石墨烯负载 Pt 纳米粒子的制备及其在氧还原电催化中的优异性能

"石墨烯载Pt纳米粒子的原位还原制备及氧还原电催化性能 (2012年)" 这篇论文详细介绍了利用改进的化学氧化还原法(Hummers法)来制备氧化石墨烯(GO)，并进一步通过聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)的功能化，实现 Pt 离子在 GO 表面的组装。这种方法的关键在于利用带正电的PDDA分子与带负电的[PtCl6]2-之间的静电相互作用，使Pt离子稳定地附着在GO表面。随后，通过原位还原技术，不仅将Pt离子还原为Pt纳米粒子，同时也将GO还原为石墨烯片(GNs)，最终得到Pt/PDDA-GNs催化剂。 与空白GNs负载的Pt纳米粒子和商业化Pt/C(JM)相比， Pt/PDDA-GNs催化剂表现出更高的氧还原活性和稳定性。这主要是由于两个因素：首先， Pt纳米粒子在石墨烯上的尺寸更小，分散度更高，这有利于提高催化活性；其次，PDDA分子与Pt原子之间的电子作用以及PDDA对Pt颗粒的钉扎效应，有效地阻止了Pt的氧化和迁移，从而增强了催化剂的稳定性。 该研究涉及的主要知识点包括： 1. **Hummers法**：一种常用的制备氧化石墨烯的方法，通过氧化鳞片石墨，使其剥离成单层或少层的氧化石墨烯。 2. **氧化石墨烯(GO)**：石墨烯的氧化形式，具有丰富的官能团，可以用于与其他物质的化学反应。 3. **聚二烯丙基二甲基氯化铵(PDDA)**：一种阳离子聚合物，其正电荷与GO表面的负电荷相互作用，使得 Pt 离子能够稳定吸附。 4. **静电作用**：带电粒子间的相互吸引力或排斥力，在本研究中用于 Pt 离子在GO表面的定位。 5. **原位还原**：在制备过程中，不移除原料或中间体的情况下，直接将氧化物还原为金属。 6. **石墨烯片(GNs)**：经过还原处理的氧化石墨烯，恢复了石墨烯的二维结构，具有优异的电导性和大表面积。 7. **Pt纳米粒子**：在催化应用中，小尺寸的 Pt 粒子具有更高的比表面积，可以增强催化活性。 8. **氧还原反应(ORR)**：电催化过程中的重要反应，对于燃料电池等能源转换设备至关重要。 9. **催化剂稳定性**：衡量催化剂在连续操作下保持其活性的能力，是评估催化剂性能的重要指标。 10. **直接甲醇燃料电池(DMFC)**：文中提到的背景应用，是一种直接将甲醇氧化为电能的绿色能源技术，对Pt催化剂的需求高。 这些知识点展示了石墨烯作为载体、纳米粒子负载技术和电催化在清洁能源领域的重要应用，以及如何通过精细调控材料的性质来优化催化剂的性能。这项工作为开发高效、稳定的Pt基催化剂提供了新的思路，对于燃料电池技术的进步具有重要意义。