OXO(X=Cl,Br)自由基与CO,NO反应机理的理论探索

"这篇文章是2012年发表在《东北师大学报（自然科学版）》第44卷第3期的一篇自然科学论文，由黄伣丽、李玥和张辉共同撰写。研究主要探讨了氯和溴氧化物自由基（OXO(X = Cl, Br)）与一氧化碳（CO）和一氧化氮（NO）自由基的反应机理，采用的是理论计算方法。在MP2/6-311+G(d,p)的量子化学计算水平上，研究人员优化了反应物、产物、中间体和过渡态的结构，并进行了简谐振动频率分析。通过内禀反应坐标（IRC）理论，他们确定了反应的最小能量路径（MEP），并在更高的MC-QCISD//MP2/6-311+G(d,p)水平上校正了能量信息。研究结果显示，这些反应中，NO与OClO的反应在动力学上最为有利，涉及氧的转移过程。这项工作对于理解大气化学中的自由基反应机制具有重要意义，特别是考虑到OClO和OBrO自由基在大气环境中的作用，以及它们与卤素氧化物的相互作用对环境的影响。" 这篇论文的研究重点是氯和溴氧化物自由基与CO和NO自由基的化学反应。自由基在大气化学中扮演着关键角色，因为它们参与了许多重要的化学转化过程，如臭氧层的形成和破坏。作者采用了先进的量子化学计算方法，包括MP2/6-311+G(d,p)水平的几何优化和IRC理论，来揭示反应的详细路径和能量变化。这种方法有助于精确预测反应的动力学行为，对于理解和预测大气污染物的化学行为至关重要。 文章指出，NO与OClO的反应在所有可能的反应路径中最具优势，这表明在特定条件下，NO可能会与OClO迅速反应，影响大气中氯氧化物的浓度。这对于评估大气污染和气候变化的影响至关重要，因为这些反应可能影响臭氧层的稳定性和全球气候模型的预测。 此外，这项研究还涉及到环境科学和大气化学领域的基础研究，对于监控和控制空气污染、理解和预测大气化学反应网络有深远的影响。通过对这些自由基反应的深入理解，科学家可以更好地预测和模拟大气中的化学过程，从而为环境保护和气候变化研究提供理论支持。