焙烧温度对Fe-Mn吸附剂高温煤气脱硫性能影响及机理

"本文研究了焙烧温度对Fe-Mn基吸附剂在中高温煤气脱硫性能的影响及作用机理，重点关注了焙烧温度对吸附剂物理化学性质和脱硫效果的关联。" 在中高温煤气脱硫领域，吸附剂的选择和制备工艺对其性能至关重要。本研究选取了Fe/Mn摩尔比为7:3的7F3M系列复合氧化物吸附剂，并对其进行了详细的分析。通过对吸附剂的孔结构特性和活性组分形态的表征，发现焙烧温度是决定吸附剂性能的关键因素之一。随着焙烧温度的升高，吸附剂的比表面积和孔体积起初逐渐增大，这有利于提高吸附剂对硫化物的吸附能力。当温度达到600℃时，这两个参数达到峰值，表明此时的吸附剂具有最优化的孔隙结构，能提供更大的接触面积以利于硫化反应。 然而，进一步增加焙烧温度会导致吸附剂表面烧结，从而引起比表面积和孔容的急剧下降。烧结会减少吸附剂内部的孔隙，限制了气体分子的扩散和吸附，降低了脱硫效率。此外，研究还发现吸附剂的还原性随焙烧温度升高而降低，这对铁和锰活性组分的存在形态有直接影响。还原性减弱可能导致铁和锰更倾向于形成不活泼的化合物，而非有利于脱硫的活性形式。 在硫化反应过程中，吸附剂的活性组分与硫化温度密切相关。较高的硫化温度会降低铁锰各形态活性组分的化学反应能力，影响脱硫效果。具体来说，Fe3O4在硫化反应中扮演着关键角色，其含量直接影响吸附剂的脱硫性能。在实际应用中，600℃焙烧得到的7F3M600吸附剂在2000 h-1的空速和500℃的硫化条件下表现出最佳的脱硫行为，脱硫效率超过99%，并且能在30小时以上保持高效稳定的运行，最高硫容量可达45.56 gS/100 g吸附剂。 这项研究揭示了焙烧温度对Fe-Mn基吸附剂性能的复杂影响，为优化吸附剂制备工艺提供了理论依据，对于提高中高温煤气脱硫效率具有重要的实践指导意义。同时，通过热程序还原(TPR)等技术对吸附剂的还原和硫化性能进行深入研究，有助于进一步理解吸附剂的脱硫机制，为开发更高效的吸附材料提供理论支持。