金属酞菁类大环化合物对ORR催化性能的阻抗谱分析

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本文主要探讨了金属酞菁类大环化合物(包括FePc, CoPc, 和FeCoPc2)在碱性环境中的电化学性质,特别是它们对氧气还原反应(ORR)的催化行为。研究采用了电化学交流阻抗法这一技术手段,通过 Nyquist 图谱分析了这些化合物在不同频率区域的表现,发现它们在高频和低频区呈现出两个明显的半圆特征,而在中频区则表现为压扁的弧形。 作者通过对-0.2V(相对于Hg/HgO电极)的交流阻抗谱进行等效电路拟合,建立了一种适用于空气电极ORR反应的模型。在这个模型中,金属酞菁类化合物被证实参与了伴随HO2-中间产物的2电子转移过程。这个发现对于理解ORR的催化机制具有重要意义,表明金属酞菁在碱性环境下作为催化剂的活性和效率。 文章进一步比较了FeCoPc2/C作为ORR催化剂的效果,与FePc/C和CoPc/C相比,它在减小Rc+Rct(即电阻和接触电阻的总和)方面更为显著,显示出更高的催化活性。这提示了FeCoPc2在替代贵金属铂等催化剂方面可能具有潜在的优势,因为铂资源有限且易受CO污染,这对于推动燃料电池技术的商业化应用具有重要的实践价值。 金属酞菁因其高共轭结构和化学稳定性,在染料敏化太阳能电池中的应用已经证明了其光电转化效率的提升。而在此项研究中,它作为ORR催化剂的特性,为寻找非贵金属替代品提供了新的方向。本文不仅深入剖析了金属酞菁类化合物的电化学催化性能,也为绿色能源技术的发展提供了理论支持。