DFT研究揭示锂在石墨负极充放电过程中的最优位置与途径

本文主要探讨了石墨作为锂离子二次电池负极材料的充放电过程，通过使用量子化学的密度泛函理论（DFT）-B3LYP/6-31G(d)方法进行深入研究。作者黄宗浩等人针对锂沿石墨层的两种堆积结构——Zig-zag和Arm-chair方向进行了嵌入与脱出过程的计算分析。 研究结果显示，锂嵌入石墨的过程是一个储能过程，系统的能量会在锂进入碳原子正投影位置，即C-C键区域时达到最高，这是因为在这个位置锂与碳原子之间的相互作用最强，形成较高的能垒。然而，当锂到达苯环中心投影位置时，能量显著降低，被认为是锂最理想的嵌入位置，这表明Arm-chair方向的嵌入路径更为有效，因为沿着这个方向的能垒较低。 另一方面，锂在石墨表面的附着也被发现是一个储能过程，其中苯环中心上方是最常发生石墨表面近程附着的位置。这一发现对于理解石墨负极在实际电池中的行为至关重要，因为它揭示了锂在充放电过程中可能的扩散路径和吸附行为。 锂离子电池的广泛应用得益于石墨的高比容量、长循环寿命和经济性，而这篇论文的计算结果有助于优化电池设计，提高其性能。通过DFT的研究，科学家们能够预测和控制锂在石墨中的分布，这对于提升电池的能量密度、稳定性和安全性具有重要的指导意义。 总结来说，这篇2005年的论文深入探讨了石墨负极在锂离子电池充放电过程中的物理化学行为，通过量化计算提供了关于锂嵌入和附着的关键信息，为改进电池技术提供了科学依据。