开源软件包tgcd用于分析热释光发光曲线

⃝⃝可在www.sciencedirect.com上在线获取ScienceDirectSoftwareX 5（2016）112原始软件出版物www.elsevier.com/locate/softxtgcd：用于分析热释光发光曲线彭军a，刘军，董志宝a，韩凤青ba中国兰州市东岗西路320号中国科学院寒区旱区环境与工程研究所b中国接收日期：2015年9月21日;接收日期：2016年6月1日;接受日期：2016年6月3日摘要热释光（TL）辉光曲线广泛应用于剂量学研究。许多商业和免费分发的程序被使用去卷积TL发光曲线。本文介绍了一个开源的R软件包tgcd来进行热释光发光曲线分析，如动力学参数估计、发光峰模拟和峰形分析。TL发光曲线可以根据基于LambertW函数的单阱-单复合中心（OTOR）模型导出的一般阶经验表达式或半解析表达式该软件包提供了一个交互式环境来初始化参数，并提供了一个自动化的“试错”协议，以获得最佳的拟合结果。一阶、二阶和一般阶辉光峰（曲线）根据许多简单的动力学模型来模拟。该软件包是使用Fortran和R编程语言的组合开发的，以提高效率和灵活性。c2016作者。由Elsevier B.V.发布。这是CC BY许可下的开放获取文章（http：//creativecommons. org/licenses/在/4。0/）。关键词：热释光发光曲线;反卷积;模拟; R软件包代码元数据当前代码版本v1.9此代码版本使用的代码/存储库的永久链接https://github.com/ElsevierSoftwareX/SOFTX-D-15-00066法律代码许可证GPL-2或GPL-3使用的代码版本控制系统使用Fortran 77、Fortran 90和R的软件代码语言、工具和服务编译要求、操作环境依赖性R软件如果可用，链接到开发人员文档/手册https://github.com/ElsevierSoftwareX/SOFTX-D-15-00066/blob/master/README.pdf问题支持电子邮件pengjun10@mails.ucas.ac.cn1. 动机和意义热致发光（TL）是材料在加热时发射的光，其由吸收的能量的发射产生大多数半导体或绝缘体显示TL辉光曲线，当电荷载流子释放时，该曲线由一个或多个峰热释光发光曲线分析的目的是估计参数，然后可以用来描述发生的热释光过程*通讯作者。电子邮件地址：pengjun10@mails.ucas.ac.cn（J. Peng）。在材料[1]。一些计算机程序已被开发，以适应TL辉光曲线 。 许 多 人 使 用 商 业 软 件 作 为 运 行 平 台 。 使 用Mathematica软件，Pagonis等人[1]提供了遵循一级、二级和一般级动力学的发光曲线的TL数据分析的综合示例。Harvey等人[2]和El-Hafez等人[3]使用MATLAB软件拟合一阶TL发光曲线。Afouxenetron等人[4]采用电子表格程序拟合一般阶TL发光曲线。Kiisk [5]使用Mathcad程序拟合一阶TL辉光曲线的几个常见解析近似。一些研究还使用PEAKFIT和PEAKFIT软件程序来拟合TL发光http://dx.doi.org/10.1016/j.softx.2016.06.0012352-7110/c2016作者。由Elsevier B.V.发布。这是CC BY许可下的开放获取文章（http：//creativecommons. org/licenses/by/4. 0/）。J. Peng等人/SoftwareX 5（2016）112113=-曲线[6，7]。用于TL辉光曲线反卷积的两个独立且可免费访问的软件包是TLanal [8 ]和Glowfit [ 9 ]，TLanal [ 8]拟合一阶、二阶和一般阶动力学，Glowfit [9]拟合一阶动力学。鉴于许多研究人员无法获得商业软件，使用商业软件作为运行平台在很大程度上导致了程序的限制性再分配。此外，一些流行的程序（如TLanal和Glowfit）被设计为只能在Microsoft Windows操作系统下工作，因此对于非软件工程师来说是黑盒。