Sm-Co非晶薄膜在（011）取向单晶衬底上生长的可调面内各向异性研究

·工程6（2020）159研究稀土永磁材料-文章在（011）取向单晶衬底上生长的Sm-Co非晶薄膜的可调面内各向异性梁文辉a，b，周厚波a，b，熊介夫a，b，胡凤霞a，b，c，李佳a，b，张建d，王晶a，b，e，*，孙继荣a，b，c，沈宝根a，b，ca中国科学院物理研究所北京凝聚态物理国家实验室和磁学国家重点实验室，北京100190b中国科学院大学物质科学学院，北京100190c中国东莞松山湖材料实验室，523808d中国科学院宁波材料技术与工程研究所磁性材料与器件重点实验室，宁波315201e中国科学院福建创新研究院，福州350108阿提奇莱因福奥文章历史记录：2018年8月15日收到2018年12月6日修订2019年3月11日接受在线发售2019年保留字：Sm-Co非晶面内单轴各向异性溅射A B S T R A C T非晶Sm-Co薄膜具有单轴面内各向异性，在信息存储介质和自旋电子材料方面具有巨大的应用潜力。产生单轴面内各向异性的最有效方法是在沉积期间施加面内磁场。然而，这种方法不可避免地需要更复杂的设备。本文报道了一种在无外磁场条件下，在（011）切单晶衬底上生长非晶Sm-Co薄膜，获得单轴面内各向异性的新方法 的可调各向异性常数，KA，证明与衬底的晶格参数的变化。在LaAlO 3（011）衬底上生长的Sm-Co非晶薄膜的kA值高达3.3×104J·m-3详细的分析表明，由于衬底的各向异性应变引起的铁磁畴的择优播种和生长，以及形成的Sm-Co，Co-Co定向对有序，发挥了重要作用。本工作为获得非晶Sm-Co薄膜的面内各向异性©2020 THE COUNTORS.Elsevier LTD代表中国工程院出版，高等教育出版社有限公司。这是一篇CC BY-NC-ND许可下的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。1. 介绍具有单轴面内各向异性的非晶具体地说，这种薄膜的高结晶度确保了高密度存储，非晶态中较少的晶界确保了高信噪比，并且膜表面的平滑度使得接触磁记录成为可能。此外，单轴面内各向异性允许良好的记录性能[1]。迄今为止，非晶Sm-Co薄膜的磁性[1，3-已经发现，各种因素都可以影响面内各向异性，如成分[9]、膜厚[1]、生长温度[3，7]和压力[10];然而，产生单轴面内各向异性的最有效方法是施加面内磁场*通讯作者。电子邮件地址：fxhu@iphy.ac.cn（F. Hu），wangjing@iphy.ac.cn（J. Wang）。在沉积过程中[2]。纳米尺度的非晶溅射过程中，靶后磁体提供的磁场的作用是控制电子的运动轨迹，该磁场在侵蚀轨迹附近约为400-800 Oe（1 Oe = 79.6 Am-1），在小于60 mm的距离内衰减为零，当基片到靶的距离（本文中为130 mm）远大于60 mm的范围时因此，为了在非晶Sm-Co薄膜中实现单轴面内磁各向异性，通常需要在衬底旁边安装额外的磁体[2]这种方法不可避免地需要更复杂的因此，找到一种新的方法来获得单轴面内各向异性而不施加磁场仍然是一个重要的挑战。值得注意的是，非晶文献主要是在非晶[7]或多晶上生长https://doi.org/10.1016/j.eng.2019.11.0102095-8099/©2020 THE COMEORS.由爱思唯尔有限公司代表中国工程院和高等教育出版社有限公司出版。这是一篇基于CC BY-NC-ND许可证的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。可在ScienceDirect上获得目录列表工程杂志主页：www.elsevier.com/locate/eng160W. Liang等人/工程6（2020）159×ffiffiffi½]的一种[8 -10]基质。