工程14（2022）27研究碳中和的前沿研究-碳捕集、利用和封存的技术视角林青羊，小张，王涛，郑成航，高翔浙江大学国家燃煤大气污染控制环保工程中心，浙江省能源清洁利用国家重点实验室，杭州310027阿提奇莱因福奥文章历史记录：收到2021年2021年11月9日修订2021年12月27日接受2022年2月16日在线提供保留字：CCUS碳捕获碳利用碳储存化学吸收电化学转化储存机理A B S T R A C T二氧化碳（CO2）是与人类活动有关大多数二氧化碳排放是燃烧化石燃料作为能源以及钢铁和水泥生产等工业过程的结果碳捕集、利用和封存（CCUS）是一项可持续发展的技术，在减少可能导致气候变化的CO2排放方面前景广阔。从这个角度来看，关于碳捕获的讨论主要集中在化学吸收技术上，主要是由于其商业化潜力。综述了各种化学溶剂对CO2的近年来，电化学转化CO2各种CO2还原产物的法拉第转换效率用于描述效率改进。对于碳储存，成功的部署依赖于更好地理解流体力学，地质力学和反应性运输，这些都是详细讨论的。©2022 The Bottoms.Elsevier LTD代表中国工程院出版，高等教育出版社有限公司。这是一篇CC BY-NC-ND许可下的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）中找到。1. 介绍工业化和城市化过程中向大气中排放的温室气体导致了全球变暖和气候变化。作为温室气体的主要来源，二零一八年全球二氧化碳排放量达33.1 Gt，约占温室气体排放总量的67%。这显著增加了大气中的二氧化碳浓度（约412 ppm）[1，2]。碳捕集、利用和封存（CCUS）是一种潜在的颠覆性技术，可以帮助应对气候变化的挑战。二氧化碳可以从排放源（如发电厂和工业工厂）以及大气中捕获。捕获的CO2可用作化学合成的原料或注入深层地下永久安全储存。作为可大规模实现净零排放的技术之一，CCUS（在使用生物质时也称为具有碳捕获和储存的生物质能源（BECCUS））可应用于现有的燃煤和燃气发电厂，并有助于提供低排放发电能力。除了为电力供应部门做出贡献外，CCUS可能是实现深度脱碳的唯一可扩展和具有成本效益的选择*通讯作者。电子邮件地址：xgao1@zju.edu.cn（X. Gao）。钢铁、水泥、玻璃、陶瓷等工业以及在生产过程中产生二氧化碳的化学品制造业。政府间气候变化专门委员会（IPCC）和国际能源署（IEA）进行的分析表明，CCUS将是到2050年实现“净零”的关键如果没有CCUS的成功部署，应对气候变化挑战的成本将增加，例如，如果没有CCUS，中国实现长期气候变化减缓目标的成本将增加25%[5]。在第2中，详细讨论了以化学吸收为重点的碳捕获第三部分选择了具有巨大潜力的电催化CO2还原技术最后，第4节重点讨论了对碳储存具有重要意义的CO22. 碳捕获在发电、工业生产和能源转换过程中会排放二氧化碳.碳捕获技术分为三种途径：燃烧后捕获、富氧燃烧和燃烧前捕获。在捕获技术中采用了各种物理和化学过程，包括https://doi.org/10.1016/j.eng.2021.12.0132095-8099/©2022 THE COMEORS.由爱思唯尔有限公司代表中国工程院和高等教育出版社有限公司出版。这是一篇基于CC BY-NC-ND许可证的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。可在ScienceDirect上获得目录列表工程杂志首页：www.elsevier.com/locate/engQ. Lin，X.Zhang，T.Wang等人工程14（2022）2728······基于溶剂的吸收、用于吸附/吸收的固体吸附剂、膜、低温和用于CO2分离的化学循环[6-8]。在这些方法中，化学吸收是目前最广泛和商业上使用的技术之一（例如， 加拿大的Boundary Dam二氧化碳捕获厂[9]和美国的Petra Nova二氧化碳捕获和封存（CCS）项目[10]）。