能源与人工智能12（2023）100234基于机器学习的技术经济过程优化，通过增强风化作用实现CO2姜海a，1，王硕b，1，雷星c，*，瓦莱丽J。平菲尔德d，金璇c，*a江苏大学化学化工学院，江苏b大连理工大学机械工程学院，大连116024c英国萨里大学化学与过程工程系，吉尔福德GU2 7XHd拉夫堡大学化学工程系，拉夫堡LE11 3TU，英国H I G H L I G H T S G R A P H I CA B标准• 系列填料鼓泡塔（S-PBC）接触器设计用于通过EW捕获CO2• 对 三 种 S-PBC 方 案 进 行 了 技 术 经 济 分析。• 数据驱动的代理模型是为多变量、多目标优化而开发的。• 实现了最大CO2捕集率和最小能耗之间的平衡• 海水-淡水顺序运行的S-PBC被证明是一种有前途的设计。A R T I C L EI N FO保留字：增强风化串联填料鼓泡塔数据驱动模型多变量多目标优化CO2捕集A B标准对不同工艺配置和操作条件下的串联填料鼓泡塔（S-PBC）强化风化（EW）CO2捕集技术的实用性和经济性进行了评价S-PBC接触器旨在通过整体M4模型，包括多物理、机器学习、多变量和多目标优化，充分利用丰富的海水和高效淡水的优势。 然后进行经济分析，以调查不同的S-PBC的成本。比喻 基于一种新的机器学习算法--扩展自适应算法混合函数（E-AHF）由基于物理的模型生成的数据实现和训练。应用遗传算法和NSGA-Ⅱ进行单目标和多目标优化，以实现最大的CO2捕集率（CR）和最小的能源消耗（EC）与8个设计变量的最优值。对CR和EC的预测R2均大于0.96，相对误差小于5%。M4模型已被证明是执行多变量和多目标优化的有效方法，显著减少了计算时间和资源，同时保持了较高的预测精度。的权衡缩略语：AR，造林和再造林; BECCS，生物能源与二氧化碳捕获和储存; CDR，二氧化碳清除; DAC，直接空气捕获; DOE，实验设计; E-AHF，EX趋势自适应混合函数;EW，增强风化; FEM，有限元法; GA，遗传算法; KRG，克里格; MEA，单乙醇胺;移动最小二乘; NSGA-Ⅱ，非支配排序遗传算法Ⅱ; PBC，填充鼓泡塔; PDE，偏微分方程; PRS，多项式响应面; PZ，哌嗪; RBF，径向基函数; S-PBC，系列PBC接触器; SVR，支持向量回归。* 通讯作者。电子邮件地址：l. X ing@surrey.ac.uk（L. Xing），j. X uan@surrey.ac.uk（J. Xuan）。[1]两位作者对这项工作的贡献相当。https://doi.org/10.1016/j.egyai.2023.1002342023年1月22日在线提供2666-5468/© 2023作者。出版社：Elsevier Ltd这是CC BY许可下的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/）。可从ScienceDirect获取目录列表能源与AI期刊主页：www.sciencedirect.com/journal/energy-and-aiH. Jiang等人能源与人工智能12（2023）1002342Pareto前沿代表最大CR和最小EC，最佳CR值为0.10 14 kgh-1，最佳EC值为6.185 5 MJ kg-1CO 2. 最有前途的S-PBC配置的计算净成本约为400$ t-1CO 2，比目前直接空气捕集（DAC）的净成本低约100 $ t-1CO 2，但由于CO2捕集速率较慢而受到影响。1. 介绍全球气候变化是当前世界性问题之一。碳排放是全球变暖的主要原因，需要大幅减少。否则，全球气温将上升3-在未来的20年里，我们将达到6摄氏度[1]。减少100 - 1000千兆吨二氧化碳21世纪的温室气体排放量是《巴黎协定》中全球变暖低于1.5摄氏度的目标所必需的[2]。许多国家都参与了这一碳中和运动，计划和目标。欧盟委员会预计，到2020年，温室气体排放量将比1990年减少至少80%，美国计划将温室气体排放量减少到2005年水平的约17%[3，4]。英国于2021年10月制定了“重建更绿色的净零排放战略”，该战略制定了英国经济所有行业脱碳的政策和建议，以实现到2050年的净零排放目标。澳大利亚于2022年9月通过了具有里程碑意义的气候变化法案，目标是到2030年减排43%，到2050年实现净零排放[5]。