（）（）下一页=⃗⃗软件X 16（2021）100849原始软件出版物Sas-temper：用于拟合小角散射数据的软件，可提供自动再现性表征William T.放大图片创作者：John A.阿奇博尔德ba美国田纳西州橡树岭市橡树岭国家实验室中子散射部，邮编37831b计算机科学和数学部橡树岭国家实验室，橡树岭，田纳西州37831，美国ar t i cl e i nf o文章历史记录：2021年8月23日收到收到修订版，2021年10月12日接受，2021年保留字：小角散射再现性表征模拟退火a b st ra ct小角度X射线和中子散射数据的分析既耗时又充满了非线性最小二乘最小化过程固有的挑战。这些困难由于数据的信息内容相对有限，软件sas-temper通过自动化重复的过程解决了前两个问题，独立的适合单个数据集，并自动分析生成的结果集。sas-temper的输出使用户能够轻松决定是否需要额外的数据拟合。结果集的绘图和分析还简化了参数搜索空间的细化©2021由Elsevier B.V.发布这是CC BY许可下的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/）中找到。代码元数据当前代码版本v0.3.1用于此代码版本的代码/存储库的永久链接https://github.com/ElsevierSoftwareX/SOFTX-D-21-00155Code Ocean compute capsule N/A法律代码许可证BSD-3条款许可证使用git的代码版本控制系统使用Python的软件代码语言、工具和服务编译要求，操作环境依赖性sasmodels，numpy，scipy，PyYAML，matplotlib如果可用，链接到开发人员文档/手册N/A问题支持电子邮件hellerwt@ornl.gov1. 动机和意义X射线和中子的小角散射（SAS）（分别为SAXS和SANS）被广泛用于长度尺度从1 nm到100 nm的块体材料表征，并且是探测无序材料的一些最佳工具测得的SAS强度分布由等式（1）给出（1）[1，2]。正如所有衍射方法一样，不可能反演方程。（1）恢复真实的空间密度ρr，因为测量的强度严格是一个实数，正数。数据分析要求通过将从候选模型计算的强度分布与测量数据进行比较来进行结构的建模。已经开发了许多具有可计算SAS强度的模型，包括简单形状，例如球体和椭球体，以及表示不太容易的模型I（q）=Vρ（λr）e−iq·r2d3r（一个）可视化的想法，如复杂的互穿相[3]。 为了帮助SAXS和SANS从业人员，提供了几个软件包-样品中的电子或核散射长度密度为ρr。在整个样品体积V上进行积分。参数q是动量传递，大小为q4π sin（θ）/λ，其中2θ是散射角，λ是X射线或中子的波长。*通讯作者。电子邮件地址：hellerwt@ornl.gov（William T. Heller）。https://doi.org/10.1016/j.softx.2021.100849AGES已经被实现用于使用这些模型拟合数据，如Sasview[4]、SASFit[5]和NIST中子研究中心工具[6]。重要的是，这些软件包可供社区下载，以适应他们自己的数据。这些软件包还包含关于每个模型的大量文档，这进一步增加了它们对用户社区的价值对于SAXS和SANS的从业者来说，建模仍然是一个相当大的挑战，因为所研究的材料不是高度有序的，所研究的长度尺度是100nm到200 nm。2352-7110/©2021由Elsevier B. V.出版这是CC BY许可下的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/）。可在ScienceDirect上获得目录列表SoftwareX期刊主页：www.elsevier.com/locate/softxWilliam T. 放大图片作者：Mathieu Doucet，Richard K. 阿奇博尔德软件X 16（2021）1008492超过1000 nm，并且数据的信息含量低。对于所研究的系统，最合适的模型可能并不明显。例如，Sasview的sasmodels包包括60多个不同的模型[4]。此外，物理上不合适的模型可能仍然适合SAS数据集。通过使用一组以上不同的参数，也可以用一个模型同样很好地拟合SAS数据集。因此，数据分析既具有挑战性又耗时。新手经常依赖专家的帮助，例如在实验进行的设施中支持他们的仪器科学家现代化设施提供的高通量使得在一次行程中研究数十个样品或样品条件成为可能。