也有一些涉及使用单晶衬底的情况[2，5，6]，但通常引入非晶层的缓冲以允许Sm-Co薄膜的非晶生长因此，在先前的研究中由衬底或缓冲层提供的生长环境主要是各向同性的。本文报道了在（011）取向的单晶衬底上生长具有单轴面内各向异性的非晶非晶Sm-Co薄膜的面内磁各向异性是由于两个面内方向晶格常数（α）的差异引起的，这种各向异性的应变导致了铁磁畴的择优播种和生长，从而导致了非晶Sm-Co薄膜的面内磁各向异性。由于局域环境引起的可能的定向对有序化，各向异性常数可以随衬底晶格参数的变化而调节。2. 材料和方法采用磁控溅射法在（011）各向异性的LaAlO 3（LAO）、SrTiO3（STO）和Pb（Mg 1/3 Nb 2/3）O3 - 0.3PbTiO3（PMN-PT）衬底上，以及在（001）各向同性的LAO和STO（aLAO = 3.792 μm，aSTO = 3.905 μ m，aPMN-PT = 4.017 μ m）衬底上制备了厚度为50 nm的Sm-Co非晶基底压力小于10- 6Pa，衬底尺寸为5 mm×5 mm，采用Sm浓度为18at%的在本文中，术语各向异性意味着对于（011）取向的衬底，沿着两个面内方向的晶格参数是不同的。即a011<$=p2a 1/2100];因此，各向异性生长环境可以提供。术语各向同性在此上下文中表示沿着面内[100]和[010]方向的晶格参数沉积50 nm厚的铬（Cr）覆盖层以保护非晶每层的精确厚度由沉积速率和生长时间决定。利用台阶仪测量了不同材料在不同溅射功率和不同溅射气压下的厚度Sm-Co层和Cr层的沉积时间分别在溅射过程中，Sm-Co层和Cr层的操作Ar压力Sm-Co层和Cr层分别使用100和70W的直流（DC）溅射功率。衬底到目标的距离固定在约130 mm。在我们的实验中使用了厚度为6 mm的商业Cr靶和厚度为5 mm的内部制造的SmCo5靶两个靶的直径均为60 mm所有的薄膜都是在室温下制备的，并且在沉积过程中不施加磁场 用Cu-Ka辐射X射线衍射（XRD）和倾斜入射X射线衍射（GIXRD）对薄膜的结构进行了表征，用量子设计超导量子干涉器件（SQUID-VSM）对薄膜的磁性能进行了测试。测量了交流退磁后的初始磁化曲线。用能量色散X射线能谱仪（EDX）对薄膜的成分进行了分析。在Sm-Co膜中获得的Sm和钴（Co）浓度成分与靶的小偏差可能是由于Sm和Co元素的不同沉积速率3. 结果和讨论3.1. 结构分析图1示出了异质结构的草图以及在不同取向的子结构中x、y和z轴的代表方向Fig. 1. Cr/非晶Sm-Co/衬底异质结构示意图strates.如图所示，在衬底和Sm-Co层之间没有缓冲层 作为代表性的显示，在STO（011）和LAO（011）上生长的膜的XRD图案示于图1A和1B中。 2（a）和（b）。除了来自衬底的峰之外，没有杂散峰，这意味着膜处于无杂质相的非晶态。还收集了GIXRD以确认Sm-Co膜的非晶性;相应膜的结果示于图1A和1B中。2（c）和（d）。在STO（011）和LAO（011）衬底上生长的样品中没有可见的峰。晶体峰的缺失表明Sm- Co薄膜的非晶性，而典型宽峰的缺失与Sm含量有关。已有研究[2]表明，随着Sm含量的增加，宽应注意，此处所示的XRD图案是任意选择的;所有的膜都以相似的程度证明了无定形性质3.2. 成分分析样品具有两层，Sm-Co层和Cr层，每层的厚度为50 nm。横截面扫描电子显微镜（SEM）图像示于图3中。图中的图像。3(a)及（b）取自同一样本的不同地区。由于样品没有完全垂直放置，因此除了界面和基底之外还可以看到很明显，薄膜表面相当光滑，而基材的横截面后者是由于在准备过程中的“中断”行动。膜的总厚度约为100 nm。