香蕉果皮活性成分预测:响应面法与人工神经网络在香蕉果皮活性成分预测中的相关性

2工程科学与技术，国际期刊23（2020）781完整文章响应面法与人工神经网络法在香蕉果皮活性成分预测中的相关性法尔汉·M赛义德a，贾伊甘a，朱奈达苏莱曼ba马来西亚彭亨大学工程技术学院化学与工艺工程技术系，26300 Gambang，Pahang，Malaysiab马来西亚彭亨大学计算与应用科学学院计算学院软计算智能系统研究（SPINT），26300 Gambang，Pahang，Malaysia阿提奇莱因福奥文章历史记录：收到2019年2019年11月21日修订2019年12月24日接受2020年1月31日在线提供保留字：抗氧化微波辅助萃取优化剥离酚醛树脂A B S T R A C T采用响应面法（RSM）和人工神经网络（ANN）对微波辅助提取香蕉皮渣中酚类化合物的抗氧化活性进行相关性研究。在整个提取过程中使用蒸馏水采用DPPH自由基法和结果表明，微波功率650 W，提取时间110 s，料液比0.06 g/ml时，提取效果最佳。最佳MAE提取率为76.81%，抗氧化剂GA和TPC的提取率分别为418.46mg/100 g提取物。总的来说，固液比是最重要的变量，其次是浸提时间。响应面模型和人工神经网络模型都提供了良好的质量预测抗氧化剂和TPC。尽管如此，人工神经网络模型显示出更高的预测潜力，由于其较高的决定系数2ANN抗氧化剂2RSM抗氧化剂=0.9742），低均方根误差(RMSEANNAantioxidant= 2.69 ， RMSERSMantioxidant = 3.07 ） ， 抗 氧 化 剂 和 TPC 的 绝 对 平 均 偏 差 较 低（AADANNAantioxidant = 3.38%，AADRSM antioxidant = 5.64%）。本文将人工神经网络引入响应面模型，成功地克服了响应面模型的不足©2020 Karabuk University. Elsevier B.V.的出版服务。这是CCBY-NC-ND许可证（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。1. 介绍抗氧化剂和酚类化合物能抑制超氧阴离子自由基（O. ）、羟基自由基（OH. ）和氢过氧化物（ROO. ），导致癌症，阿尔茨海默氧化反应产生自由基[4]。在食品工业中，抗氧化剂对维持食品的保质期和营养质量至关重要。因此，天然和合成的生物活性化合物（例如，抗氧化剂和酚类化合物）已经引起了上述工业中的人们的注意。各种行业对这些天然化合物的需求不断增加，促进了其全球市场的增长[5，6]。天然抗氧化剂的全球市场（例如，类胡萝卜素，酚酸，*通讯作者。电子邮件地址：farhan@ump.edu.my（F.M. Said）。由Karabuk大学负责进行同行审查类黄酮、维生素C和E）在2015年的价值约为29.23亿美元，预计到2022年将大幅增长至45.31亿美元[7]。然而，提取这些天然化合物的原材料短缺使其价格上涨[8]。因此，它促进了合成生物活性化合物的生产，作为满足高市场需求的替代品。合成抗氧化剂的实例包括没食子酸; 2，6-二叔丁基-对羟基甲苯（BHT）、叔丁基-4-羟基苯甲醚（BHA）、没食子酸丙酯（PG）和抗坏血酸。同时，合成酚类化合物的实例是表没食子儿茶素没食子酸酯[9，10]。然而，一些研究表明，合成抗氧化剂会对人体造成伤害。食用合成抗氧化剂会增加患各种致命疾病的风险，如致癌作用[11，12]。因此，对天然生物活性化合物的需求受到极大关注[13]。近年来，香蕉（Musasp.）果皮已经得到了很多关注。许多研究已经报道，传统的溶剂萃取方法耗时，并且需要大量的有机溶剂。https://doi.org/10.1016/j.jestch.2019.12.0052215-0986/©2020 Karabuk University.出版社：Elsevier B.V.这是一篇基于CC BY-NC-ND许可证的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。可在ScienceDirect上获得目录列表工程科学与技术国际期刊杂志主页：www.elsevier.com/locate/jestch民族（R=0.9803，Rp一y小行星782 Said等/工程科学与技术，国际期刊23（2020）781有机溶剂[2，14]。有机溶剂，如甲醇，可能会对人体和环境造成伤害[15]。因此，为了克服这些问题，通过微波辅助萃取（MAE）进行萃取，主要是为了减少萃取时间[16]。