锂离子电池老化模型：基于磁场探测的SEI层分析

工程科学与技术，国际期刊21（2018）35完整文章锂离子电池老化模型参数：使用磁场探测的SEI层分析Parmender Singha， P.K.，Neeta Khareb，Chaturvedica印度拉贾斯坦邦Banasthali大学欧洲经委会系bLeclanché SA，Avenue des Sports 42，1400，Yverdon-les-Bains，瑞士c印度北方邦加济阿巴德SRM大学欧洲经委会系。阿提奇莱因福奥文章历史记录：2017年10月26日收到2018年1月12日修订2018年1月17日接受在线发售2018年保留字：锂离子电池老化磁场探测SEI建模A B S T R A C T随着锂离子（Li-ion）电池在从固定应用到汽车工业的各种应用中的使用越来越多，其老化机制及其影响因素已成为当今的一大关注。老化可以被定义为由于不可逆的物理和化学变化如内阻上升、电解质分解、电极破裂和固体电解质界面（SEI）改性/生长而导致的电池性能的劣化。本研究的目的是研究和分析SEI层生长在阳极使用一种新的非侵入性磁场探测（MFP）的行为。COMSOL Multiphysics ®中开发了一个基于著名的JohnNewman伪二维方法的三维模型据观察，磁场响应（MFR）是负相关的SEI生长。研究了阳极©2018 Karabuk University. Elsevier B.V.的出版服务。这是CCBY-NC-ND许可证（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。1. 介绍锂离子电池是电动汽车和混合动力汽车（EV和HEV）以及其他汽车应用作为电源的首选[1]。锂离子电池的效率、性能、循环寿命和日历寿命正成为关键问题，特别是对于汽车应用[2]。电池性能损失，如能量损失、功率损失、容量衰减和热问题是由于老化引起的关键问题[3，4]。需要精确的建模技术和广泛的研究来了解导致这些损失的老化现象[5，6]。为了促进研究人员和他们解决老化问题的努力，美国先进电池委员会（USABC）一直将HEV电池的日历寿命定为15年，EV电池的日历寿命定为SEI层的沉积是在前几个充电循环期间电池的形成过程的必要部分。SEI层保护电解质材料免于进一步耗尽。它还可以保护充电的阳极免受腐蚀，因为在电池初始充电期间，电解质材料与阳极材料发生剧烈反应[8]。由于不可逆的副反应，*主要通讯作者。作者：陈文彬电子邮件地址：parmender1979@yahoo.com（P. Singh），neeta.leclanche.com（N.Khare）。由Karabuk大学负责进行同行审查在循环过程中，在阳极处发生不期望的SEI层生长，这是容量衰减和功率损耗的主要原因[9]。本研究论文高度关注使用MFP方法的老化参数（SEI层生长）分析。SEI层生长和MFP方法的实验分析源自参考文献[10，11]。文献[12，13]给出了初始方法的实验证明。方法学部分简要介绍了所采用方法的数学方程。结果和讨论部分详细阐述了模拟结果，突出了电池循环对SEI层、阳极SoC及其对外加磁场的响应的影响。最后在结论部分总结了所有的基本结果。2. 方法该模型研究了锂离子电池的老化行为，通过在充电和放电循环期间与外部磁场接触，以获得给定的一组材料特性。该模型以锂石墨（LiC6）为负极，锂锰氧化物（LiMn2O4）为正极，六氟磷酸锂（LiPF6电池的详细规格见表1。在模拟过程中，我们可以预期https://doi.org/10.1016/j.jestch.2018.01.0072215-0986/©2018 Karabuk University.出版社：Elsevier B.V.这是一篇基于CC BY-NC-ND许可证的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。