两层之间的边界（即，Sm-Co层和Cr层）不能清楚地看到，这可能是由于这两个层的非晶性质，假定它们都是在室温下沉积的用EDX测定了多层膜的化学组成在膜的横截面中在靠近基板的位置处随机选择几个点表1列出了不同测量点对应的Sm和Co含量。结果表明，Sm和Co元素的比值在不同点之间变化不大膜中的平均Sm和Co浓度分别为约23原子%和77原子%，这与目标SmCo5的标称组成大致一致。成分的微小偏离W. Liang等人/工程6（2020）159161½]的一种ffiffiffi图二、在（a）STO（011）和（b）LAO（011）上生长的膜的XRD图案以及在（c）STO（011）和（d）LAO（011）上生长的膜的GIXRD图案中，y轴采用对数图三. 同一样品的（a）一个任意点和（b）另一个任意点的横截面SEM图像。靶材的缺陷可能是由于Sm和Co元素的沉积速率不同所致3.3. 各向异性分析图图4（a- c ）示出了分别在（011 ）取向的PMN-P T 、ST O和 LAO 上 生 长 的 Cr （ 50 nm ） / 非 晶 Sm -Co （ 50 nm ） 膜 的磁滞回线，用磁场测量表1用EDX法在衬底附近随机点测量Sm-Co薄膜的化学成分选择点Sm含量（at%）Co含量（at%）点119.4480.56第2第3点第4沿面内[100]和[0 11<$]方向（H//[100]和H//[0 11<$]）。值得注意的是，方芳烃的磁滞回线的比率沿面内[011<$]方向的取向更好，相应的矫顽场相对低于沿面内[0 1 1<$]方向的取向。面内[100]方向此外，稀土磁-沿[01 1<$]方向的反射率明显高于沿[100]方向的反射率。也就是说，非晶态在（011）切割的衬底上生长的晶体具有明显的磁异向性。热带的易磁化轴沿[0 1 1 <$]方向，难磁化轴沿[100]方向。类似的现象在PMN-PT（011）上生长的非晶Co40 Fe40 B20如上所述，对于（011）取向的单晶，基片，的晶格常数沿着两面内方向不同，一般为a 1/20 11<$]=p2a 1/210 0]。为例如，a011<$对于LAO（011）衬底，a[100]约等于5.363μm，而a[100]约等于3.792 μ m。因此，对于（011）取向的衬底，各向异性应变将由沿着（011）取向的衬底的晶格常数的差异引起。162W. Liang等人/工程6（2020）159A¼ð--Þð Þ见图4。在（a）PMN-PT（011）、（b）STO（011）和（c）LAO（011）上生长的非晶Sm-Co薄膜的磁滞回线，EMU：电磁单位;M：磁化强度;MS：饱和磁化强度;H：磁场。两个面内方向。这是合理的，预计各向异性的残余应变，导致优先播种和生长的FM域，因此，在非晶Sm-Co薄膜的面内磁各向异性出现以前的研究表明，由基底提供的应变环境可以显著影响FM域的生长[13Ward等人[13]证明了在NdGaO3（101）衬底上生长的La5/8-xPrxCa3/8 MnO3（x= 0.3）薄膜中的铁磁金属（FMM）畴倾向于沿拉伸应变较大的方向伸长。 因此，磁化轴位于相对较长的面内[011<$]方向上，这是由于磁化轴提供的静态各向异性应变场。NdGaO3（101）衬底。后来，Zhao等人[14]发现，在（011）-Pr0.7Sr0.3MnO3/PMN-PT中，磁场动态促进的面内各向异性应变场可以增强面内磁各向异性。对于（011）切割的面内长轴[011<$]进一步伸长，而短轴[100]当沿面外方向施加电场时，结果表明，Pr0.7Sr0.3MnO3的面内磁各向异性由于进一步的择优取向而随着拉伸应变，FM畴沿[0 11<$]方向生长。使用磁力显微镜，周等。[15]直接观察La中畴的条状择优生长CA-基于初始M-H磁化强度M作为磁场H的函数），如图2和图3所示。 