或者，R是用于统计计算和图形的自由软件环境[10]。此外，R可以在各种操作系统（Linux，Windows和MacOS）上运行。它也被认为是一种开发良好，简单，有效的编程语言。R可以很容易地与Fortran、C++和C等外部编程语言进行通信。可接受的运行速度可以通过用Fortran或C++编写程序的耗时部分并使用接口将其链接到R来实现[11]。先前已经报道，TL发光曲线反卷积可以产生不可靠的拟合结果，同时在数学上是正确的[9]。TL发光曲线的分析依赖于使用仔细测量的数据集，因为测量中的任何错误都可能导致计算机程序中的错误结果[1]。曲线拟合方法应用特定的理论模型时应极为谨慎，得出结论时应极为谨慎[12]。此外，复杂发光曲线的去卷积可能不会收敛到唯一的结果，除非施加足够严格的约束[5]。复杂的发光曲线由强烈重叠的峰或具有非常差的统计数据组成，可以通过设置约束或固定特定参数来解决[9]。在R包tgcd中，使用Fortran子程序MINPACK [ 13 ]实现的固定参数在拟合过程中保持不变。May和Parlington [14]首先提出了一个一般级动力学方程，其动力学阶数b的范围为1至2，用于一级和二级动力学之间的中间情况。二十多年来，一般的动力学已最常用于分析TL发光曲线。最近，Kitis和Vlachos[15]基于使用LambertW函数的一个陷阱-一个复合中心（OTOR）模型开发了TL辉光峰的新半解析表达式Sadek等人[16，17]发现，即使在其他TL表达式失败的情况下，开发的OTOR TL表达式也可以准确描述TL辉光峰。Sadek等人[18]提出，OTOR TL表达式是最适合用于实验辉光曲线去卷积的表达式，因为应用这些表达式的峰值拟合方法可以提供辉光峰活化能的准确值，无论是再捕获还是复合占主导地位。在R软件包tgcd中，可以根据Kitis等人提供的一般阶经验表达式对辉光曲线进行去卷积。[19]半解析表达式使用Sadek等人[20]和Kitis等人[21]概述的LambertW函数从OTOR模型中获得。两种不同类型模型的拟合方程在R软件包的用户手册中有详细介绍（永久链接见代码元数据表第7行），因此在此不再赘述。拟合质量由品质因数（FOM）衡量[22]。从数学上讲，TL发光曲线的拟合是一个病态问题，拟合结果对初始参数的选择非常敏感。为了获得合理的拟合结果，必须对不同初始参数的拟合过程进行优化。在Harvey等人开发的MATLAB程序中[2]，例如，使用先前从文献中收集的与峰位置和活化能相关的知识作为起点，反复优化参数，直到获得最佳可能的拟合。还提出了一种差分进化算法，用于自动初始化光激发光（OSL）衰减曲线的起始参数[23]。该算法已在R包numOSL中成功实现[24]。然而，对于拟合TL发光曲线，这类随机算法是不切实际的，因为未知参数的数量是非常大的相比，在OSL衰减曲线。因此，大多数现有程序通常需要用户提供的初始参数。辉光曲线分析（GCA）程序[25]提供了一种自动搜索辉光峰位置的算法，但通过该方法初始化的某些峰可能需要在运行程序[9]之前进行手动调整它表明，拟合质量更依赖于比其他参数的辉光峰的位置[26]。TLanal [8]和Glowfit [9]软件都提供了一种方便直观的方法来初始化参数，方法是使用鼠标点击峰值最大值所在位置的发光曲线R软件包tgcd提供了一种类似的方法，可以在鼠标的帮助下定位每个发光峰的峰值温度（Tm）和峰值强度（Im在执行时，自动绘制原始发光曲线数据的图形，以提示用户定位每个发光峰的坐标（x Tm，y ImR包还提供了一种替代方法，通过使用矩阵来存储初始参数猜测值来初始化参数[5]。然而，只有在分析的TL剂量计类型的每个辉光峰的峰位置和活化能已经很好地确定的情况下，该方法才是可行的[2]。对于由多个辉光峰组成的复杂辉光曲线，此参数计数器初始化方法可能是繁琐的。为了使用户能够获得最佳拟合结果，R软件包提供了一个自动化的由于该过程是使用Fortran语言编程的，因此“试错法”协议非常有效。产生最低FOM值的拟合参数将被视为最佳拟合结果。然而，114J. Peng等人/SoftwareX 5（2016）112Fig. 1.使用自动“试错”方案的TL发光曲线去卷积流程图。