可在ScienceDirect上获得目录列表工程科学与技术国际期刊杂志主页：www.elsevier.com/locate/jestch@tLFl命名法符号ClCsJlJsgSEI过电位电解液中锂离子浓度：mol=m3/mol固体中锂的浓度为10mol/l=m3/l电解液中的电流密度A=m2tDlFREBHFlvdf固体中的电流密度A=m2平均摩尔活度系数充电/放电时间电解质扩散系数普适气体常数108：314J=mol：K法拉第电场V=m洛仑兹力磁场A=m磁通密度下标阳性阴性分离器的固体l电解质有效副寄生的Li锂x;y;z笛卡尔坐标方向参考文献均衡漂移速度m=s希腊符号/升/selesrl;effrs;effrr电解质相电位固相电位缩略词锰酸锂锂锰氧化物LiC6锂化石墨孔隙率，电解质孔隙率，固体电解质中的有效电导率S=m固体中的有效电导率S=mΩLi2CO3碳酸锂SoC充电状态SEI固体电解质相间MFP磁场探测MFR磁场响应电导率梯度36页。 Singh et 其他/工程科学 和 技术，国际期刊21（2018）35● 李表1锂离子电池规格。规格值正极材料LiMn2 O4阳极材料LiC6（石墨）电解质LiPF6（EC：DMC= 1：2）容量25 AhOCV 4.1 V类型棱镜离子表现出顺磁性，并影响外部磁场因此，在充电和放电过程中，锂离子在阳极的浓度变化肯定会改变现有的外部磁场[13，14]。● 在电池循环过程中，正极锂金属氧化物（LiMO2）转化为金属氧化物（MO2），从而改变金属离子的化合价。金属的价态变化影响其磁性，进而影响所施加磁场的值[15]。2.1. 数学建模在这项研究工作中，一个三维几何（图。（1）设计为-利用锂离子电池和外部磁场。具有固体电解质界面层、多孔Fig. 1.具有外加磁场和电极电流密度方向的三维模型几何形状。边界条件已根据J. Newman等人[17，18]提出的模型进行建模。边界条件基于Butler-Volmer动力学方程。在电解质中，质量转换方程由下式给出：使用电极和电解质分解反应来分析电池老化的影响。图1示出了分别对应于阳极、隔膜和阴极的三个域。的el@Clr·。-D有效：rClJl：t/Rlð1Þ在x方向上施加外部磁场，使得其变得垂直于电流密度。的物理和电气其中，电解质的有效扩散系数可以是使用Bruggeman关系求解域材料的性质已经从COMSOL Multiphysics的材料库一些属性是从另一个参考文献[16]中借用的。电极反应和Dl;eff1/4Dl：e1： 5电流密度由下式给出：ð2Þ+þ.Σ;;;- r有有效F1þ@lnCl1-tL;LCl：FLF@lnClL;j膜！2JlP. Singh等人 /工程科学与技术，国际期刊21（2018）35-4237表2. 2r：R：T。@lnf用于建模的参数值。电极Js¼r·-rs;效应：r/s104类似地，电解质和固相中的有效电导率给出为符号值说明Dsnegm=s<$3.9×10- 14b阳极固相锂扩散率Dsposm=s<$1 ×10-13b阴极固相锂扩散率rp;negm<$1.25×10- 5b阳极rp;posm<$8×10- 6b阴极t≥0.363b阳离子迁移数Dlm=s<$7.5×10- 11b盐在电解液es;pos0.297b固相体积分数阴极rl;effl：el：5ð5Þ位置0.45b电解质相体积分数阴极r¼r：eð6Þrs;posS=m3.8b固相电导率阴极B效应Srs;negS=m100固相导电阳极2.2. 固体电解质界面层形成除了阳极上的锂-石墨嵌入反应之外，还发生以下寄生锂/溶剂还原反应。Cl初始电解质摩尔=m3×2000b初始电解质盐浓度es;neg0.471a固相体积分数阳极el;neg0.36b电解质相体积分数阳极Csmax negmol=m326390 bMax. 固相浓度用于阳极Cs最大值位置μmol=m3 μ22860 b最大值 阴极固相浓缩初始固相浓度用于阳极还包括在用于分析电池潜在损耗的模型因为在老化过程中SEI层生长[20，21]。;Csini;posμmol=m3μ mol 3900阴极初始固相浓度EC2Li 2e-！LiEC700其中EC是溶剂碳酸亚乙酯，LiEC是反应中由于寄生副反应而形成的该反应仅发生在石墨颗粒的自由表面位点上，并且将主要发生在电池充电在放电过程中，石墨颗粒受到反应产物层的保护，形成SEI层[22]。LiEC的产生导致电池中可循环锂的损失该过程还增加了电池的内部阻抗寄生电流密度由下式给出：Lnegm100×10- 6a阳极长度Lsepm53×10-6a分离器长度Lposm183×10- 6a阴极长度循环1循环数TK298a温度H外加磁场A=m<$1600a 外加磁场a假定。b来自Doyle et al. [19]第10段。