第一性原理研究：W3O10团簇负载对TiO2(110)表面结构与电子性质的影响

"TiO2(110)表面负载W3O10团簇的构型和电子结构，朱佳，金华，采用基于第一性原理的分子动力学和量子力学相结合的组合方法，对非化学计量比富氧型钨氧化物团簇W3O10在TiO2(110)表面的负载构型和电子结构进行研究，发现负载后TiO2表面的电子结构发生变化，失去半导体特性，表面功函上升。" 本文详细探讨了在TiO2(110)表面负载W3O10团簇的结构和电子性质。研究采用了先进计算方法，即基于第一性原理的分子动力学和量子力学的结合，这有助于深入理解非化学计量比的富氧型钨氧化物团簇W3O10与TiO2表面的相互作用。 作者朱佳和金华发现，最稳定的负载构型是W3O10团簇通过其端部的氧原子和钨原子，与TiO2(110)表面形成四条Ti—O键和两条W—O键，牢固地吸附在表面。这种吸附方式对TiO2表面的电子结构产生了显著影响。负载W3O10后，电子从TiO2表面转移到团簇，使得TiO2失去了其典型的半导体特性，同时导致表面功函的增加。 氧化钨（WOx）因其独特的性质，如催化活性、电致变色和多样的敏感特性，在多个领域中有着广泛的应用。例如，它在催化反应、电极材料和传感器设计等方面都展现出优异性能。而负载在不同基底如Si、SiO2、TiO2、Al2O3、SiO2、ZrO2及活性炭上的氧化钨研究已经积累了大量数据，表明负载可以改变氧化钨的性能并影响其应用效果。 在TiO2上负载氧化钨的特定案例中，Ren等人的研究表明，氧化钨改性的TiO2催化剂在酸化反应中表现出优良的催化稳定性和性能。这归因于氧化钨与TiO2间的强相互作用，使得TiO2表面能稳定氧化钨物种。另一方面，Bondarchuk和Kim等人的实验通过STM和其他表征技术揭示了W氧化物团簇在TiO2(110)表面的不同沉积形态，如WO3的环状三聚物。 本研究为理解W3O10团簇在TiO2(110)表面的吸附机制提供了理论基础，同时也为设计新型功能性材料，特别是改进的氧化钨-TiO2复合材料的催化性能提供了指导。这些研究成果对于优化能源转换和存储设备，以及开发高性能传感器等方面具有重要价值。