最后，现代仪器的高通量限制了对鳄鱼科学家的访问。研究工作中的瓶颈导致设备生产率降低。需要一个更有效的工具来建模SAS数据，以便更好地利用从业者开发Sas-temper是为了使用Sasview[4]采用的sasmodels包中实现的各种模型来的目标sas-temperature是：提供对sasmodels中实现的各种模型的简单命令行访问，包括使用用户开发的模型的功能。提供一种简单的方法来定义和约束数据拟合过程中使用的模型参数。自动执行多个独立拟合运行的过程，以表征拟合的重现性。分析独立数据拟合运行期间发现的模型集，以了解其收敛程度，并揭示拟合SAS数据的参数空间的性质。为用户提供结果的图形表示，便于检查。2. 软件描述2.1. 软件构架sas-temper的一般工作流程如图所示。1.一、该程序是用Python编写的（ www.python.org ）。要运行sas- temper ，用户提供一个YAML格式的配置文件（yaml.org），该文件由程序解析以获取拟合参数。参数集包括模型参数和指定最小化过程的参数，如输入数据文件、输出的命名约定和要执行的拟合数量。存储库中提供了示例配置文件。必须提供的模型参数来自要使用的特定sasmodels[4]模型。配置文件需要参数的名称及其范围上的约束，以便在拟合过程中使用。手册中提供了参数文件及其内容的说明 在代码库的拟合引擎使用修改的模拟退火算法[7]来执行每个独立拟合，并且用户指定要执行多少个独立拟合。虽然独立的配件很容易服从并行化，但目前还没有在sas-temper中实现。在每个独立拟合结束时，生成的模型强度轮廓作为ASCII文本文件输出，该文件在文件 头 中 包 含 有 关 结 果 的 详 细 信 息 。Matplotlib（www.matplotlib.org）也被使用以PNG格式输出数据和模型强度曲线图，便于用户查看。在生成了集合中的所有模型之后，sas-temper将对模型集合进行特征化。确定各种参数的平均值和标准偏差，Fig. 1. sas-temper的工作流程和结构示意图。用户提供一个配置文件，该文件被解析以告诉装配引擎要做什么。拟合引擎生成一组模型，供用户查看每一个独立的配件完成。当整套模型完成后，其被表征并且结果被提供给用户。各种模型参数之间的Pearson相关系数。在这部分过程中，Matplotlib用于以PNG格式输出简化的χ2与参数值的关系图，这使得可以快速确定在拟合过程中是否发生了合理的收敛。如果需要细化，这些图还可用于确定在额外的拟合轮还输出所有参数对之间的参数相关性图，以补充计算的Pearson相关系数。该程序从命令行运行，无需用户干预，这也使得使用sas-temper成为可能作为在X射线或中子散射束线处的实验期间的自动化工作流程的一部分。 将数据拟合与其他软件工具集成，例如用于识别用于数据分析的最合适模型的机器学习方法[8]，作为更大工作流程的一部分，具有提高科学生产力的巨大潜力。随着用户设备向自动化数据简化方向发展，工作流的使用具有更大的吸引力，而sas-temper非常适合集成到自动化工作流中。2.2. 软件功能Sas-temper提供了对Sasview的sasmodels包中所有一维形状因子模型的访问[4]。虽然并不是sasmodels的所有功能都可以通过sas-temper访问，但是可以访问使用该包对一维、方位角平均数据建模所需的目前无法通过sas-temper访问二维版本的形状因子模型。每个模型都有一组参数，可以在数据拟合期间使用。YAML配置文件是这个小组[8]早期的成果，也利用了sasmodels[4]中的模型·····William T. 放大图片作者：Mathieu Doucet，Richard K. 阿奇博尔德软件X 16（2021）1008493用于配置sas-temper的参数。YAML格式的模型和参数的完整列表在代码库的“documentation”目录中提供在sas-temper中实现的模拟退火算法[7]对自由参数采用严格的约束，以确保仅使用物理上真实的值可以通过四种可能的方式指定参数约束。• 固定[价值]• 线性[最小值，最大值]• log [最小值，最大值]• 整数[最小值，最大值]关键字“fixed”、“linear "和”integer"是不言自明的，但应该注意的是，“fixed "和”linear“的值始终是浮点数。