近年来，二氧化碳去除（CDR）技术发展迅速;其中包括各种方法，如直接空气捕获（DAC）[6]、生物能源与 二 氧 化 碳捕获和储存（BECCS）[7]、造林和再造林（AR）[8]、通过增强风化作用捕获二氧化碳[9]等。通过化学接触器中矿物（碳酸盐或硅酸盐）的增强风化作用（EW）捕获二氧化碳是一种有前途的CDR选择，与其他CDR方法相比，具有更大的二氧化碳捕获潜力，反应条件温和，对环境的影响较小（见图1）[10优点通常伴随着缺点，例如建造基础设施所需的成本和空间，以及运营期间的能源和水消耗[12]。在工业应用之前，需要评估和验证工程接触器中矿物的EW，以确定不同操作参数的实用性和填料鼓泡塔（PBC）是一种常见的化学接触器，认为适合碱性矿物的EW[13]。PBC接触器提供EW矿物反应所需的三相环境，包括矿物颗粒的填充床层、连续液相和上升气泡的离散气相。PBC中两个不同相之间的界面面积，即，气-液和固-液是传质和EW反应发生的主要场所。上升的CO2气泡和包裹的矿物颗粒被连续液相包围，CO2和矿物物种分别在气液和固液界面溶解到水环境中。溶解的物质然后相互反应，最终将气态CO2转化为液相的碳酸氢盐和碳酸盐，这些物质最终被丢弃并储存在海洋中。影响该过程传质和动力学机理的因素有三个方面，即矿物颗粒、界面面积和液相反应环境。方解石颗粒用作固体填充层的原材料;根据一些早期EW研究，这些颗粒在可用性和溶解速率方面表现良好[11，12]。固液界面面积由颗粒尺寸决定，气液界面面积主要由操作参数决定[14Plummer等[17]首次描述了方解石在CO2-水体系中溶解时，固液界面上同时发生的三个反应。由于海水和淡水成分的差异，海水和淡水中方解石的溶解动力学也不同。 Cubillas等人[18]通过实验研究了方解石在淡水和海水中的溶解速率，并指出方解石在淡水中溶解得更快。NaviauX等人[19]和Subhas等人[20]回归了海水中方解石溶解速率随饱和度变化的分段表达式。在我们的早期工作中，已经研究了在单一液体环境（如淡水和海水）下操作的化学接触器中方解石的EW [12，13]。然而，淡水和海水的整合可能会导致新的灵感，以设计更便宜，更有效的PBC接触器，通过EW捕获CO2，由于以下问题。首先，虽然海水资源丰富且价格低廉，但由于海水中CO2的离子浓度高，且在大气条件下存在过饱和的CO2水溶液，只有当CO2初始浓度较高时，海水才有较好的CO2捕集效果，这两个因素都降低了CO2的捕集能力和捕集速率。其次，淡水更适合捕集低浓度的CO2，但由于淡水消耗量极高，捕集成本很高。为了在PBC接触器中通过EW更彻底和更便宜地捕获CO2，我们将两个分别以海水和淡水操作的PBC接触器PBC接触器（S-PBC）。高浓度CO2混合气依次流过海水和淡水基PBC接触器，如图2（a）所示。所提出的设计利用廉价丰富的海水来实现从气流中的初始碳捕获，但与第二淡水接触器集成以实现与海水不相容的出口气体中的二氧化碳的非常低的目标浓度。直接进行EW捕集CO2的实验研究往往需要较长的实验周期和复杂的实验装置。通过建立多物理机理模拟模型，可以更快地得到结果，并能更深入地分析CO2吸收的物理化学本文对PBC接触器中方解石EW的多变量、多目标优化进行了研究，以获得满足不同目标的最佳操作条件。然而，为了找到最佳设计变量，Fig. 1. CDR技术的分类和比较。CDR-H. Jiang等人能源与人工智能12（2023）1002343通过求解基于物理的模型的偏微分方程（PDE）的各种目标函数消耗了相当多的计算资源和时间。数据驱动的机器学习代理模型是原始机械模型的简化替代方案，被认为是研究多变量和多目标优化问题的一种有前途的方法。Chung和Lee[21]构建并验证了使用单乙醇胺（MEA）和哌嗪（PZ）的基于胺的CO2捕集过程的非线性输入-输出替代模型。替代模型计算量小，可用于优化整个CO2捕集过程的热能消耗率和设备购置成本，具有良好的性能。类似地，Wang等人[22]设计了一种使用离子液体进行多目标优化的新型CO2捕获过程模型。年总成本和CO2逃逸流量是多优化的两个目标函数，其值仅比其各自的最小值（单目标）高5.9%和1.5%。结果表明，多目标能更好地平衡两个目标函数，系统CDR技术的技术经济关系分析是其产业化应用的关键。尽管文献[23]中已经报道了对诸如DAC的CO2捕集工艺的技术经济学的一些分析，但是对于PBC接触器中用于CO2捕集的EW的技术经济学还没有很好的研究。本研究旨在部分解决这一遗漏。