"钼、钨类水滑石材料的合成、结构及催化环氧化性能 (2009年),这篇论文研究了通过离子交换法制备的含有钼、钨的水滑石类催化材料,用于氯丙烯的环氧化反应。论文详细探讨了不同W/Al和Mo/Al摩尔比对催化剂性能的影响,并使用多种分析手段如IR、UV-Vis、PXRD、SEM、TGA、XPS来表征材料结构。实验结果显示,随着负载量增加,催化剂的活性和选择性有所变化,且钼、钨在材料中呈现多种配位状态。"
在该研究中,科研人员首先采用预柱撑的镁铝类水滑石与大体积的对甲基苯磺酸根进行离子交换,以此制备出不同含量的钼、钨负载的水滑石类催化材料。这种离子交换过程对材料的结构产生了显著影响,体现在有机阴离子红外吸收峰强度的变化上,同时增强了钼、钨物种的红外吸收峰,证明了离子交换在材料层间确实发生。
通过X射线粉末衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)等技术,研究人员分析了这些材料的结构特性,发现它们具有层状结构,而且随着钼、钨含量的增加,层间距有不同程度的增大。这可能有利于反应物分子的扩散和催化反应的进行。
利用热重分析(TGA)和X射线光电子能谱(XPS)进一步揭示了钼和钨在水滑石层间的配位状态。在铝-HTL中,钼呈现多种配位形态,而在钼-HTL中,只有在较高的负载量下,钼才表现出多样的配位状态。这表明钼和钨的配位环境对催化性能有直接影响。
在催化环氧化反应中,以双氧水作为氧化剂,氯丙烯为底物,研究了W、Mo-HTL的催化活性。实验结果显示,这两种材料都能催化氯丙烯环氧化,且钼-HTL的活性优于铝-HTL。具体表现为,W-HTL和Mo-HTL对氯丙烯的环氧化选择性分别达到85.2%和77.3%,而双氧水的转化率范围为41.2%至94.3%。然而,由于材料中存在多种配位形态,这可能导致H2O2的有效利用率降低。
这篇论文详细研究了钼、钨类水滑石材料的合成、结构特征及其在氯丙烯环氧化反应中的催化性能。这些研究成果对于理解金属负载型催化剂的工作机制,优化催化剂设计以及提升环氧化反应效率具有重要意义,为未来开发更高效、更选择性的催化剂提供了理论基础。