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科学讲座3(2022)100026高热稳定性多孔钙铝水滑石催化剂用于高效碳酸盐合成邓文杰a,b,c,1,姚杰a,d,刘伟,1,石磊a,b,刘伟沈阳化工大学资源化学与材料教育部重点实验室,沈阳110142b沈阳化工大学工业化学与能源技术研究所,沈阳110142c地球、生命和环境科学,科学和工程研究生院,富山大学,Gofuku 3190,富山930-8555,日本d富山大学工学院应用化学系,富山市五福3190,930-8555,日本A R T I C L E I N F O A B S T R A C T保留字:催化化学碳酸二甲酯酯交换碳酸丙烯酯固体碱在碳中和时代的背景下,通过化学催化转化温室气体CO2是一种强有力的手段。以CO2和石油衍生的环氧烷烃为原料生产高价值碳酸盐物质被认为是实现碳减排和能源转型的绿色经济途径 我们发现了一种多孔钙铝水滑石材料(Ca-AlHT),并发现其对酯交换(碳酸酯合成中的重要反应)具有优异的催化能力。Ca-AlHT催化剂中的Ca12Al14O33晶相不同于可溶性金属氢氧化物、有机卤化物盐等均相碱性催化剂,也不同于常见的固体碱性催化剂CaO,后者在长期催化过程中难以回收,失活严重。Ca-Al HT催化剂中的Ca12 Al 14O33晶相在4000 min的有效催化过程中表现出更稳定的催化性能(63%转化率和100%选择性)。Ca12Al14O33的特殊晶相结构即使在900 ℃的极高温度下也能保持稳定而CaO作为参比催化剂,对催化体系中的微量H2O非常敏感,催化剂立即失活Ca-Al HT具有超强的碱强度、大的碱量和多级孔道系统的快速传质是其优异催化性能的主要原因本文的视频可以在j.sctalk.2022.100026上找到。https://doi.org/10.1016/图和表图1.一、以CO2为原料的绿色DMC合成路线[1].作者单位:沈阳化工大学资源化学与材料教育部重点实验室,沈阳110142。电子邮件地址:d2072106@ems.u-toyama.ac.jp(J. Yao),shilei@syuct.edu.cn(L. Shi)。[1]这些作者对这项工作作出了同样的h tt p://dx. 多岛或g/10。1016/j。我的天啊。20 22. 1 0 0 02 6接收于2022年5月2日;接受于2022年5月6日27 7 2 - 56 93/©2022TheA ut hors. 由E lsevierL td提供。 这是CCBY许可证下的一项操作(http://creaitivecommons.com/)。或g/li ce ns s/by/4.0/)。可在ScienceDirect上获得目录列表科学讲座杂志首页:www.elsevier.es/sctalkW. Deng等人科学讲座3(2022)1000262图二、不同方法制备的Ca 2Al 1-c样品和Ca 2Al 1催化剂在900 °C焙烧后的XRD图谱。图3.第三章。共沉淀法制备的Ca 2 Al 1催化剂的TG-DTA曲线。W. Deng等人科学讲座3(2022)1000263图四、(A)Ca 2 Al 1-c、(B)Ca 2 Al 1-900-c、(C)Ca2Al1-900-g和(D)Ca2Al1-900-h样品的SEM图像。图五、不同固体碱催化剂的氮吸附-脱附等温线。W. Deng等人科学讲座3(2022)1000264图六、不同固体碱催化剂的CO 2-TPD曲线。图7.第一次会议。不同固体碱催化剂的PC和MeOH酯交换结果。图8.第八条。 在300、550和900 °C下煅烧的Ca 2 Al 1催化剂的XRD图案。W. Deng等人科学讲座3(2022)1000265图9.第九条。Ca/Al比对催化剂活性的影响。图10个。 反应时间对PC酯交换的影响。图十一岁70 °C时的动力学曲线。W. Deng等人科学讲座3(2022)1000266图12个。PC/MeOH摩尔比对PC酯交换的影响。图13岁Ca4Al1-900-c催化剂的催化稳定性评价。图十四岁新鲜的和用过的Ca 4 Al 1-900-c催化剂的XRD图。W. Deng等人科学讲座3(2022)1000267打赌图十五岁失活机理研究。表1不同固体碱催化剂的物理性质催化剂S a(m2/g)Db(nm)Vc(cm3/g×10−2)Ca2 Al116.84731.60113.310Ca2 Al19.74425.9766.328Ca2 Al18.86132.8687.281aBET表面积;b平均孔径;c总孔体积。