通过对采用不同工艺配置和操作条件运行的S-PBC接触器中EW基CO2捕集的实用性和经济性进行评估，可以更好地了解所提议的CO2捕集工艺的性能和可承受性，以便制定政策。在一个妓女的帮助语言学的M 4模型结合多物理，机器学习，多变量和多目标优化，计算时间和资源可以显著减少，而预测精度可以保持。在这项工作中，使用确定的三个串联配置，将基于EW的PBC与海水和淡水[12，13]一起运行的复杂物理模型应用于串联PBC配置中图二、（a）系列填充鼓泡塔（S-PBC）接触器和（b）开发M4方法的总体工作流程示意图。FF-S-PBC：液体1淡水，流体2-淡水H. Jiang等人能源与人工智能12（2023）1002344∂阿图 二、第节介绍并验证了基于物理的模型2.1.然后使用基于物理的模型建立数据库进行训练 的 数据驱动 代孕模型 基于 对 小说延伸自适应混合函数（E-AHF）的多变量和多目标优化在第2.2节。计算R平方（R2）和均方根误差（RMSE）用于评估预测。E-AHF模型的 精度。研 究了8 个设计 变量，并 选择最高 CO2 捕获率（CRmax）和最小能耗（ECmin）作为第2.3节中的两个目标函数。采用遗传算法（GA）和非支配排序遗传算法II（NSGA-II）分别对单目标和多目标优化问题进行了研究。讨论了获得的优化设计变量、S-PBC出口气体CO2浓度和灵敏度分析。比较了三种S-PBC系统的技术性能和经济性，以评估海水-淡水混合S-PBC系统捕集CO22. 模型开发在本节中开发了基于物理的模型和数据驱动的代理模型。图2（a）显示了用于通过增强风化捕获CO2的串联填充鼓泡塔（S-PBC）接触器的三种方案。在淡水-淡水系列PBC（FF-S- PBC）中，两种PBC的液态流体是淡水，并且对于海水-海水系列PBC（SS-S-PBC），液态流体是海水。而对于海水-淡水系列PBC（SF-S-PBC），流体顺序为海水和淡水，并对其进行了多变量多目标优化。发电厂烟气平均CO2体积分数为15%[24]，用作S-PBC接触器第一塔的入口气体。图2（b）示意性地示出了M4模型的方案的总体工作流程首先如图2（a）所示，为S-PBC开发了由多个偏微分方程组成的多物理场机理模型。在模型验证之后，基于物理模型建立数据库，用于训练和测试基于实验设计（DOE）的数据驱动机器学习代理模型然后，所获得的E-AHF代理模型具有足够高的预测精度，用于多变量和多目标优化，通过遗传算法和NSGA-II的方法。在最大CO2捕集率和最小能耗之间取得了Pareto前沿.最后分析了各种设计变量对不同目标函数的灵敏度2.1. 反应堆规模的基于物理的模拟模型S-PBC的基于物理的模型，包括两个单独的PBC接触器，分别使用海水和淡水，通过EW捕获CO2，采用了我们以前的工作[12，13]。这两个单反应器模型具有相同的质量平衡、传质和颗粒收缩引起的床层高度变化的控制方程。但由于海水和淡水的组成不同，颗粒在两种接触器中的溶解动力学略有不同。在这两种情况下，气体是离散相，液体是连续相（图2（a））。的详细信息在以下章节中描述。2.1.1. 模型特征和假设S-PBC的反应器尺度物理模型是通过将方解石溶解动力学与CO2传质动力学相结合而开发的时间依赖的一维等温模型。以方解石为矿物填料，在海水或淡水环境中进行CO2的EW反应。控制方程来自我们以前的工作，其中基于物理的模型经过实验和数值验证[12，13，25]。研究中涉及八个设计变量，即，颗粒直径（dp）、填充床高度（H床）、气体表观速度（uG）和液体（μL）。接触器以逆流模式运行，其中气体和水分别从接触器的底部和顶部引入（见图1）。 2（a））。主要假设如下：当溶解100 kg方解石颗粒时，模型化过程停止。在20摄氏度的等温操作，由于有效的热传递，水的高通量忽略组分浓度和速度的径向梯度。颗粒最初大小相同，并在溶解过程中保持其球形。将平均颗粒收缩率应用于接触器内的所有颗粒。在PBC中，在填充床的顶部上没有形成额外的液体层，因为颗粒只是浸没在水中。采用盐度为35的代表性海水成分（SI中的表S1）。2.1.2. 质量平衡PBC接触器操作与海水和淡水共享相同的质量平衡的控制方程，其中气态CO2的扩散和分散质量输运由于其与对流质量输运相比可忽略的影响而被省略（当Pecletnumber>> 1）。CO2（g）的非稳态质量平衡由以下时间依赖方程描述。