4（d-f），我们根据下式得到了沉积在不同衬底上的非晶Sm-Co薄膜的各向异性常数（kA）：kA¼Z1μMiH-MiEβ dHβ 1 β0其中，MiH/MiE表示沿面内难/易轴的初始磁化，并且H表示面内磁场。该公式通常用于计算薄膜的kA[9]。结果列于表2中。在交流退磁至零后，成功地测量了每个初始M-H随着衬底晶格常数的减小，相应薄膜的kA特别是在（011）取向的LAO上生长的非晶Sm-Co薄膜的各向异性常数高达kA = 3.3 × 104 J · m - 3。这里，应该注意的是，除了等式1之外，还有几条接近kA的（1），例如：[8，9]：kA¼MSHA= 2 2K公司简介MM d H30MnO3/NdGaO3（001）中，衬底的高正交性提供了面内各向异性应变，强烈地有利于FMM畴沿长轴方向的生长具体到在我们的情况下，沿着[011<$]方向的晶格参数r（011）取向的LAO、STO和因此，FM畴优先沿其晶种和伸长。[0 11<$]方向，易轴位于该方向。这一重要事实表明，（011）取向的单晶衬底提供的各向异性应变效应是非晶Sm-Co薄膜发生单轴面内各向异性的根本原因其中 MS表示饱和磁化强度， HA是面内各向异性场。在方程式中，（2）、（3）、收购HA是计算kA所必需的。然而，HA值是通过沿着难磁化轴的中间从原点外推到饱和度来确定的。这适用于M-H由方程式（1）中，KA由易磁化轴和难磁化轴的初始M-H表2提供了Sm-Co膜的kA0.670.33W. Liang等人/工程6（2020）159163·×图五. 在（a）STO（001）和（b）LAO（001）上生长的Sm-Co薄膜的磁滞回线根据文献[10，16，17]，可以通过考虑Sm-Co、Co-Co定向对排序来理解不同的kACorb等人[17]证明了Co80 Nb14B6非晶合金中的结构短程有序可以构建具有不同对称性和各向异性的团簇，例如具有高局部磁各向异性的近三角对称性和具有低局部磁各向异性的近八面体对称性，这主要取决于生长环境和温度。这些因素影响原子扩散和成核。此外，Suran等人[16]报道，特定团簇出现的概率也取决于生长压力，并且kA值随溅射压力而变化。具体到我们的样品，局部各向异性可能会产生由于形成各种集群，其中的结构短程有序，即Sm-Co，Co-Co定向对排序依赖于由不同的衬底提供的局部环境。当板的晶格参数相对小/大时，可以容易地形成具有三角形状/八面体状对称性（高/低局部磁各向异性）的团簇，例如LAO/此外，由衬底提供的应变场也可以在团簇的取向中起作用，从而确保作用于膜的总能量达到最小。也有可能是所有的薄膜中的三角形状集群的主要部分，和三角形状集群的出现的概率增加与衬底的晶格参数的递减，给定的不同的本地环境提供的板。因此，这一推理解释了为什么kA随着衬底的晶格参数减小而增强在这里，“定向对有序化”和“FM畴优先生长”这两个理论FM畴的择优生长可导致Sm-Co非晶薄膜的面内各向异性，而kA的可调谐性则与由于不同的局域环境而导致的结构的定向对有序化所3.4. 各向同性分析图图5（a）和图5（b）示出了Cr的磁滞回线。(50在STO（001）上生长的Sm-Co（50 nm）/非晶表2在（011）面衬底上生长的Sm-Co非晶薄膜的衬底晶格参数和相应的各向异性常数基板a（a）kA（×104J·m-3）PMN-PT4.0172.0STO3.9052.3老挝3.7923.3LAO（001），分别用沿面内[100]和[010]方向的磁场测量。如图所示，对于（001）取向的衬底，沿两个面内方向的晶格参数之间没有差异。因此，由（001）切割的衬底提供的生长环境是各向同性的，并且不会发生畴的优先生长。可以观察到，沿两个面内方向的磁滞回线几乎彼此重合。STO上薄膜的环中出现的小异常（图5（a））可能是由薄膜沉积期间的氧化引起的[18]。