目前全球碳捕获项目的成本约为60-这将促进该技术在商业规模上的推广[11]。考虑到燃烧后化学吸收需要对现有设施进行最小程度的改造，它具有在不久的将来投入商业使用的最大潜力。化学吸收包括各种物理和化学捕获过程，利用化学溶剂吸收CO2.目前的限制，如溶剂再生的高能耗，腐蚀性，高毒性，挥发性和高成本，是部署捕获技术的主要障碍。目前，Boundary Dam和PetraNova项目捕获CO2的能耗约为0.25-0.30MW h tCO- 2 1，这导致了能源效率的据估计，当CO2捕集率为90%时，电厂（例如，燃煤超临界电厂）的净发电效率将从41%-45%降至为了提高捕集效率和经济竞争力，开发具有高性能和有效工艺配置修改的新型溶剂是有吸引力的研究兴趣领域。理想的CO2吸收剂是化学吸收过程的核心，应具有吸收速率高、吸收容量大、再生能耗低其次是安全性、稳定性、环境友好性、对设备的低腐蚀性和经济可行性。 图 1和表1 [7，13 - 38]总结了不同类型的CO2 捕获吸收剂。基于胺的吸收剂，包括单胺、胺共混物、双相溶剂，以及Fig. 1.吸收CO2的各种化学溶剂及其相关的吸收能力和吸收速率（见表1）.g：气体;aq：水溶液; MEA：单乙醇胺。已经使用贫水溶剂来实现更好的效率[39]。双相溶剂的概念是将一个相的吸收剂系统进料到吸收器中，并转化为不混溶的富CO2相和贫CO2相[40]。贫水溶剂是有机稀释剂和胺的混合物。这些溶剂具有增强的传质性能、增加的吸收能力和较低的发热。对于有效的工艺配置修改，可以将潜在的改进（包括中间冷却、富溶剂再循环和贫溶剂分离）应用于吸收工艺，而可以将诸如中间加热、富溶剂分离和闪蒸汽提的方法应用于解吸工艺。这些努力可以为降低运营成本奠定关键基础。除了从点源捕集碳外，直接空气捕集（DAC）旨在直接从大气中去除低浓度CO2。然而，DAC技术尚未得到很好的建立，并且CO2捕集的成本远高于来自高CO2浓度排放源的工艺。目前，DAC在中试规模的成本为94-232美元tC O - 2 1，取决于技术的选择。预计到2040年，总成本将降至约60美元tC O-21，从而加快该技术的商业可行性[41]。3. 碳利用CO2利用是通过回收CO2的再利用来提高CCUS技术的经济竞争力。通常，CO2利用包括直接将CO2用作干冰、灭火器、制冷剂和食品工业;其他方法包括通过各种化学品（例如，化学转化为燃料和化学品，矿化）和生物（例如，微藻培养）方法。使用二氧化碳合成燃料的规模为每年1.0至4.2 Gt二氧化碳[42]。表2[43，44]总结了代表性化学品的市场状况和CO2衍生技术的成熟度。电化学CO2还原是将CO2与可再生能源燃料过程耦合的一种很有前途的方法.近年来，由可再生电力驱动的电催化CO2还原合成燃料和化学品引起了极大的兴趣（图2[45通过仔细设计和筛选电催化剂，已证明CO2转化为双电子还原产物，即一氧化碳和甲酸盐，法拉第效率（FE）> 95%[66]。此外，仅使用铜基电催化剂可以获得具有适度选择性的深度还原产物（电子转移数大于2）的产生[67]，但是这种系统的稳定性仍需要进一步改进。最近，气体扩散电极结构的部署已经使得在高电流密度（> 100 mA·cm-2）下电催化CO2还原的操作成为可能，这代表了向实用CO2电解器迈出的重要一步[68]。此外，碳-杂原子（例如，氮）键结合电催化CO2还原可能是在温和条件下生产增值化学品的有前途的途径[67]。随着理论化学和数据科学的快速发展，理论和数据辅助的催化剂设计可以显着加速高性能CO2还原电催化剂的发现[59]。此外，二氧化碳通常在消费这些产品后释放到大气中因此，DAC对进一步降低大气中CO2浓度具有CO2利用在减少CO2排放方面具有很大的潜力虽然已经提出利用CO2来降低CCUS的成本，但许多利用技术在经济上尚不可行。