Fnew和Fold分别表示从当前和先前随机试验中最小化的FOM值。W表示计算出的优化辉光峰的最大总半宽，MWT表示由用户指定的辉光峰的允许最大总半宽的阈值，D表示计算出的峰温度之间的最小距离，MDT表示由用户指定的峰温度之间的允许最小距离的阈值，i表示随机试验的当前数目，以及Nstart表示由用户指定的随机试验的允许总数或者通过与不可区分的峰值温度严重重叠的辉光峰值。在这种情况下，所获得的参数从物理角度来看可能是无意义的。在R包tgcd中，通过设置表示允许的最大辉光峰总半宽度的阈值mwt来避免具有大的总半宽度的辉光峰的出现，并且通过设置表示允许的峰温度之间的最小距离的阈值mdt通过这些方式，程序将被提示接受辉光峰具有更小的总半宽和更可区分的峰温度的拟合结果。使用自动“试错法”方案获得复杂辉光曲线的有意义拟合结果的流程图见图。1.一、动力学模型可以提高我们对物理过程研究[27]。比如他们可用于研究动力学参数的影响关于发光峰的特征性质[1，28]。然而，大多数现有的程序设计的TL辉光曲线反卷积不提供例程来模拟TL辉光峰或分析辉光峰的形状。一阶、二阶和一般阶辉光峰的热释光过程可以分别使用Randall-Wilkins、Garlick-Gibson和May-Parkley动力学模型进行模拟Sunta [28]提供了这些传统模型的详细描述。在某些条件下，OTOR模型也可能导致一阶、二阶和中间动力学级辉光峰[29]。Pagonis等人。[1]使用这些动力学模型，使用Mathmatica模拟各种动力学级的TL发光峰。R软件包tgcd提供了数值例程来根据这些动力学模型模拟辉光峰。使用称为DLSODA [30，31]的强大Fortran子程序求解常微分方程，其中将计算TL强度的温度值由用户作为向量提供该程序还可用于通过求和模拟由多个辉光峰组成的辉光曲线。总而言之，开发R包tgcd的目的是：（1）实现一个开放的、易于访问的使用可在各种计算机和操作系统上移植的数值软件包;（2）实现灵活有效的优化策略，使TL发光曲线反卷积容易获得最佳拟合结果;（3）提供方便的数值例程，根据几个简单的动力学模型模拟TL发光峰（曲线）;（4）提供方便的数据导入/导出和高质量的图形输出。2. 软件描述R包tgcd是自包含的，不依赖于任何其他外部R包。程序使用Fortran开发，并使用接口由R包装。包含来自GLOCANIN 项 目 [32 ， 33] 的 两 个 参 考 发 光 曲 线（Refglow002和Refglow009）的数据集被捆绑到该软件包中。表1提供了该软件包中可用的数据集和函数的摘要。该软件包使用各种运行平台进行评估，其最新版本（版本1.9 ） ， 包 括 用 户 手 册 ， 可 从 Comprehensive R ArchiveNetwork（CRAN）（http://CRAN.R-project.org/package=tgcd）下载。该软件包可以通过以下两个步骤下载并安装到R软件中：（1）通过在R控制台中输入命令install.packages（为了模拟辉光峰，用户需要提供参数，例如捕获电子的初始浓度（n0）、频率因子（ff）、活化能（ae）、加热速率（hr）等。对于辉光曲线去卷积，用户必须提供存储在两列数据帧（或矩阵）中的温度和TL信号值。 可以使用R内部函数read.table（）将数据集加载到R控制台中。需要指定的其他参数J. Peng等人/SoftwareX 5（2016）112115表1最新版本的R软件包tgcd（1.9版）中的数据集和函数摘要功能/数据集来自GLOCANIN项目的Refglow参考发光曲线Refglow 002和Refglow 009simPeak（）模拟一阶、二阶和一般阶辉光峰simqOTOR（）根据OTOR模型使用准平衡近似模拟辉光峰tgcd（）根据基于LambertW函数的一般阶经验表达式或半解析表达式对热释光发光曲线进行去卷积图二.用于初始化、约束和修复参数的对话表。表中的值是可修改的。用户有责任确保所有初始参数都在其各自的范围内。对于辉光曲线拟合，包括辉光峰的数量，被解卷积的最大值（npeak）、允许的最大随机试验次数（nstart）、允许的最大辉光峰总半宽（mwt）、允许的峰温之间的最小距离（mdt）等。