表2不同Ca-Al催化剂的碱性分布催化剂弱碱(mmol/g)中强碱(mmol/g)强碱(mmol/g)总碱量(mmol/g)T1 200 °C<200 T2 450 °C< 450 °CCa2 Al10.0340.1450.2040.383Ca2 Al10.0480.0460.0950.189Ca2 Al10.0350.0070.0880.130表3催化剂制备方法和煅烧温度对PC酯交换反应的影响。催化剂PC Conv. (%)选档(%)DMC收率(%)DMCHMCHPMCCa2 Al15.4318.6558.3223.031.01Ca2 Al118.3737.6044.6417.766.91Ca2 Al160.4999.510.260.2360.19Ca2 Al115.053.4363.4333.140.51Ca2 Al17.6332.0340.5727.402.44Ca2 Al155.4998.910.130 0.9654.89钙铝14.3011.1762.1626.670.48Ca2 Al15.2722.1755.6522.181.17Ca2 Al153.5395.873.740.3951.32反应条件:常压,PC/MeOH = 1/6,催化剂用量= 3wt%,反应温度= 70 °C,反应时间=2h。CRediT作者贡献声明邓文杰:概念化,方法论,数据管理,软件. Jie Yao:软件,验证,写作石磊:监督、调查、撰写&致谢本工作得到了辽宁省自然科学基金创新能力提升联合基金(2021-NLTS-12- 02);辽宁省教育厅重点研究与地方服务项目(LDB 2019005)的支持;姚杰感谢资助JSPS研究员(JSPS KAKENHI 22 J11458);邓文杰感谢JST SPRING(JPMJSP2145)的财务援助。申报利益作者声明,他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系,可能会影响本文报告的工作。参考[1]W . 登湖,澳-地Shi,J.Yao,Z.张,碳酸丙烯酯与甲醇酯交换合成碳酸二甲酯的研究进展,碳资源。Convers 2(2019)198-212.W. Deng等人科学讲座3(2022)1000268邓博士毕业于沈阳化工大学,获理学学士和理学硕士学位,目前正在攻读博士学位。在富山大学邓先生于2021年获得JST下一代开创性研究支持。她的研究主要集中在固体碱催化剂的设计和开发及其在碳酸酯合成中的应用姚博士分别在沈阳化工大学和富山大学获得学士和博士学位。姚先生于2022年 4月获得日本学术振兴会青年科学家研究奖学金,并成为富山他的研究主要集中在1。分子筛催化剂的设计开发及其在碳一催化中的应用; 2.新反应路线的设计与实现; 3.工业催化剂的开发与应用。博士Yao开发了超强碱固体碱催化剂,并成功应用于年产100万吨碳酸二甲酯的生产目前,博士。姚正克服了沸石催化剂在工业应用中的寿命问题,研制的催化剂产品已进入工业化中试阶段姚明发表了超过20篇高水平论文发表在Nat.通信: ACS Nano、ACS Catalysis、CEJ等。拥有授权专利20多项,转让专利技术2项。他主持和参与的企业和学术项目超过20亿日元。教授石磊是沈阳化工大学的教授。彼亦为教育部特色资源化学工程与材料重点实验室副主任及山东实达盛华化工集团有限公司首席研究领域主要集中在新能源、工业催化、精细化学品以及开发合成高效固体酸碱双功能催化剂的新技术和新先后获辽宁省“百千万人才工程”、辽宁省教育厅杰出人才和创新人才、沈阳市首批科技管家和特派员辽宁省和沈阳市。彼为中国化学会稀土催化专业委员会委员、工程热化学专业委员会青年委员、中国化学会精细化学专业委员会青年委员及辽宁省化学会资源化学与材料专业委员会秘书长作为项目负责人,先后研究完成了16项项目,包括中华人民共和国科技部重点专项、国家自然科学基金、教育部留学基金、国家重点实验室开放项目、多项辽宁省科技厅、教育厅和沈阳市项目以及多项与企业的合作项目。施教授的科研经费超过1000万元。施的H指数为16,在AccountsChem等国际期刊上发表高水平论文40余篇。结果:ACS目录号:CEJ,J. Catal.,等拥有授权专利50多项,转让专利技术10解决了多项行业共性关键问题,开发了多项专有技术,致力于通过中试将实验室小规模
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