表3用于在阳极处形成SEI的参数。侧边¼-j0;侧 c李 exp.-0：5FgSEIΣð8Þ符号值说明cLiLi ;refR：TjfilmS=m3.79e-7bSEI膜的导电性其中，j0;side是初始寄生侧电流密度，c Li 这个骗局电解质中锂离子的浓度，c Li;参考 一个参考信号，a副反应生成的产物的密度中心，g由于SEI膜生长而产生的过电位。g是d首字母缩写;SEI字母缩写1e-9初始厚度给出SEISEIEeq;SEIV0.4b寄生反应a假定。gSEI1/4/s-/1-D/SEI;膜-E当量;SEI0.9g由寄生副反应引起的平衡电位ΔD/SEI;ff记为D/SEI;胶片1/4jtot：RSEI;胶片1/10mm和膜电阻可以计算如下：b来自Ning et al. [22日]Fl1/4 q EEEvd×B洛伦兹力2.4. 磁场与锂离子电池的耦合RSEI膜ð11Þ使用外部施加的磁场和锂离子电池之间的双向耦合我们预计锂离子电池SEI层的厚度dSEI电极使用以下等式：;电影解出了负的电池的功能将在外部磁场的存在下改变。同时，磁场也会受到锂离子电池状态的影响。欧姆定律给出了电流-@dSEI;filmjpara;side：Mp在没有磁场的情况下的租金密度，J¼rE。在预-@t¼-2F：qpð12Þ在外加磁场的作用下，电流密度被改变考虑到霍尔效应[23，24]。考虑到霍尔效应，针对如Js、Jl、Is、Is和Cl的因变量求解上述方程组。模拟工作中使用的其他参数见表2、3。2.3. 磁场形成增加了磁场形成节点，用于耦合外部磁场。应用以下等式r×H<$J;E<$r-1r×H安培电流密度（J）的表达式由下式R2Jr：ECl：FB×E16替换Eq。16表达式代替等式中的r/图3和图4中示出了用于获得电解质和电极的更新的电流密度的方法。电解质的修正电流密度方程由下式给出：J.R.-rl有效：r/-rB×r/布雷尔一比五一·ð3ÞBr×E@B法拉第·2rl;效应：R：T. 1@lnf1-t：rlnC17¼-@ts;eff-LXlyLZ38页。 Singh et 其他/工程科学 和 技术，国际期刊21（2018）35类似地，电极电流密度的修正方程为和0.5C。使用全局变量求解施加的电流是的。-rs;eff：r/s-R2Cl：FB×r/sð18Þ方程用于方程的变量列于表4中。图2示出了用于对电池进行放电和充电的施加电流。最初，电池充满电。是电解质电流密度和电极电流密度的默认x、y和z分量表示为根据上述条件，通过在负方向上施加电流（I_app）来放电，反之亦然。次级Y轴示出了在三个循环（第11、25和26次循环）下的电池电势。分别为Isx;Isy，Isz。修改这些参数的值相应地从上面的方程，我们已经看到了施加的磁场对锂离子电池的影响。根据洛伦兹力方程考虑了锂离子电池对磁场的影响洛伦兹力引起电场的变化，进而影响外部磁场[25]。载流子的漂移速度将作为洛伦兹力的输入。漂移速度计算为，并在方程中更新十五岁第41次）。3. 结果和讨论以下模拟结果提供了在各种观测下施加磁场的影响下电池老化的行为。 模拟进行50次循环。图3示出了根据本发明的实施例的电池性能劣化。r：r/F：Clð19Þ由于电池老化造成的潜在损失。该图绘制了三个随机循环值，即，在11街25街和41街电池电位-通过修改默认方程，在COMSOL Multiphysics仿真工具中实现上述方程组。2.5. 负载循环和施加电流脉冲充电方法用于在固定时间段内对电池进行充电和放电。放电和充电曲线之后是弛豫期。锂离子电池按以下操作模式顺序● 2000年出院。● 接下来是300秒的放松期。● 2000美元的收费。2.5.1. 施加电流所施加的电流i_app用作1C速率下的放电和充电电流。C速率是指电池充电或放电的速率。它通常用1C、2C表4用于应用电流方程的值。变量值描述i_disch（A/m2）25a充电电流i_charge（A/m2）25a放电电流t_charge_stop（s）2000a总充电时间t_disch_stop（s）2000a总卸货时间t_ocp（s）300a弛豫期a假定。由于SEI层形成和层厚度变化的影响，Tal逐渐减小在整个电池循环寿命期间，层厚度继续增长，图4示出了电池在一个完整循环期间的磁场响应。在第11、25和41次循环时观察MFR以研究电池老化的影响随着电池循环次数的增加，电池显示出老化效应。