大多数CO2的化学转化（除了矿化过程中的酸碱中和反应）都需要Q. Lin，X.Zhang，T.Wang等人工程14（2022）27292●2表1各种吸收CO2的化学溶剂的吸收容量和吸收速率贫水溶剂● PCO2 =1.0● PCO2 =12千帕● 15%● QCO= 2L·min-1湿壁塔0.66● PCO2 =（15.0±0.5）kPa溶质）-1·min-1）0.007氨溶液搅拌槽装置0. 30● PCO2 =0.8碳酸盐溶液鼓泡反应器0.27●PCO2 =15千帕离子液体鼓泡反应器0.3050.0040.0010.012● P= 1巴（1巴= 10Pa）● mIL= 1.0 g● QCO= 60 mL·min-1氨基酸盐鼓泡反应器0. 20- 0. 32 ● T = 40 °C● 线性位阻氨基酸：1mol·L-10.024微胶囊压降装置0.55● NDIL0309、NDIL0230-[35-37]纳米流体鼓泡反应器0.580.004●0.05 wt%-0.1wt% TiO 2，Al 2 O 3，SiO 2T：温度;P：压力;Q：流速; MDEA：N-甲基二乙醇胺; AMP：2-氨基-2-甲基-1-丙醇; DETA：二亚乙基三胺; AEEA：N-（2-羟乙基）乙二胺; ILs：离子液体; NDIL 0309和NDIL0230：微胶囊化CO2吸附剂类型表2代表性化学品的市场状况和二氧化碳衍生技术的发展水平。根据参考。[43、44]。可开采煤层和深层盐水层。IPCC和IEA都指出，任何可行的净零排放路径，以应对气候变化涉及全球范围内的碳储存[3，71]。在产品市场规模（Mt·a-1）市场价格（美元·t-1）发展水平近年来，在油气藏中提高石油采收率（EOR）和在非油气藏中提高煤层气采收率（ECBM），尿素~180 300~5 2900可开采煤层已成为具有吸引力的CO2地质利用技术。注入二氧化碳可以提取额外的石油和天然气，同时储存二氧化碳.CO2-EOR的原理是通过非混相驱或混相驱将CO注入孔隙钙碳酸~115 50-380试验和示范2储集层的空间，这可以增强孔隙尺度的驱替，乙醇~80 450效率。目前，该技术已被广泛应用于因为它可以通过回收额外的成本来抵消部分成本，钠碳酸~62 50-390飞行员和示范油的30%CO2-ECBM的机理是基于甲酸~3 690CO2在煤表面上的优先吸附比甲烷（CH4）的优先吸附。目前，CO2-ECBM还没有...碳酸镁450由于注入二氧化碳的技术困难，低渗透性、附加值高的不可开采煤层醋酸~16 450丙烯酸~ 61700-3000实验室研究外部能量的输入，这也需要额外的成本来驱动转换过程。从这个意义上说，二氧化碳转化为某些产品（例如，甲烷）在价格方面无法与目前的石化途径竞争，即使考虑到预计的性能改进[69]。因此，将CO2转化为高价值的化学品，如聚碳酸酯和丙烯酸酯塑料[70]，可能是一种可行的利用途径。在实施CO2利用过程中需要考虑的另一个因素是物流成本。应避免CO2排放源、利用设施和最终用户之间的长途运输，以降低CCUS的总体成本。4. 碳储量碳储存是指将CO2注入地下并永久储存在地下的过程，如油气藏、非地下储层和地下储层。一个好的钻井成本。深层盐水层的碳储存具有很大的储存潜力，但尚未商业化。在地质系统中，通常有四种类型的CO2储存：不渗透盖层的地层圈闭、CO2溶解到盐水中的溶解度圈闭、CO2与寄主岩石反应的矿物圈闭以及CO2被孔隙空间中的周围流体作为液滴（或神经节）捕获的残余或毛细管圈闭[73，74]。在过去的几十年中，已经开发了孔隙尺度成像技术，以可视化和量化孔隙尺度下多孔岩石中的多相流[75]。与润湿性相关的深层盐水层和油气藏中CO2储存的机制现在得到了充分的解释（图11）。 3[76]）。在含盐含水层中，CO2可以通过毛细管捕获来储存：水润湿岩石表面并流过润湿层，留下CO2，非润湿相，滞留在断开连接的团块中的较大孔隙的中心，并且大量的CO2可以被捕获在地下。