一旦计算终止，就可以自动生成显示模拟或解卷积辉光峰的图。用户还可以指定一个文件来保存配合数据以供进一步使用。3. 说明性实例本节提供了一些例子。前两个示例用于辉光曲线反卷积， 一般阶经验表达式和基于LambertW函数的半解析表达式;第三个例子用于辉光峰模拟;最后一个例子用于多峰辉光曲线模拟。3.1. 辉光曲线反褶积对于第一个例子，GLOCANIN项目[32]的合成发光曲线Refglow002被解卷积为四个使用一般顺序的经验表达式的辉光峰。该人造辉光曲线是根据Randall-Wilkins模型模拟的四个辉光峰的总和通过点击鼠标从发光曲线中选择所有峰最大值后则将自动生成对话表（如图2所示）。可以修改表中的值以约束或修 复 参 数 。 INTENSE （ min ， max ， ini ） 、 ENERGY（min，max，ini）、TEMPER（min，max，ini）和bValue（min，max，ini）分别表示发光峰的峰强度、活化能、峰 温 度 和 动 力 学 阶 数 最 后 一 列 由 逻 辑 值 （ TRUE 或TRUE）组成，如果用户希望在优化过程中修复任何参数，也可以修改一旦优化过程终止，将自动生成参考发光曲线Refglow002的拟合结果（如图3所示）。图3的上部和下部分别示出了拟合的辉光峰和残差。图3显示该程序与Refglow002合成发光曲线拟合良好。估计的参数（峰强度INTENS、活化能ENERGY、峰温度TEMPER、动力学级数b值和频率因子ff）和形状参数（tem-1）116J. Peng等人/SoftwareX 5（2016）112==图3.第三章。Refglow002合成发光曲线的四个去卷积发光峰，使用一般阶经验表达式。将对应于峰的左侧和右侧的半强度（T1和T2）、峰的左侧和右侧的半宽度（d1和d2）、总半宽度thw和辉光峰的对称因子sf的温度输出到R控制台中。建议读者查阅Pagonis等人的教科书[1]详细介绍了峰形分析。最小FOM值（0.0086%）与先前研究中报告的结果一致[5，9，32]。每个辉光峰的拟合信号值可以以CSV格式写入文件（图4）并保存到当前工作目录。该文件可以使用广泛可用的电子表格程序打开对于一个更现实的例子，我们使用基于LambertW函数的OTOR TL表达式将GLOCANIN项目[33]的实验TL发光曲线Refglow 009解卷积为9个发光峰（具有r V值An/Am<1的插值，其中An和Am分别是重新捕获和重组概率系数）。在600 Gy剂量辐照下测量的LiF-700（LiF：Mg，Ti）的参考辉光曲线Refglow 009显示出高温峰的复杂性，并且由于其复杂性，它是最有趣的辉光曲线之一。这些重叠峰使拟合过程复杂化，并且先前的研究报告该发光曲线的拟合结果不是唯一的[5，9，33]。不同程序之间的拟合结果不仅在解析发光峰的数量上不同，而且在它们的位置和形状上也不同[33]。运行10条随机路径（nstart）所需时间不到20s 10）对于这个复杂的发光曲线。 拟合结果见图。 五、最小FOM值为0.75%，显著小于Mathcad（FOM= 1.12%）[5]、GlowFit（FOM= 1.35%）[9]和pro报告的值。在GLOCANIN项目中使用的克B（FOM= 1.7%）[33]。只有采用更多的辉光峰才能获得更好的拟合结果[4，33]。3.2. 辉光峰（曲线）模拟对于第三个例子，分别使用Randall-Wilkins和Garlick-Gibson模型模拟一阶和二阶辉光峰。一阶辉光峰的模拟结果如图所示。 6（A）。图的上部和下部分别示出了TL强度和捕获电子浓度随温度的变化。模拟终止后，将自动评估辉光峰的峰形。模拟的发光峰值也可以保存到CSV格式的文件中（与图1相同）。 4）. 图 6（B）和(C)显示了初始电子陷阱浓度对一阶和二阶辉光峰形状的影响，分别由Pagonis等人[1]研究。对于一级发光峰，初始电子陷阱占据率的变化不影响峰温的位置。然而，在二阶辉光峰的情况下，峰值温度的位置随着初始电子陷阱浓度的增加而降低。