由于老化效应，锂离子浓度变差，导致电池电势损失和容量衰减。据观察，这一过程会影响所施加的磁场。磁场响应随着循环次数的增加而衰减。图4还示出了第11、25和41次循环时的电池电势4.14.03.93.83.73.63.53.43.33.20 500 1000 1500 2000时间（秒）图三.放电循环期间不同循环下的电池电位。302520151050-5-10-15-20-25-304.54.44.34.24.143.93.83.73.63.50 500 1000 1500 2000 2500 3000 3500 4000 4500时间（秒）图二.在放电/充电循环期间施加的电流和电池电势。循环老化第11次电池电位周期25时的电池电位周期41时的电池电位周期tdch不休息TCH施加电流第11次循环时的电池电位第25次循环时的电池电位第41次循环时的电池电位电池电位（V）施加电流（A/m^2）电池电位（V）v¼d！P. Singh等人 /工程科学与技术，国际期刊21（2018）35-4239×10-111161-4-9-14-19（一）4.64.44.243.83.6-240 1000 2000 30004000时间（秒）3.4×10-112（b）第（1）款×10-119.5（c）第（1）款-3-8-13-18-238.57.56.55.54.5图四、（a）在放电/充电时间期间的磁场变化与在不同循环下的电池电势（b）在放电循环期间，在第11次、第25次和第41次时的Magnetic MFR（c）在充电循环期间第11、25和41次的Magnetic MFR在Y轴上。电势图显示了与Marc Doyle等人[19]给出的类似模式。研究表明，从第11次循环到第41次循环，在放电结束时，电池的MFR损失5.80%，电池电位损失1.77%。图4b和c分别示出了在放电和充电循环期间MFR的放大形式的相同结果。表5提供了在放电结束时不同循环的SEI层厚度、MFR和阳极还计算了SEI层厚度、MFR和SoC的相对百分比变化，并添加到表中 图 5表示磁场响应相对于表5中给出的循环次数的相对百分比变化。第二Y轴显示SEI层厚度的相对百分比变化。磁场响应随循环次数的增加而减小。观察到在完整的50个循环期间，MFR总共损失10%。它显示了磁场的显著变化由于老化参数（SEI层形成）的影响而引起的响应。SEI膜最初在阳极处形成以保护石墨电极。该过程消耗活性材料并导致初始容量衰减。此外，在负电极上的副反应产生不溶性产物，如Li2CO3. 该产物沉积在负电极表面上并导致阳极的孔堵塞，减少了用于锂离子的进一步嵌入/脱嵌的活性表面积，导致容量的进一步损失。最初，假设SEI层的厚度为1nm，并且随着循环次数而增加，但与图中所示的初始循环相比更小。SEI膜厚度的相对变化在前几个循环中较大，在几个循环后减小。观察到磁场响应的类似相对变化。图6示出了磁场响应中的相对百分比变化以及磁场响应中的百分比损失表5在放电结束（EoD）的循环期间SEI层厚度、MFR和阳极的SoC的百分比变化电池循环EoD时的SEI厚度（nm）SEI厚度的相对%变化EoD时的MFRx10- 11EoD时MFR的相对%损失阳极的SoC在EoDSoC的相对%变化11.105 0.0%-20.040 0.00% 0.3480 0%10 2.022 82.9%-20.630 2.94% 0.3432 1.38%-21.277-21.568-21.828-22.056第11次循环第25次循环第41次循环第11次循环第41次循环放电分布第11次循环第25次循环第41次循环充电曲线第11次循环第25次循环第41次循环磁场响应（A/m）MFR（A/m）电池电位（V）MFR（A/m）05001000150020002400270030003300 360039004200时间（秒）时间（秒）203.827百分之八十九点二305.43341.9%406.918百分之二十七点三507.323百分之五点九3.14%0.33801.52%1.37%0.33281.53%百分之一点二一0.3277百分之一点五五百分之一点零四0.32251.57%40便士 Singh et 其他/工程科学 和 技术，国际期刊21（2018）35百分之四点零百分之三点五3.0%百分之二点五百分之二点零百分之一点五1.0%百分之零点五0.0%1 10 20 30 4050循环次数百分之一百百分之九十百分之八十70.0%60.0%50.0%40.0%30.0%20.0%10.0%0.0%图五、在不同循环下MFR和SEI厚度的相对百分比变化百分之四点零百分之三点五3.0%百分之二点五百分之二点零百分之一点五1.0%百分之零点五0.0%1 10 20 30 4050循环次数百分之一点八百分之一点六百分之一点四1.20%百分之一0.80%0.60%0.40%0.20%0.00%图六、不同循环时MFR和SoC的相对百分比变化图7.