εG<$tcCO2（g）+εG.uGcCO2（g））=-rG-L（ 1）其中εG（-）是气含率，定义为气相所占填充床的体积分数，cCO2（g）（mol m-3）是气态CO2的浓度，uG（m s-1）是气体空塔速度，rG-L（molm- 3s-1）是气态CO2通过气液界面面积填充床中含水物质i的非稳态质量平衡由类似的时间依赖性方程描述。εL<$ci-εLEL<$2ci+uL<$<$ci=ri（ 2）其中εL（-）为持液率，定义为液相所占填充床的体积分数，ci（mol m-3）为含水组分i的浓度，EL（m2s-1）为流体动力学分散系数，uL（m s-1）为表观液体速度，ri（mol m-3 s-1）为组分i的源项。水相中的碳离子包括CO2 （ aq ） 、Ca2+、HCO-3、CO-23。HCO-3和CO-23之和定义为总碳离子（TCI）。方程采用Dirichlet边界和Danckwind边界条件[26]。(1) 和（2）中的一个或多个。Neumann边界（零流量X）也应用于液体和出口，得到以下表达式：在气体入口处，x=0，cCO2（g）=cCO2（g），入口（3）在气体出口处，x=H床，CO2（g）=0（4）在 液 体 入 口 处 ： x=H床 ， uLci，入口 =uLci-DL，iLci（ 5）在液体出口处：x=0，λci= 0（6）下标i表示含水物质，e。G. CO2（aq）、Ca2+和TCI，DL，i（m2s-1）是物质i在水相中的扩散系数（参见SI中的表S32.1.3. 反应动力学模型中涉及的水相反应如下·······H. Jiang等人能源与人工智能12（2023）10023453LLCO（aq）2（ ）k423（）下一页K723LL内ca2+W51小时[27]第10段。log ksea={-11. 06± 0. 10n={2. 15 ±0。05（Ω ≥ 0.（第75段）（22-b）CO2aq+OH-11HCO-（七）diss-9岁83 ±0。12（）k123四、18±0。07（Ω <0. （第75段）HCO-+OH-水21CO2-+H2O（8）淡水和海水中TCI的源项如下：3k223H++OH-苯并[a][b][c][d][c][c][d][d][e][d][e][e][d][e][e[12个]rTCI=-εL（k 12cHCO--k 11cCO aqcOH-+ k 42cHCO-cH+-k 41cCO aq）+rCa2 +k3232（）32（）（二十三）CO2水溶液+H2O水溶液41HCO-+H+（10）基本步骤（8）和（9）由于其快速速率而被假定为处于平衡。这两个步骤的平衡关系由下式建模：cCO2-=K2cHCO-3cOH-（11）K3cH+cOH-=1（12）淡水中方解石溶解的动力学表达式海水是不同的。根据Plummer和Busenberg提出的溶解机理[27]，方解石可与H+、CO2（aq）和淡水中的水，因此给出了三个基本步骤，描述这三个过程。注意，在Eqs.（17-21），fresh代表淡水，sea代表海水。没有下标的符号用于淡水和海水情况。适用于淡水或海水环境的速率和平衡常数通过表1中列出的表达式计算。图3显示了与基本步骤Eq.有关的相关速率和平衡常数（k11和K1）的比较。(7)作为海水盐度的函数。K11和K1均随盐度的增加而减小.当盐度为零时，速率常数和平衡常数几乎相同，表明海水表达式具有较好的精度。淡水和海水环境中计算的速率和平衡常数的进一步比较可以在SI中找到。发现大多数基元步骤的反应速率为在海水中较慢，表明二氧化碳的溶解和转化率CaCO3s+H+H2Ok51Ca2++HCO-（十三）比海水中低好几倍率的值（）k523和平衡常数列于表1中。CaCO3s+CO2aq+H2O水溶液61Ca2++2HCO-（十四）在表1中，假设淡水的密度为常数，（）（）k623988 kg m-3，海水密度表示为[39]CaCO3s+H2Ok71C a2++HCO-+OH -（15）ρsea=ρref+BS+CS1. 5+d0S2（24）由于方解石在海水中的溶解动力学复杂，其溶解的基本步骤尚不清楚.因此，通常使用简化的整体表达式，导致以下动力学表达式[27]：CaCO3s+H2O水溶液溶解Ca2++CO2-+H2O（16）其中ρref（kg m-3）为参考密度，有关计算ρref和B、C的更多详细信息，请参见SI中的表S2。方程中w的详细解释（17）、（19）和（20）也可在SI中找到。2.1.4. 