碱金属离子催化吡咯热解生成HCN机理研究

"碱金属离子对吡咯热解生成NO_x前驱物HCN机理的影响" 本文主要探讨了碱金属离子如钠离子(Na~+)和钾离子(K~+)对煤热利用过程中氮氧化物(NO_x)污染物形成的影响。具体来说，研究集中在煤中含氮有机化合物吡咯的热解过程，因为吡咯是煤中氮元素的一种模型化合物，其热解产物HCN是NO_x的重要前体。 研究人员采用了密度泛函理论(DFT)中的B3LYP/6-31+G(d,p)方法来模拟和分析碱金属离子对吡咯催化热解反应机理和路径的作用。通过理论计算，他们发现碱金属离子能够显著地促进吡咯热解生成HCN的关键反应步骤，包括内部氢转移反应、协同开环反应以及协同裂解反应。这些反应的加速有助于HCN的形成，从而影响NO_x的生成。 值得注意的是，虽然碱金属离子对上述反应有明显的催化效果，但它们对吡咯的分子异构化反应的影响相对较小。此外，研究还指出，Na~+比K~+具有更强的催化能力，能更有效地降低生成HCN的决速步活化能，进而更高效地促进HCN的形成。 这项研究的结果对于理解煤燃烧过程中NO_x排放的控制策略具有重要意义。碱金属离子的存在可以改变吡咯热解的反应途径，这为优化燃烧条件以减少NO_x排放提供了新的思路。未来的研究可能进一步探索其他碱金属离子或不同环境条件下对这一过程的影响，以便开发更有效的污染控制技术。 关键词:吡咯；热解机理；密度泛函理论；碱金属离子；HCN；氮氧化物；煤燃烧 该研究受到了国家重点基础研究发展计划(973项目)、北京市科技新星资助项目和煤燃烧国家重点实验室开放基金等多个项目的资助，体现了对这一领域深入研究的重视。作者刘吉等人在2018年9月的《煤炭学报》上发表了这一研究成果，为理解和控制煤燃烧过程中氮氧化物的生成提供了理论依据。