当使用“log”指定参数时也可以链接通过使用“coupled "关键字并提供要链接的所需参数的名称，将一个参数的值转换为另一个参数。在SAS模型[4]中可以指定为多分散的任何参数，意味着它具有影响计算强度分布的值的分布，也可以在SAS回火中指定。仅可使用内置的多分散性分布，并且它们在sas-temper文件中描述。不能使用用户定义的多分散性分布。也可以在数据分析期间应用结构因子模型，这也记录在上述YAML文件中。结构因子模型被指定为主模型中Sasview[4]的一个突出特点是能够开发和使用自定义模型。在代码存储库的“examples”目录中提供了一个使用sas-temper与Sasview兼容的自定义模型相所有强度分布可以与所采用的仪器的分辨率函数进行卷积（即，（如有），如有提供。它表示由仪器组件的物理尺寸（例如孔径和检测器像素）以及所采用的波长分布宽度引起的q值的不确定性[9]。SANS数据的分辨率函数通常与数据简化软件输出的数据一起提供，作为数据文件中每个q值σq（q）处q不确定性分布的高斯半峰全宽。当分辨率信息作为4列ASCII数据文件中的第四列提供时，Sas-temper能够读取分辨率信息，其中[q，I（ q），σI（q），σq（q）]，其中σI（q）是强度的不确定性SAXS数据分析通常不需要计算模型强度分布与仪器分辨率函数的卷积，因为σq（q）通常很小，可以忽略不计。分辨率卷积方法是一个简单的数值积分，在sas-temper中实现。3. 说明性实例第一个例子应用的sas-temper提出的是modeling模拟SAS数据从一个球体。正在建模的数据（包括模拟高斯噪声和实验不确定性）是使用先前开发的工具生成的[8]。数据、sas-temperature配置文件和sas-temperature输出的结果集合（在这里进行了总结）可以在gitlab存储库的“examples/script”目录中找到。该示例的模型中的自由参数是背景、球体的散射长度密度、溶剂的散射长度密度和半径。通过sas-temperature提供给用户的图的示例在图1中呈现。二、数据和模型强度曲线图（图2A）显示了模型的适用性和拟合质量，这对于确定模型是否物理合理或用于分析的q范围是否适当是有用的。在图中所示的数据的情况下。在图2A中，用户可以选择使用较低的最大值再次执行拟合，Q.一个例子直方图的值发现一个参数，半径（图。 2 B），提供了拟合可重复性的简单度量（注意存在的值的范围）。χ2与球体的散射长度密度的关系图（图1）。2C）揭示了它不是用于在该示例中对数据进行建模的结构的定义特征。然而，球体的散射长度密度与溶剂的散射长度密度的关系图（图2D）显示了两个参数之间近乎完美的相关性。这两个参数之间的皮尔逊积差相关系数为0.999995，可在包含结果集分析的文件中找到。这两个参数之间的差异是计算的模型强度分布的真正定义特征，并且结果表明，能够约束这两个参数中的一个将导致更明确的拟合结果。本例显示了sas-temper输出的各种图用于解释SAS数据建模结果的实用性。这里介绍的sas-temper的第二个说明性示例涉及应用程序对测量的SAS数据进行建模，这需要使用集成到程序中的仪器分辨率卷积。该程序应用于从第5代聚酰胺-胺树枝状聚合物（也称为G5 PAMAM树枝状聚合物）在含有100 mM 1-乙基-3-甲基咪唑鎓氯化物的D2 O溶液中收集的数据。SANS数据是在橡树岭国家实验室的Spectron中子源使用EQ-SANS仪器在25 ℃下收集的[10]。在这种情况下，在拟合中采用了强度配置文件、使用的配置文件和结果集合可在gitlab存储库的“exam-ples/script”目录中找到。在数据分析开始时，起始参数的合理范围未知。自由参数为模型的背景、尺度、半径和模糊参数.在进行第四次数据最终拟合之前，使用sas-temper图图3A呈现了具有输入数据的模型强度分布的完整最终集合。该图不是由sas-temper提供的，但它说明了当采用对参数值的适当约束时最小化算法的有效性。 图3B和图3C示出了对于两个不同的参数（模糊球半径和模糊参数），如通过χ2测量的拟合质量如何改善的图。这些图显示了这两个参数在四代拟合中的行为，这些拟合使用的约束条件在连续几代拟合中使用sas-temper输出的结果进行了更改。有趣的是，在这个拟合示例中，四个自由参数之间存在大量的强相关性和反相关性。radius和fuzzy参数是强反相关的，这在gitlab存储库的“examples/applications”目录中提供的sas-temper输出的相关性图中以及图1的镜像相似性中很清楚。 