传质控制方程（）3由方程式(1)，r G-L（mol m3 s-1）为传质的源项因此，在淡水和海水中，CO2（aq）的速率表达式表示为：CO2从气流进入水相：r新鲜=rG-L+εL（k12cHCO-3 -k11cCO2（aq）cO H-+k42cHCO-3cH+-k41cCO2（aq））rG-L=aG-LkL（c=CO2（aq）-cCO2（aq））（25）+aw（k62cCa2+c2--k61cCO2（aq））其中aG-L（m-1）是每单位体积的气-液界面面积，海HCO3（（十七））（m s-1）是液相传质系数（忽略气体侧的传质阻力）。 的饱和浓度根据亨利定律计算液相中的CO2，c=CO2（aq）（molm-3rCO2（aq）=rG-L+εLk12cHCO-3 -k11cCO2（aq）cO H-+k42cHCO-3cH+-k41cCO2（aq）（十八）[31]第30段。亨利此外，淡水和海水中Ca2+[19]的速率表达式可以写成：rfresh=akfresh（1- Ω）（19）在Eq. (25)取决于气含率（ε G）和气泡直径（d b）：aG-L=6εG/db（26）内ca2+r海wdiss=a[kc++k海（1 -Ω）n]（20）气含率（εG）可通过以下表达式[16，40]获得：H. Jiang等人能源与人工智能12（2023）1002346dissCa2+CO2-、、其中w是填充床的固-液比界面面积（m-1），kdiss（mol cm-2s-1）是表面积归一化的方解石溶解速率常数，n是指数常数，Ω是方解石溶解的水平。εG=εG，static+εG，dyn（27）εG静态=εG静态0exp（-εG，dyn）（28）、、、、饱和度，定义为Ca2+和CO-23浓度与εG，静态，0关于平衡常数：（）/3εG静态0=0。055ex p[-0. 9 .第九条。√̅1̅ ̅0̅ ̅0̅̅ ̅0̅ ̅d̅̅ ̅p̅—1. （29）淡水和海水中方解石溶解的速率常数PBCG，dyn=uG/ub，0（30）计算公式为[19，20]k新鲜=k51cH++k61cCO（aq）+k71（22-a）其中εG，static和εG，dyn为PBC的静态气含率和动态气含率。ub，0（m s-1）为气泡上升速度，其典型值为diss20.3 m s-1的最大值[13]。如从上述等式所预期的，εΩ=Kc（2H. Jiang等人能源与人工智能12（2023）1002347WLLLμBRLLGL表1速率常数和平衡常数。参数值单位参照K1K 4/Kwm3 mol-1计算值K鲜10（1568. 9/T-2。5866-6 737×10- 3T）m3 mol-1[28，29]223 - 1海210（1394. 7/T+4。777-0 0184 S+0。000118 S）/K海M mol[30个]K31/Kwm6 mol-2计算值新鲜4海4ρ新鲜失效[-12092。1/T-36。7816 ln T+235。482]mol m-3[31]ρsea exp[2. 83655-2307。1266/T-15529413ln（T）-（0. 20760841 + 4。40484/T）S0. 5+ 0。08468345 S-0。00654208 S1. 5]mol m-3[32]K5KC/（K2Kw）mol m-3计算值K6K 4KC/（K 2Kw）mol2 m-6计算值新鲜C海C10[13]。870-3059/T-0。04035 T]mol2 L-2[33]10[-171. 9065 + 0。077993 T-2839。319/T-71595log T+（0. 77712-0 0028426 T-178。34/T）S0. 5+ 0。07711 S-00041249 S1. 5]mol 2 L-2[32]K鲜新鲜2【-5839】50/T-224773log T+61。2062]mol2 m-6w（ρ L）10[34个]海W新鲜11（ρ海）210[148. 9802-13847。26/T-236521ln T+（118. 67/T+1。0495ln T-5977）S0. 五比零01615S]mol2m-6[35]10（13. 635-2895/T）L mol-1s-1[36]海11exp [-930。13 + 0。11 S0. 5 +3。1×104/T+140。9lnT]/KwL mol-1s-1[35]新鲜41海4110（329. 85比11054log T-17265。4/T）s-1[37]exp（1246. 98比6 19×104/T-183。