这一结果证明，单轴面内各向异性在非晶Sm-Co薄膜不能诱导由各向同性衬底。图4（b）/图4（c）和图5（a）/图5（b）之间的鲜明对比证实了我们的观点。[100]和[102]之间的磁滞回线差异很小，[010]STO （ 001 ）或 LAO （ 001 ）上的薄膜方向（ 图5 （a ）和（b））可以是相对于膜的形状各向异性，假定膜尺寸为2.5mm ×3.0mm。4. 结论总之，我们研究了非晶Sm-Co薄膜的磁各向异性结构特性。在无外加磁场的条件下，在（011）切单晶衬底上生长Sm-Co非晶薄膜，获得了可调单轴面内磁各向异性。由衬底提供的面内各向异性应变强烈地有利于FM畴沿长轴的生长，因此，产生单轴面内各向异性。衬底的晶格参数的变化可能会影响定向对有序，从而导致各向异性常数的可调谐性。在LAO（011）衬底上生长的Sm-Co非晶薄膜的各向异性常数kA高达3.3 ×104 Jm-3本工作为获得面内各向异性提供了一种新的途径在非晶态Sm-Co薄膜中。如果通过引入缓冲层或选择具有较低面内结构对称性的衬底来构造更显著的各向异性应力场，则可以预期更显著的单轴各向异性。确认本工作得到了国家重点研发计划（2017YFB 0702702，2018YFA03 05704 ，2016YFB700903 ，2017YFA0303601 ，和2017YFA0206300）、国家自然科学基金委（51531008，51771223,51590880,11674378,51971240，U1832219和11934016）、2016年内蒙古科技重大专项、中国科学院战略重点研究计划（B）和重点项目。164W. Liang等人/工程6（2020）159遵守道德操守准则梁文辉、熊洁夫、胡凤霞、李佳、张建、王静、孙继荣及沈宝根声明彼等并无利益冲突或财务冲突须予披露。引用[1] 杨晓萍，陈晓萍，陈晓萍.非晶SmCo薄膜中畴壁特性与材料参数的相关性。IEEETransMagn 1983;19（5）：1653-5.[2] MagnusF，Moubah R，Roos AH，Kruk A，Kapaklis V，Hase T，et al. 非晶SmCo薄膜的可调巨磁各向异性。应用物理学通讯2013;102（16）：162402。[3] 杨伟杰，王伟杰.非晶SmCo薄膜的磁性。IEEE Trans Magn1984;20（1）：66-8.[4] 张文辉，王文辉，王文辉，王文辉.非晶态Sm-Co和Er-Co合金的磁性合金化合物杂志1998;275-277：602-5.[5] MagnusF，Moubah R，Arnalds UB，Kapaklis V，Brunner A，Schäfer R，et al.非晶 SmCo 薄 膜 中 的 巨 磁 畴 。 Phys Rev B Condens MatterMater Phys 2014;89（22）：224420。[6] Magnus F，Moubah R，Kapaklis V，Andersson G，Hjörvarsson B. 磁致伸缩性能无定形SmCo薄膜带有印记的各向异性。Phys Rev B Condens MatterMater Phys 2014;89（13）：134414。[7] 张文忠，张文忠，张文忠. SmCo非晶薄膜的磁各向异性。J Appl Phys 1988;64（10）：5501-3.[8] 张TD，Wickramasekara L，Cadieue FJ.非晶Sm-Co和（Sm+Ti）Fe薄膜的大面内各向异性J Appl Phys 1985;57（8）：3598-600.[9] Chen K，Hegde H，Cadieu FJ. 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