早期的研究已经证明，使用蒸馏水作为溶剂提取介质的MAE提取产生更好的收率，比使用常规方法的收率高100倍以上[2，17]。然而，据我们所知，还没有任何关于微波辅助提取香蕉果皮中生物活性物质的研究报道。响应面法是一种重要而有效的优化操作过程的统计方法。RSM已用于各个领域，包括食品和制药行业[18然而，RSM在操作过程的范围变量方面有一些缺点[23近年来，人工神经网络（ANN）在生化生产的预测和优化中得到了相当大的关注[27人工神经网络是一种计算算法，被设计为能够模拟各种系统的预测工具[30，31]。人工神经网络技术非常灵活，可以对各种范围内的复杂关系进行建模，而无需复杂的方程[32本研究的主要目的是探讨从生果中M. acuminata果皮使用MAE通过RSM优化的目的。在这项工作中，蒸馏水被用作提取溶剂。利用决定系数（ R2）、平均绝对偏差（AAD）和均方根误差（RMSE）等统计参数，对响应面法和人工神经网络法建立的模型的抗氧化活性和酚类化合物的预测能力进行了统计学研究2. 材料和方法2.1. 样品制备未熟M. acuminata果皮收集自Pekan，Pahang，Malaysia的香蕉油炸饼销售商。大约2公斤未成熟的M.在阳光下干燥Acuminata果皮几天以除去水分。将晒干的生果皮切成小块，磨成粉末状。2.2. 微波辅助萃取（MAE）M.称取AcuminataPeel粉末并置于圆底烧瓶中。重量基于固液比（0.03将600 ml蒸馏水加入烧瓶中，放入微波腔中，并连接到MAE机 （ Ethos E Touch Control ， Mile- stone Corporation ，Monroe，CT）的容器上.温度固定在70 °C [17]。同时，改变微波功率和提取时间，如表1所示。然后将提取物过滤并储存在4 °C下用于进一步分析。采用响应面法进行优化(RSM)使用Box-Behnken实验设计（BBD）通过Design Expert软件（版本7.1.6，2008，Minneapolis MN，USA）。三个确定的变量（即，微波功率、提取时间和固体与溶剂比）在Said和Quan（2017）[17]中预先确定。表1显示了总共17次运行，5个中心点。中心点用于确定实验误差和结果的重现性。测定了两种反应：抗氧化活性和总酚化合物（TPC）。实验一式三份进行实验验证表1Box-Behnken设计矩阵采用三个独立变量。运行微波功率（W）浸提时间（s）固体与溶剂比（g/ml）14001200.052400300.053400750.034400750.065600750.056600750.057600750.0586001200.069600750.0510600300.06116001200.0312600300.0313600750.0514800750.0315800300.0516800750.06178001200.05在此基础上，对该化合物的抗氧化活性和总抗氧化能力进行了优化。使用Eq. （1）：百分比误差<$y-y×100%±10%其中，ya和yp分别是实际值和预测值2.3. 使用自由基清除活性的抗氧化活性DPPH自由基法基于Wang等人（2009）[35]进行。基于自由基的抑制（%）测量抗氧化活性。2.4. 总酚类化合物（TPC）Folin–Ciocalteu method was carried out according toSpanosand Wrolstad (1990) TPC 表 示 为 每100 g 干 重 提 取 物 中没 食 子 酸（GA）的mg数（mg GA/100 g提取物）。2.5. 人工神经网络（ANN）使用MATLAB神经网络工具箱（MATLAB版本8.4（R2014 b））构建ANN人工神经网络的结构包括三层，即输入层、隐层和输出层。每一层都包含有不同目的的神经元。这三层与神经元之间的联系受到权重和偏置的影响。然后，输入神经元表示独立变量。ANN可以有许多隐藏层，其中一个隐藏层是最常见的实现[28，37]。隐层神经元由输入、权重、偏差和传递函数的组合产生。同时，输出神经元成为目标变量。使用几种学习算法（如Levenberg-Marquardt和贝叶斯正则化）训练ANN模型在这项研究中，数据被用来训练，测试和验证人工神经网络模型。模型由几个隐藏层构成，从一到十不等。 训练过程用随机权重和偏差重复五次。对于两个目标变量（即，抗氧化活性和TPC）。基于训练模型中的最低RMSE选择最佳一. X .快！P4 25¼ ¼¼y-Y2ð2Þ由R的值来评估。 R的值R 2 ¼i¼1爱爱皮皮F.M. Said等 /工程科学与技术，国际期刊23（2020）781-7877832.6. 