0ln T）s-1[38]k5110（0. 198-444/T）cm s-1[17]k6110（2. 84-2177/T）cm s-1[17]K7110（-5. 86-317/T）mol cm-2s-1[17]注：S为海水盐度，设定为代表值35，T（K）为开尔文温度。图3.第三章。计算的（a）速率常数和（b）方程式中的基本步骤的平衡常数。（七）、当uG→ 0时，平均滑移速度趋于零，当uG → 0时，平均滑移速度趋于ub，0增大PBC中使用的气泡直径db（m）通过Akita和Yoshida[14]开发的经验表达式计算：根据Danckwynth[41]的表面更新理论，该理论表明，以均匀的表面更新速率向液体表面的传质引起液相传质系数，该系数由下式给出d= 26 d Bo-0。50Ga-0。12Fr-0。12（三十一）kL=L，mus/db（三十三）其中FrG是气相的弗劳德数，BoL和GaL为债券其中，DL，m（m2 s-1）是分子扩散系数，us（m s-1）是平均滑移速度，表示为数和弗劳德数的液体在PBC，分别表示如：gdρLL Ru（εG，静态1）-1（34）BoL=2R，GaL=gρ2d3uG，FrG=（三十二）s=uG+ub，0σL2（gdR）0. 5颗粒收缩和表观速度的控制方程KKKKKKKKKKH. Jiang等人能源与人工智能12（2023）1002348当忽略气体侧的传质阻力时，总传质系数仅取决于液相传质系数（kL）。在PBC中，kL的表达式基于根据以前的研究[42，43]，可以在SI中找到位置。H. Jiang等人能源与人工智能12（2023）1002349+二氧化碳=CO2 -二氧化碳CO2 -二氧化碳G，2CO2 R出，132.1.5.CO2捕集率与能耗的控制方程CO2捕获率，定义为建模期间捕获的CO2质量（kg），通过以下表达式计算：每公斤二氧化碳的捕获量。2.1.6.CO2脱气损失的计算离开EW接触器的液体产物被假定为处于R.c入口，10c出口，1）u. c入口，2c出口，2）u]MS dt/t（35）与环境空气接触并达到平衡，CO2 浓度（410 ppm）。溶解碳的变化，其中MCO（kg mol-1）是CO2的分子量，c入口，1和c出口，2液体产物的计算假定（1）气-液相平衡二氧化碳CO2关于二氧化碳，使用亨利(mol m-3）分别为海水基PBC气体入口和淡水基PBC气体出口处的CO2浓度。uG，1和uG，2（m s-1）是表观气速，分别是基于海水的PBC和基于淡水的PBC。t（h）是溶解所需质量的方解石所需的时间，这也是计算过程的周期。能源消耗包括两个部分。第一，用于维持气体和液体流动的泵送能量。该所需的机械能，包括在时间段t内的气体流动和水泵送，表示为：（3）所有水相反应（反应（7-10））的化学平衡。 后者涉及Eqs。（11）和（（12）。脱气可能导致CaCO3的再沉淀，这取决于系统中饱和度的变化。然而，这可以通过稀释来避免[50]，因此在计算脱气损失2.1.7. S-PBC接触器净成本计算有两种类型的成本，捕获的毛成本和净成本，在二氧化碳捕获过程中定义。捕获的总成本定义为捕获每吨CO2的成本（$），忽略了1吨重（p在，1）（1-1/γ）γ（p在，2）（1-1/γ）⎤γ⎫⎬WG=ηpin，1QGp在1-1πγ-1+pin，2QGπp在2-1γ-1中文（简体）0分，，捕获过程。捕获的净成本表明W1μtρg.第1季度HpblQ2Hpb l）dt（37）除去一吨二氧化碳，同时考虑二氧化碳的脱气在这L=η0L L+L工作时，计算的成本是净成本，因为考虑了脱气过程中的CO2所有成本的单位是$t-1CO2。主要成本其中WG和WL（W）是气体和液体的能量消耗，η是压缩机效率，假定为0.8，γ是比压缩机效率恒压恒容加热，Qin，1和Qin，2（m3 s-1）主要包括设备费、材料费、成本和能源成本。PBC接触器的设备成本包括材料成本、设计成本和施工成本。G G方解石材料成本按平均价格计算，分别为海水基PBC和淡水基PBC中气体的入口体积流量，Q1和Q2（m3s-1）分别为海水基PBC和淡水基PBC中气体的入口体积流量，约29.8 $ t-1。 在淡水PBC控制中使用的淡水价格-L Ltactors设为0.0295 $t-1，这是用于分别在基于海水的PBC和基于淡水的PBC中的液体的公制流速。pin（Pa）是压缩前进料流的压力，pout（Pa）是压缩机的出口压力，等于pinΔp。