第一次会议。一个循环时间内第11、25和41次循环时阳极的磁场响应百分百分2.94%3.14%百分百分之一点二1.37%百分之0%的百分比百分百MFR的相对变化SEI厚度1.52%1.53%百分之一1.57%1.38%二点3.1%1.4%百分1.0%0.00%0.0%EoD时MFR的相对变化EoD时阳极SoC的相对变化MFR的相对损失MFR的相对变化阳极SoCSEI厚度布雷尔河R¼647567¼2345ClF6@/@/7@x@y@z¼ r/hClF×r/m：P. Singh等人 /工程科学与技术，国际期刊21（2018）35-4241×10-105.53.51.5-0.5-2.5-4.5-6.5-8.50 1000 2000 30004000时间（秒）循环在1C率进行了研究。本文的研究工作主要有以下几个方面。1. 在完整的50个循环中观察到MFR总共损失10%2. 由于SEI层厚度变化，观察到阳极SoC的总损失为7.8%3. SEI层厚度在最初的20个循环期间迅速变化，并且在那之后，观察到缓慢的生长。4. 磁场探测方法是量化和解决老化过程的一种有价值的方法，老化过程是电池潜在损失和容量衰减的原因。附录A. 1考虑霍尔效应见图8。在整个循环时间内，第11、25和41次循环的阴极磁场响应。效果如下J河r2BA 1次级Y轴上阳极处的SoC。阳极处的SoC计算为第一项r/已经在默认COMSOL中实现方程求解器，可以在方程视图中看到。第二项使用叉积的矩阵表示写成，SoCanodecsdscs;max：L阳极ð20Þ20-Bz By3其中，cs; cs;max L阳极是锂离子的浓度B×r/¼Bz0-Bxr/λ A：2λ-By Bx 0固体，阳极处锂离子的最大浓度，阳极长度分别。如图所示，当循环次数增加时，由于有效锂离子浓度的损失，负极处的净SoC降低。这是SEI层厚度的原因。对于给定的模型，在最后总共50个循环中观察到阳极SoC的7.8%损失释放。那么，无花果。图5和图6表示磁场响应与老化参数之间的明确关系。3.1. 电极处的磁场响应分析COMSOL将电导率测量的默认设置设置为各向异性。让，rxx rxyrxzr¼ry xryyryzA：3R ZXR ZYr zz现在，我们用上述两个方程的矩阵相乘来求解矩阵MBr2B我们得到r2<$B×r/<$B的最终表达式为：2MB 1;1 M@/M B1; 20@/M B1; 3人@/3在这项研究工作中，还研究了单个电池电极期间r21B×r/@x@y@zMB 2; 1 MB1;2@/MB 2;3A：4在老化过程中，在阳极形成的SEI层影响电池的性能。老化对两种电极Cl FCl F4@xMB300;100@/@yMB300;200@/@zMB300;300@/不一样.本节表示在各个电极处观察到的MFR行为。图7示出了阳极处磁场响应与全循环时间的关系图。该图绘制在第11、25和41个周期。所得的图形遵循根据参考文献[11，26]的陈述。锂离子的存在由于其顺磁特性而增强了所施加的磁场。在阳极（石墨电极）处，随着锂离子从阳极嵌入到阴极，放电期间磁场减小，并且该过程在充电期间反转同样，在阴极的磁场响应进行了研究。结果见图8.第八条。图中所示为整个循环时间内的磁场变化观察到，由于电极处活性材料的浓度，阴极处的响应与阳极处观察到4. 结论这项研究是作者Neeta Khare等人进行的扩展工作。作者[11，26]的实验工作已通过本文的模拟得到了证实。建立了一个观测电池老化（SEI层变化）50恒流充/放电的SEI层变化和MFR以上公式已添加到COMSOL Multiphysics中。引用[1] M. 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