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多吡啶与多羧酸构建的过渡金属配位聚合物合成与性能探索
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更新于2024-07-03
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本文档深入探讨了"计算机-后端"领域中多吡啶和多羧酸架构的过渡金属配位聚合物的合成与性能研究。配位聚合物是由中心金属离子与多吡啶和多羧酸等多功能配体通过化学键合形成的高分子化合物,这类材料因其独特的结构和广泛的潜在应用而备受关注,如光致发光、磁性、催化、化学传感器、非线性光学以及气体存储等。 在特定的研究中,研究人员聚焦于多羧酸配体上不同取代基对晶体结构的影响。发现这种替换可以导致生成具有显著差异的两种晶体形式,揭示了配体结构对最终聚合物三维空间网络的决定性作用。这表明在设计和控制这类多维度的配位聚合物时,配体的选择和改性是至关重要的,因为它们直接影响着化合物的自组装行为和功能特性。 多吡啶以其π电子系统和多功能性在配位聚合物中扮演关键角色,其与多羧酸的结合形成了一种三维的平行链状(PCU)网络结构,这种结构在三维超分子化合物中极为罕见。然而,由于配位框架对反应条件的敏感性,实现可预测的、可控的配位聚合物合成仍然是一个挑战。作者团队致力于通过研究多羧酸和多吡啶配位聚合物,探索更为精确的合成策略,以便更好地控制这些复杂体系的性能。 近年来,该领域的研究进展主要集中在构建新型三维结构的配位聚合物,尤其是在空间尺度更大的体系中,如具有更长间隔的多吡啶和多羧酸配位网络。这些工作不仅扩展了我们对过渡金属配位聚合物的理解,也为开发具有新颖功能和高效性能的新材料提供了理论基础。 总结来说,这篇论文的核心内容围绕多吡啶和多羧酸架构的过渡金属配位聚合物的合成方法优化、结构调控以及这些化合物在不同应用领域的性能评估。它强调了配体选择、结构设计与反应条件对最终产品性能的关键影响,为进一步推动这一领域的科研创新提供了有价值的数据和理论支持。
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多吡啶和多羧酸架构的过渡金属
配位聚合物的合成及性能研究 第一章 绪论
6
(e)
Figure 1.5(a)立方结构;(b)类金刚烷结构;(c)二维到三维平行穿插,穿插
单元为波浪形的二维面;(d)二维到三维平行穿插;(e)四重穿插的金刚石型结
构
2.2 合成方法及影响因素
2.2.1 合成方法
金属有机配位聚合物,其概念简单的说,是作为配位中心的金属离子与有机配
体通过自组装反应得到的具有无限网络结构的配合物,热稳定性好。但是,想要获
得预期空间结构的配合物时,在选择适当的金属离子和有机配体方面,如今仍是一
大难题。不过,也恰恰因为如此,才赋予了金属有机配合物独特的魅力,得到了非
常多化学研究工作者的重视,成为他们不懈奋斗的研究课题。早期的 MOFs 合成方
法里,溶剂法、扩散法
[44]
、溶胶凝胶法是常见的主要方法。这些方法操作简单,反
应过程便于观察,但形成的产物结构较简单,热稳定较差,而目前使用最广是水(溶
剂)热法
[43]
。水热法是将金属化合物与配体及水溶液放于密闭的容器中(硬质玻璃
管或聚四氟乙烯反应釜等),在一定高温和高压下使化合物溶解并在缓慢的降温过
程中生成晶体。受此启发,将溶剂水换为溶解性较好的有机溶剂时,就是溶剂热法。
由于水(溶剂)热法反应温度可以人为的设定,且处在密闭系统中而对外界环境变
化不敏感,成为现今应用最广的合成晶体方法。随着晶体工程学的发展,合成方法
也在不断改进,也引入了新的合成技术(超声、微波、组合筛选、电化学等)
[45-48]
,
这些都极大促进了配位聚合物的研究进展。
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多吡啶和多羧酸架构的过渡金属
配位聚合物的合成及性能研究 第一章 绪论
7
2.2.2 合成的影响因素
对 MOFs 的合成中,除了要考虑选择合适的合成方法外,其自组装过程中的影
响因素也是我们必须要主要考虑的。通过查阅大量文献资料,主要有反应温度、反
应物摩尔比、中心金属离子、有机配体、溶剂、溶液 pH 值等影响因素
[49-61]
。由此
可以看出,设计合成预期结构新颖性能优异的 MOFs,仍将是我们面临的主要难题
和研究方向。后面介绍几种影响因素对配合物结构的影响:
Forster 等人
[62-63]
利用 Co(II)离子与马来酸反应,在其他条件相同下,分别在不
同温度下(60/100/150/190/250℃)进行反应,得到的产物结构差异很大(Figure 1.6)。
Figure 1.6 不同温度时对应的不同产物空间结构
1995 年 Lucia Carlucci 课题组发表在 J. Am. Chem. Soc.上的一篇文章中,通过
调节 Ag 离子与吡嗪配体在乙醇溶液中的摩尔比,在其他条件不变时,得到了化学
组成及空间结构不同的晶体
[64]
。1:1 时,形成一维链状结构(Figure 1.7a); 1:
2 时,形成二维空间结构(Figure 1.7 b); 1;4 时,形成三维网状结构(Figure 1.7
c)。
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多吡啶和多羧酸架构的过渡金属
配位聚合物的合成及性能研究 第一章 绪论
8
(a) (b) (c)
Figure 1.7 在不同的反应物配比下得到的三种不同产物
2006 年王恩波等人
[65]
分别用 Zn(II)、Ag(II)、Pb(II)、Cd(II)、Nd(II)五种同的金
属离子分别和 1,1′-biphenyl-2,2′-dicarboxylate acid (简称 dpa)合成了五个结构不
同配位聚合物,分子式分别为[Zn(dpa)(H
2
O)]
n
(a)、 [Ag
2
(dpa)]
n
(b)、 [Pb
6
(dpa)
4
O 2 ]
n
(c)、 [Cd
2
(dpa)
2
(phen)
2
(H
2
O)
2
]
n
(d)、 [Nd
2
(dpa)
3
(H
2
O)
2
]
n
(e)(Figure
1.8)。
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