对于PBC，上升的气泡需要克服气泡与固液混合物之间的摩擦。当采用Ergun关系式[44]时，床的摩擦压降可表示如下压降计算的详细信息可参见SI。因此，维持气体和液体流动的总能量消耗为E泵浦=WG+WL（38）第二，制备方解石颗粒的能量。EX空化，一系列矿石和岩石的钻孔、爆破和短程运输通常在12.5和96.7 MJ t-1之间[45A值E其他=20 MJ t-1，根据Renforth等人的工作。[48]被选为这项工作用于生产特定尺寸（直径）颗粒的研磨能量（E研磨在中国[51]。我们工作中使用的能量被认为是电。除了用于操作接触器的能量，即，泵送气体或水，制备方解石颗粒的能量被 也考虑到了。2.1.8. 淡水和海水入口条件在接触器入口处的淡水和海水都被大气中浓度为410ppm的CO2预饱和，◦ C. 各种关键物种的浓度见表2，通过在线地球化学计算工具PHREEQC（www.usgs.gov/software/phreeqc-version-3）计算综上所述，本文建立了水环境中方解石风化的动力学模型和PBC化学接触器中CO2从气相到液相的传质模型。由于水环境（海水和淡水）的不同，海水基PBC和淡水基PBC模型之间E= 0。01W（1）（39）表2研磨idp液体入口处各种关键物质的浓度种类淡水（mol m-3）海水（mol m-3）因此，制备颗粒的总能量消耗为CO2（aq）1.646×10- 21.418 ×10- 2E=E+E（四十）HCO-2.556×10- 31.445制备其他研磨二氧化碳4.180×10-82.482×10-2我们工作中的总能耗表示为：E总计=E泵送+E准备（41）G，1+出，2H. Jiang等人能源与人工智能12（2023）10023410模型中使用的能耗单位统一为MJH+2.559×10- 37.943 ×10- 6电话：021- 88888888传真 ：021-88888888Ca2+0 9.344×10- 1注：海水中H+、OH-浓度按海水pH值8.1计算。H. Jiang等人能源与人工智能12（2023）10023411见图4。 淡水和海水情景下方解石溶解速率和CO2质量输运速率的计算结果主要在于反应动力学的控制方程（见第2.1.3节）和相应的速率系数（表1）。然后计算CO2捕集率和能量消耗作为关键性能指标，用作以下数据驱动的机器学习代理模型的输出，关于所提出的SF-S-PBC接触器中的8个设计变量，即颗粒直径（dp 1，dp 2），填充床高度（H床，1，H床，2），液体和气体速度（uL，1，uL，2和uG，1，uG，2）。2.1.9. 淡水和海水中方解石溶解和CO2传质速率的比较化学接触器的CO2捕集性能主要取决于方解石溶解动力学和气相CO2溶于水相的CO2 为了研究方解石溶解动力学，图4（a）比较了淡水和海水环境中方解石溶解速率与不饱和度（1-Ω）的关系。要点是实验数据来自文献[18，20]，线代表解方解石动力学方程的结果，e.G.当量（19）淡水和Eq。（20）对于海水，空心点是反应器尺度模型的计算结果，其中质量传输和反应动力学完全耦合。可以看出，线与固体点吻合良好，表明方解石溶解动力学实验与实验数据具有良好的一致性，特别是在淡水情况下。空心点也接近线，从而证明了在反应器尺度上实施方解石溶解动力学的有效性 多物理 模型 通过 比较 的 海水和淡水结果，发现方解石在淡水中的溶解速度比在海水中快。 特别是当Ω值达到0.8时，在淡水中的释放速率比在海水中快100倍。基于等式(25)计算了CO2从气相到水相的传质速率随CO2浓度的变化关系。在图4（b）中，蓝线和红线分别代表海水和淡水情景。可以看出，二氧化碳的质量H. Jiang等人能源与人工智能12（2023）10023412在相同参数下，淡水中向水相的迁移速率略快于海水，且在CO2浓度较高时差异更为明显。这主要是由于淡水和海水的亨利常数不同淡水和海水中方解石溶解和CO2传质速率的不同也证实了淡水在提高CO2捕集率方面的优越性2.2. 数据驱动的机器学习代理模型过程的多变量和多目标优化通常需要大量的数据，因此由于无法承受的计算成本和时间，直接优化复杂的基于物理的模型几乎是不可能的开发了数据驱动机器学习替代模型（原始机制模型的简化替代版本），以提供S-PBC接触器性能指标的计算效率更高的预测，从而进行优化。扩展自适应混合函数模型（E-AHF）[52]被开发为代理模型。