HfO2与Al2O3混合原子层沉积反应机理的DFT研究

"HfO2和Al2O3混合原子层沉积反应机理的密度泛函理论研究 (2008年)" 这篇论文基于密度泛函理论(Density Functional Theory, DFT)对HfO2和Al2O3混合原子层沉积在硅表面的反应机理进行了深入探讨。原子层沉积(Atomic Layer Deposition, ALD)是一种精确控制薄膜生长的先进技术，通过交替引入不同的化学前体，在基底表面进行自限制反应，以形成单层原子级厚度的薄膜。在这项研究中，HfCl4和Al(CH3)3被选作HfO2和Al2O3的前驱体。 论文主要关注两个关键的沉积半反应过程： 1) HfCl4与硅表面的AI-OH*发生反应，形成HfO2层。 2) Al(CH3)3与Hf-OH*结合，形成Al2O3层。 DFT计算结果显示，这两个半反应过程的机理具有相似性。它们都经历类似的过渡态和副产物消除路径。这意味着在ALD过程中，这两种氧化物的沉积可能有共通的化学机制。此外，研究还发现，随着反应温度的升高，第一个反应（HfCl4参与的反应）中的中间体解吸附作用增强，同时活化能降低，这有利于沉积过程的进行。然而，第二个反应（Al(CH3)3参与的反应）的活化能基本保持不变，说明这个反应对温度的变化不那么敏感。 关键词：密度泛函理论、介质氧化物、原子层沉积，这些标签表明研究的重点在于利用量子力学计算方法理解材料沉积的微观过程，特别是对于介电性质重要的氧化物HfO2和Al2O3的ALD过程。0641是中国图书馆分类号，对应于物理学领域，文献标识码A则表示该文是一篇具有原创性科学研究成果的学术论文。 这篇2008年的研究工作揭示了HfO2和Al2O3混合ALD过程中涉及的化学反应步骤，以及温度如何影响这些反应，为优化ALD工艺提供了理论依据，对于微电子、光电子及纳米技术等领域有着重要的应用价值。