Pagonis等人[1]通过改变OTOR模型中陷阱中电子再俘获的概率系数（An）与复合中心中电子与空穴复合的概率系数（Am）的比值，获得了一阶和二阶辉光峰。Sadek[34]使用类似的方法来模拟一阶和二阶辉光曲线，以测试计算机化的辉光曲线反卷积算法。对于最后一个例子，根据J. Peng等人/SoftwareX 5（2016）112117图四、拟合结果以CSV格式保存列B、C和D分别显示温度值、观察到的TL信号值和拟合的TL信号值列OTOR模型采用准平衡近似。对于前三个辉光峰，An与Am的比率显著小于1（即，复合概率大于再捕获概率），并且峰为一级动力学。在最后两个发光峰中，An与Am的比率设定为等于1，并且峰具有二级动力学。最后，将使用相同温度值序列模拟的五个辉光峰相加，以产生多峰辉光曲线，如图1中的黑线所示。 6（D）。4. 影响和结论如上所述，热释光曲线反卷积是一个病态问题。当采用不同的初始参数时，模型可能收敛到各种局部极小值。因此，对于由重叠辉光峰组成的复杂辉光曲线拟合结果。一般来说，这一过程是繁琐和耗时的.与现有的程序相比，R包tgcd采用了自动化的初始参数，以获得TL辉光曲线反卷积中的最佳拟合结果。该程序还提供了选项，以指定允许的最大总半宽辉光峰和峰温度之间的最小距离，以获得复杂辉光曲线的有意义的拟合参数。理论上，获得最佳拟合结果的概率随着随机试验次数的增加而增加。图5中提供的参考发光曲线Refglow009的所得拟合证明自动化最小FOM显著小于先前研究中报告的FOM。此外，用于参数初始化的传统方法（即，一个接一个地手动初始化参数）随着所考虑问题的维度的增加而变得越来越不切实际。R软件包tgcd提供了一个交互式环境，使用户可以轻松地初始化模型，对参数施加约束，并修复任何参数。此包中的函数还支持方便的数据导入/导出和高质量的图形输出。此外，使用LambertW函数从OTOR模型导出的半解析表达式基于118J. Peng等人/SoftwareX 5（2016）112图五.使用基于LambertW函数的OTOR TL表达式，测量的辉光曲线Refglow009的九个去卷积辉光峰。一个物理模型，可以准确地拟合实验辉光峰，即使在饱和的情况下。然而，据我们所知，有没有公开访问的程序，可以采用这些最近开发的OTOR热释光表达式解卷积热释光发光曲线。因此，我们将这些新表达式合并到最新版本的R包中，并使程序对所有用户开放。最后，R允许创建复杂而灵活的数据处理例程，这些例程在现有程序中不可用。大多数用于分析热释光发光曲线的程序都侧重于发光曲线的反卷积。与此相反，这里介绍的R软件包还提供了使用几个简单的动力学模型模拟TL辉光峰（曲线）和分析辉光峰形状的例程。这些动力学模型在包中提供的可以证明有用的理解的TL过程中管理的辉光峰和各种动力学顺序的辉光峰的特性。在这方面，该软件包提供了一个全面的数值工具，用于分析TL辉光曲线。我们邀请用户使用该程序或根据自己的特定TL发光曲线分析要求调整程序致谢我们要感谢A.J.J. Bos提供GLOCANIN项目的参考发光曲线来测试我们的程序。本工作得到国家重大基础研究发展计划（批准号：2013CB956000和2012CB426501）的资助。J. Peng等人/SoftwareX 5（2016）112119见图6。(A)用Randall-Wilkins模型模拟的一阶辉光峰。(B)五个一阶辉光峰模拟不同的初始电子陷阱浓度。(C)五个二阶辉光峰模拟不同的初始电子陷阱浓度。(D)辉光曲线由五个辉光峰组成，根据OTOR模型使用准平衡近似模拟。引用[1] 放大图片作者：Pagonis V，Kitis G，Furetta C.热释光的数值与实际练习。纽约：Springer Science and Business Media，2006。[2] Harv eyJA，Rodrigues ML，Kearfott KJ. 一种计算机化的发光曲线使用MATLAB对WinREMS热释光剂量计数据进行了GCA分析。应用放射性同位素2011;69（9）：1282-6。[3] El-HafezAI，Yasin MM，Sadek AM. 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