2+离子浸渍到MOFs Ce(1,3,5-BTC)(H2O)6中，然后通过焙烧步骤得到最终催化剂。这种特殊的制备方法可能有助于控制铜物种在催化剂表面的分布，从而影响其催化性能。X射线衍射分析（XRD）用于确定催化剂的晶体结构，透射电子显微镜（TEM）用于观察催化剂的微观形貌，而氢气程序升温还原（H2-TPR）则用于研究催化剂的还原特性，这些表征技术共同揭示了B系列催化剂上铜的聚集情况。 在富氢气氛下进行的CO-PROX反应是该研究的重点，该反应中，CO在存在过量氢气的情况下被优先氧化。B系列催化剂由于铜的聚集，表现出优于对照催化剂A-600的性能，表明这种催化剂设计策略有可能优化CO氧化反应的选择性和稳定性。这可能归因于铜聚集导致的更有效的活性中心，以及提高的抗水和CO2中毒能力。 此外，文章指出，MOFs的独特性质，如有序孔道结构、高比表面积和对客体分子的良好适应性，使其成为制备高性能催化剂的理想前驱体。通过调整MOFs中的金属离子和配体，可以定制具有特定孔径和形状的金属或金属氧化物纳米颗粒，这对于催化反应的优化至关重要。 这项研究受到国家自然科学基金和无机合成与制备化学国家重点实验室开放课题的资助。研究者们，包括徐力、陈超、王瑞、罗家还、刘云凌和张宁，分别在金属-有机骨架化合物的合成与催化以及多相催化等领域做出了贡献。 这篇2013年的论文展示了如何利用金属-有机骨架化合物的独特性质来改进CuO/CeO2催化剂的设计，以提升其在富氢条件下的CO氧化催化效率，同时也揭示了MOFs在催化科学中的广阔应用前景。