氮掺杂分子筛的Brønsted酸中心性质：密度泛函理论研究

"含氮分子筛表面Brønsted酸中心性质的密度泛函理论计算，朱培岑，戴卫理，研究了氮取代对ZSM-5分子筛酸中心的影响，采用B3LYP方法和基组进行计算，发现氮化后酸中心强度可增强或减弱。" 本文主要探讨了含氮分子筛的表面Brønsted酸中心的性质，这是在催化领域中的一个重要研究方向，因为这类分子筛具有独特的择形选择性和酸碱双功能催化活性。含氮分子筛，特别是氮掺杂的ZSM-5分子筛，因其在石油炼制、化学品合成以及环保等领域的潜在应用，引起了广泛的关注。 研究者们采用密度泛函理论(Density Functional Theory, DFT)的计算方法，具体是利用Gaussian03软件中的B3LYP函数和6-31(g)、6-311G(d,p)基组，对氮原子替换前后的Al-ZSM-5分子筛的Brønsted酸中心进行了深入研究。Brønsted酸中心通常指的是四面体结构的AlO4单元，其中质子H可以迁移。当氮原子取代一个氧原子时，形成AlO3N四面体，质子H可以在N和剩余的三个O原子间迁移。 计算结果显示，氮原子的引入可以显著改变酸中心的结构和性质。质子迁移能和质子亲和势的变化表明，氮化的Brønsted酸中心的酸性可以增强或者减弱，这取决于氮原子的具体位置和周围环境。这样的结构变化可能会影响分子筛的催化性能，特别是在酸性反应条件下的催化反应选择性和效率。 此外，文章还讨论了这些酸中心与氨(NH3)分子的相互作用，这对于理解分子筛在氨合成、氨分解或氨吸附等反应中的行为至关重要。通过计算这些相互作用，可以为设计更高效的氮化分子筛催化剂提供理论指导。 这篇论文提供了关于含氮分子筛酸中心性质的详细理论计算，揭示了氮掺杂如何影响分子筛的酸性，对于优化分子筛催化剂的设计和改进催化过程具有重要的理论价值和实际意义。同时，该研究也为后续实验研究提供了理论基础和参考依据。