本文采用多变量多目标优化的策略，针对不同的目标求出S-PBC接触器的最优设计，然后利用得到的设计变量的最优值进行性能分析。E-AHF是一种自适应的混合代理模型，它可以充分利用利用多项式响应面（PRS）、Kriging（KRG）、径向基函数（RBF）、支持向量回归（SVR）和移动最小二乘法（MLS）等5种替代模型的优势，提高预测精度。混合代理是每个数据点处的各个代理模型预测的加权和，其中权重适合于每个数据点。E-AHF模型的开发包括四个部分：通过实验设计生成数据集;最佳解决方案候选人，同时其适应度函数在整个范围内达到其最佳值（最大值或最小值）[54此外，非支配排序遗传算法II（NSGA-II）[57]用于多目标优化和搜索Pareto前沿。NSGA-II是遗传算法的一个改进版本，它降低了优化计算的复杂性。与模拟退火和贝叶斯优化等其他多目标优化算法相比，遗传算法具有明显的优势，因为它具有并行性和更大的解空间集，非常适合本案例研究[58，59]。基于随机产生的采样点进行E-AHF通过OLHS方法，其中80%的点用于替代模型训练，20%的点作为测试集（参见SI中的表S5）。相关系数R2 均方根误差（RMSE）选择用于评估surrogate模型的预测精度和稳定性。R2越大，RMSE越小，表明性能越好模型的形状。 我们得到了E-AHF模型的R2通过将预测结果（由训练的E-AHF模型生成）与测试集中的数据本文以SF-S-PBC接触器的CO2捕集率（每小时捕集的CO2质量）和能耗（单位捕集的CO2质量所需的能量MJ）为目标函数进行了多目标优化研究。对于S-PBMC的三种不同配置的经济的单目标优化，即，基于E-AHF代理模型生成的成本数据，分别进行了FF-S-PBC、SS-S-PBC和SF-S-PBC，GA。SF-S-PBC的八个设计变量的范围如表3所示。表3SF-S-PBC接触器的设计变量范围设计变量符号（单位）图5中示出了模型集成的步骤，包括DOE、个体替代模型的选择、自适应权重因子的计算（在混合结果中应用于每个个体替代的相对权重）和模型集成。建立了两个E-AHF模型，分别用于预测CO2捕获率（CR）和能耗（EC）。在SI中详细介绍了基于E-AHF算法的代理模型的四个部分2.3. 多变量多目标优化第2.2中开发的E-AHF替代模型用于粒径（S）（海水PBC）颗粒直径（F）（淡水PBC）填充床高度（S）（海水PBC）填充床高度（F）（淡水PBC）表观气速（S）（海水PBC）表观气速（F）（淡水PBC）表观液体速度（S）dp，1（mm）1直径p，2（mm）1H床，1（m）1H床，2（m）1uG，1（m/s）1.0× 10- 4-uG，2（m/s）1.0× 10- 4-μL，1（m/s）1.0× 10- 4-各种S-PBC接触器的多变量和多目标优化。采用遗传算法对单目标优化问题进行求解（海水PBC）表观液体速度（F）（淡水PBC）μL，2（m/s）1.0× 10- 4-E-AHF模型的优化。它是一种随机优化方法，由Holland于1975年开发[53]。它使用交叉和变异来操纵遗传算子搜索并找到下标1和2分别表示用海水和淡水操作的第一和第二PBC。图五. E-AHF代理模型流程图。H. Jiang等人能源与人工智能12（2023）100234102.4. 数值求解方法物理模型的完全耦合控制方程的数值解基于商业软件COMSOLMultiphysics 5.6中实现的有限元法（FEM）。通过求解由多个偏微分方程（PDE）组成的控制方程，得到了一维几何上的空间和时间相关变量。计算域被视为均匀多孔介质，其中单个颗粒的实际采用MUMPS时间相关求解器，默认参数设置，计算公差设置为物理控制 ， 相 对 公 差 为 0.01 。 应 用 在 线 工 具 DADOS（http://app.dados.com.cn）进行E-AHF替代建模和多变量优化。3. 结果和讨论3.1. 验证基于物理的模型本工作中基于物理的模型是通过整合气泡塔反应器中方解石溶解动力学和CO2传质的控制方程开发的，这些方程在以前的工作中通过实验数据或数值结果进行了验证[12，13、25]。具体而言，基于物理学的PBC模型在我们之前的海水实验中得到了验证[13]，其中监测PBC接触器气室中CO2浓度随时间的变化，并且该模型被证明是可靠的。虽然海水置换为淡水略微改变了方解石溶解动力学方程，但计算质量迁移行为的表达
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