快凝过程中的Ag团簇：密度泛函研究揭示稳定性秘密

"针对快凝过程中孤立与双二十面体Ag团簇的密度泛函研究" 在快凝过程中，金属Ag的微观结构形成受到多种因素的影响，其中包括团簇的几何形状和稳定性。这篇由蒋元祺、文大东等人发表的论文深入探讨了Ag团簇在快速凝固过程中的形态，特别关注了孤立的Ag13-Ih团簇和双二十面体（VS, ES, FS, IS）结构。这些团簇的形态和稳定性是理解非晶态Ag形成的关键。 密度泛函理论（DFT）是进行第一原理计算的一种强大工具，它被用来计算Ag团簇的结构、能量和电子特性。通过对Ag13-Ih团簇和四种双二十面体结构的分析，研究者发现IS团簇比VS、ES和FS团簇在结构稳定性方面更优。这种稳定性差异可以通过比较各种团簇的结合能、化学硬度、反应热和低温下的吉布斯自由能来解释。 结合能的高低反映了团簇内部原子间的结合强度，而化学硬度则指示了系统对外部扰动的抵抗能力。反应热则揭示了结构变化时能量的变化，低的反应热意味着结构更不易改变。这些分析结果均表明，IS和Ag13-Ih团簇具有更高的稳定性。 进一步的键参数分析揭示了稳定性的物理原因。IS和二十面体团簇的几何结构更紧密，中心原子与壳层原子间的离子键和共价键强度较大，导致了它们的稳定性。特别是，IS团簇的壳层原子间共价相互作用更为显著，这比VS、ES和FS团簇更强。 此外，电子离域性也是影响团簇稳定性的关键因素。强大的电子离域性使得电子在整个结构中更均匀分布，增强了团簇对抗外部扰动的能力，从而增加了其稳定性。 关键词如“快速凝固”、“银团簇”和“双二十面体”强调了研究的焦点，而“第一原理计算”则表明采用了理论计算方法。这项工作对于理解非晶态金属材料的形成机制以及优化其性能具有重要意义，特别是对于那些通过快速凝固工艺制备的Ag基合金。 该研究的作者来自湖南大学材料科学与工程学院，其中彭平教授作为通信作者，他的研究领域包括合金计算与设计、界面与团簇特征以及金属凝固过程模拟。这篇论文是在高等学校博士学科点专项科研基金的支持下完成的。