C20异构体稳定性：从头计算揭示Ring>Cage>Bowl

本文是一篇发表于2005年的自然科学论文，标题为"C20三个异构体稳定性的从头计算研究"，作者为张国、张明瑜和孙家锺，他们在吉林大学理论化学研究所和理论化学计算国家重点实验室进行了深入研究。研究对象是C20碳原子团簇的三种主要异构体：碟型(Bowl)，笼型(Cage)和环型(Ring)。研究采用了高级量子力学方法，如哈特利-福克(HF)、B3LYP、MP2和QCISD，以及6-31G和6-31G*两个不同水平的基组来计算这些异构体的结构和稳定性。 研究结果显示，C20的环形结构(Ring)被认为是最稳定的，其次是碟形结构(Bowl)，而笼形结构(Cage)则相对较低。Cage型异构体虽然违反了"五元环隔离规则"，即在一个封闭的碳骨架中不允许有连续的五个五边形环，但其结构的稳定性源于分子轨道的离域特性。这种离域电子分布有助于原子间的有效结合，减少因结构扭曲带来的张力，使得Cage型C20能够在理论上克服规则限制而保持稳定。 论文的关键点包括从头计算技术的应用，密度泛函理论的使用，以及轨道多中心特性的探讨。此外，文中还提到了关于C20稳定性研究的争议，如Stefan等人用MR-MP2方法的实验结果表明Cage和Bowl相近的能量，而Almlof等人则认为在不同层次的理论计算中，Ring和Cage的稳定性有所变化。Sokolova等人的观点也暗示了对C20稳定性问题的不同理解。 该论文不仅提供了C20异构体稳定性的定量分析，而且深化了我们对碳簇结构和稳定性规律的理解，为后续的理论研究和实验探索奠定了基础。通过这篇论文，读者可以了解到如何利用量子化学计算方法预测和理解复杂碳簇的结构行为，这对于材料科学、化学物理等领域具有重要意义。