3 B和C。4. 影响SAS-temper源于几年来开发的用于模拟脂质双层SANS数据的想法和方法[12对来自这些系统的SANS数据进行建模会带来一些挑战，例如需要多个模型来完全拟合数据William T. 放大图片作者：Mathieu Doucet，Richard K. 阿奇博尔德软件X 16（2021）1008494◦图二. sas-temper使用简单球体模型建模数据时提供的结果图示例。(A)使用以下参数绘制的模型强度分布（-）集输入数据（）。所有的模型都非常相似。(B)从结果集生成的半径直方图。(C) χ2与散射长度密度的关系球体，SLD。（D）溶剂的散射长度密度sld_solvent，相对于sld作图。图三. 使用sas-temper进行拟合优化。(A)使用sas-temper（红线）找到的最终一组模型强度曲线使用模糊球模型拟合G5 PAMAM树枝状聚合物SANS数据（黑色空心圆）[11]。结果来自第四代细化。(B)χ2与球的半径，半径。（丙） χ2与future参数future。在（B）和（C）中，四代拟合优化以黑色（第一），绿色（第二），红色（第三）和青色（第四和最后）显示。（关于此图例中颜色的参考解释，请读者参考本文的网络版本类似地，但是可以是或可以不是同样物理上真实的和高度相关的参数。自动分析集合参数和用于可视化结果集的图的输出以及参数之间的关系简化William T. 放大图片作者：Mathieu Doucet，Richard K. 阿奇博尔德软件X 16（2021）1008495这一过程中过去需要手工完成的部分。sas-temper提供的自动化为SAS数据建模人员节省了大量时间，可以在发布之前优化数据分析，以及在数据分析的初始探索阶段，其中所研究的系统不太了解。将sas-temper应用于Sasview[4]的sasmodels包中可用的任何模型的能力意味着这些方法可以应用于任何建模SAS数据的任务这些模型都有很好的文档记录，并经过了广泛的测试。任何新的模型被合并到sasmodels中，sas-temperature的用户都可以立即使用。此外，可以使用自定义模型，只要它们与Sasview兼容[4]。因此，来自各种科学学科的更广泛的用户社区可以使用sas-temper中提供的集合生成和表征方法。5. 结论sas-temper程序为SAS从业者提供了新的数据分析工具，该工具利用了sasmodels包中为社区标准软件Sasview实现的模型[4]。虽然许多SAS从业者更喜欢使用图形用户界面来执行数据拟合，但Sasview[4]中提供的界面非常出色。自动重复拟合数据以表征结果的再现性并向用户提供结果的几个图形表示以促进其评估的能力加快了传统上的动手过程。重要的是，使用简单的配置文件和无人值守运行的能力有助于将sas- temper并入可以在大规模用户设施（诸如中子散射设施和同步加速器）处实施的自动化工作流程中。这些功能对于高通量仪器特别有用，因为支持它们的仪器科学家的时间非常宝贵。提高这些设施生产力的其他将sas-temper集成到具有自动数据简化和机器学习方法的工作流程中，用于对数据进行分类，以便使用最佳方法对其进行建模[8]，这可以极大地改善用户体验和大型X射线和中子散射设施的生产率。竞合利益作者声明，他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系，可能会影响本文报告的工作致谢这项研究的一部分是由橡树岭国家实验室的实验室指导研究和发展计划（LDRD-8235）赞助的，由UT-巴特尔有限责任公司管理，为美国。S.能源部。这项研究使 用 了 橡 树 岭 国 家 实 验 室 运 营 的 能 源 部 科 学 用 户 设 施 办 公 室Spectrometer中子源的资源。这项工作得益于Sasview应用程序的使用，该应用程序最初是在NSF奖励DMR-0520547下开发的。SasView包含的代码是由欧盟的地平线2020研究和创新计划在SINE2020项目下资助开发的引用[1]放大图片作者：A.被不均匀固体散射。J Appl Phys 1949;20（6）：518-25.http://dx.doi.org/10.1063/1.1698419网站。[2]Guinier A，Fournet G. 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