当在烃类储层中储存CO2吸收剂实验装置吸收容量（（molCO2）·（kg溶剂）-1）反应条件吸收速率（（molCO2）·（mol引用单胺混合胺快速筛分设备鼓泡反应器0.37-2.011.35-1.77● T= 40● T= 40°C0.006-0.0370.015-0.017[13-15][16，17]两相溶剂鼓泡反应器1.25-2.15● 5%● T= 40°C）0.005-0.026[18-20]Q. Lin，X.Zhang，T.Wang等人工程14（2022）2730图二.用于燃料和化学品生产的电催化二氧化碳转化。(a)CO2可能产生的代表性产物的电流源和相应电化学反应条件总结。(b)在电流密度大于10 mA·cm-2时获得的代表性CO2还原产物的法拉第效率趋势，包括一氧化碳[45例如：标准电极电位。图3.第三章。CO2封存机理及封存CO2在地质地层中的润湿性状况（a）在含盐含水层中，CO2是非润湿相，可被截留在较大孔隙的中心（b）在不混溶条件下的油田中，CO2是最不润湿的相，可以被油（顶部）或水（底部）毛细管捕获(c) 在近混相条件下，水是最不润湿的相，其次是CO2和油。CO2存在于水相周围的层中，其流动受到限制[76]。时间也使润湿性向更油湿的条件变化，并且不能简单地应用CO2-水流的概念已经观察到，润湿性取决于孔结构和流体性质：CO2可能是最不润湿的相，占据最大的孔，这有利于流动并允许毛细管捕获。在其他情况下，水变得不润湿，将CO2引入孔隙空间中的低渗透层，但阻碍了毛细管捕获。从科学的角度来看，虽然CO2储存的概念和机制已经得到证明，但当以设想的规模注入地下时，的问题Q. Lin，X.Zhang，T.Wang等人工程14（2022）2731··CO2是如何被捕获在孔隙空间中的，捕获是如何引起地质系统的变化的，如在沉积盆地、枯竭油田或疏水地层中，以及在非常规环境中，如页岩、煤层和断裂岩石中？物理和化学异质性对储存有什么影响？如何设计CO2注入以最大限度地提高存储安全性？如何将CO2封存与EOR和ECBM有效结合，以提供永久性封存和高效经济的燃料生产？要回答这些问题，需要很好地理解三个重要方面，这有助于设计注入和存储策略，以提高存储效率：(1) 应力状态、上覆压力等地质力学因素对孔隙结构和渗透率等流动特性变化的影响。(2) 反应性运输（例如，在储层条件下孔隙空间中存在CO2时的岩石溶解）及其对孔隙结构、流动路径和流动性质变化的后果。(3) 多相流体在孔隙空间中流动的复杂流体力学。5. 结论和展望大气中CO2排放量的增加正成为一个主要的环境问题，指向全球变暖和气候变化。CCUS的一些具体的技术方面进行了讨论。对于CO2捕集，化学吸收被认为是商业应用的潜在候选者.但是，该技术的成本要求降低到30-0.21MWhtC O-21. 为了实现这一点，需要具有高效率和低再生成本的吸收剂，以实现该技术的成功部署的捕获成本的降低。在CO2利用方面，电化学转化具有将CO2转化为有价值的化学品的潜力该技术的未来发展方向是开发高活性、高选择性和高稳定性的电催化剂，优化电解槽设计，以促进中试规模的示范，有利于评估此类过程的整体能效和成本。CO2在地下的储存具有巨大的潜力，其中CO2的储存可以与能源生产相结合（例如，EOR和ECBM）带来经济效益。虽然现在已经解释了CO2捕集的基本原理，但对流体力学、地质力学和反应性运输以及这些过程如何耦合的进一步研究对于优化和安全储存要求仍然具有挑战性。这可以通过使用先进和新颖的技术来实现，例如非破坏性成像断层摄影技术。致谢本工作得到了国家自然科学基金（51836006）的资助遵守道德操守准则林青羊、小张、王涛、郑成航和高翔声明，他们没有利益冲突或财务冲突需要披露。引用[1] Yoro KO，Daramola MO.第1章-二氧化碳排放源、温室气体和全球变暖效应. 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