DFT研究：噻吩在Ni(100)表面的脱硫机理与H2S反应性对比

"反应吸附脱硫顺序脱硫机理的DFT研究" 本文是一篇首发论文，主要探讨了反应吸附脱硫的顺序作用机理，采用的是先进的密度泛函理论（DFT）方法。作者籍静静、赵亮和高金森通过这项理论对噻吩（一种常见的石油中的硫化物）在镍（Ni）表面的脱硫过程进行了深入研究。他们发现在Ni(100)表面上，噻吩有三种可能的吸附位置，即hol-0、hol-45和top-0，其中hol-0位置的吸附强度适中，其脱硫反应最为容易。 同时，文章对比了H2S在氧化锌（ZnO）和纯锌（Zn）上的反应性。结果显示，H2S在ZnO上进行脱硫反应的活化能为2.50eV，而在Zn上仅为2.34eV，这意味着H2S更倾向于与Zn反应生成ZnS和H2。这为理解硫化物在不同材料表面的反应行为提供了重要参考。 在讨论Ni与ZnO共同作用下的脱硫过程时，研究发现仅第一步，即噻吩在Ni表面的脱硫，其能垒较低（平均约为0.49eV）。然而，后续的NiS还原和ZnO吸收H2S的过程需要较高的活化能（分别为2.71eV和2.50eV），这使得这些反应难以进行。这一发现与实验观察到的现象不一致，实验中ZnO吸收H2S是快速反应，而噻吩在Ni表面的脱硫是速率控制步骤，这表明传统的顺序作用脱硫机理可能并不完全适用于实际的反应过程。 关键词涉及噻吩、反应吸附、脱硫机理以及密度泛函理论，表明该研究关注的是石油精炼过程中硫化物的去除技术，并利用高级计算方法揭示了新的反应细节。该研究对于优化石油加工过程中的脱硫工艺，降低环境污染，提高石油产品的质量和经济性具有重要意义。同时，对于催化剂设计和反应机理的理解也提供了宝贵的理论支持。