统计分析通过使用RMSE、AAD和R2分析输出值和目标值的结果，对RSM和ANN模型进行评估，如方程式所示。(2)–(4), respectively表2显示了抗氧化活性和TPC的方差分析（ANOVA）。F值为29.34和13.20，表明模型分别对抗氧化活性和TPC具有显著性（p 0.0001和p= 0.0013）。两个模型的失拟不显著，表明建议的模型方程为与实验结果吻合良好。拟合优度为.1Xnn.快！1=222皮艾1/1抗氧化活性和TPC的模型分别为0.9742和0.9443分别这些值意味着97.4%的抗氧化活性添加¼1Nni¼1伊比-伊艾爱x100394.43%的TPC数据可用所建模型解释。R2值接近于1表明实验数据接近于拟合的回归线。适当的精度（Adeq。精确结果表明，模型的平均值分别为17.89和11.37，. Pn埃什基— 是的。y— 2012年2月2其中4个以上，表明有足够的n1/1 艾氏— 我也是。伊皮— 伊皮什信噪比[41]。变量B和C对抗氧化活性都有显著影响其中，n是样本的数量，ypi是预测值，yai是实际值，符号<$是相关值的平均值。3. 结果和讨论3.1. 响应面模型三个变量（即，微波功率、提取时间、料液比等工艺参数对黑木耳抗氧化活性和总蛋白含量的影响。尖叶果皮通过BBD，用响应面法分析最优值等式（5）和（6）分别显示了通过BBD生成的抗氧化活性和TPC的二阶模型抗氧化活性<$ %乙醇-150：29乙醇 0： 14A乙醇 0： 86B沪公网安备31010502000114号时间：2017年10月17日上午10： 38-上午 9： 51×10-5A2- 5： 23× 10-3B2-3： 53× 10℃-5 ℃TPCmg GA= 100g/ml- 990： 26 10： 61A 13： 21B35570： 35C- 7： 16× 10-4AB- 公元前9： 88-公元前4： 24× 10- 4A2-0： 01B2和TPC（表2）。C是最显著的变量，其次是由B.同时，A对抗氧化活性和TPC的影响不显著。变量的相互作用通过三维（3D）响应面以图形方式表示，如图1A和1B所示。 1和2的抗氧化活性和TPC。 图 1(a)结果表明，未成熟的M.随着A和B的增加，尖果果皮的光致变色能力逐渐增强，最佳光致变色时间分别为650 W和110 s。超过最佳点，没有观察到进一步的抗氧化活性增加。在此阶段，将C固定在0.04 μ g/ml。在图中观察到类似的趋势。 2（a）. 未成熟M.在固定C为0.04 g/ml时，随着A和B分别从400增加到630 W和30增加到110 s，acuminata果皮从270增加到360 mg GA/100 g。当A和B分别超过630 W和110 s时，TPC略有下降Xiong等人（2016）获得了类似的模式，其中莲子心的提取率随着提取时间和微波功率的增加而增加，分别达到260 s和200 W的最佳点[42]。在最佳点之外，提取率下降。其他研究人员也获得了类似的发现，其中提取率随着提取时间和微波功率的增加而增加[43，44]。进一步提高操作条件并没有提高提取率。这种现象的发生是由于过高的微波功率（>650 W）导致了未成熟的M中生物活性物质的化学降解。[ 45，46]. 因此，我们认为，-2： 95× 10C2ð6Þ抗氧化剂和TPC的提取率较低。高微波功率期间的提取过程可以具有其中，A微波功率，B提取时间，和C固液比。表2抗氧化活性和总酚类化合物（TPC）的ANOVA表增加了微波中的电磁热能。延长浸提时间（>110 s）也可能使病情恶化。抗氧化活性（%）总酚类化合物（TPC）源平方和DF均方F值p值平方和均方F值p值模型6025.439669.4929.34<0.0001*158671.57 917630.1713.197980.0013*一37.02137.021.620.2434752.53 1752.530.5633420.4774B750.591750.5932.890.0007*9400.95 19400.957.0375670.0328*C4267.0314267.03186.98<0.0001*125077.51 1125077.5193.63326<0.0001*AB18.53118.530.810.3974166.02 1166.020.1242850.7348AC0.9810.980.040.84170.02 10.021.68E-050.9968BC74.13174.133.250.1145177.82 1177.820.1331180.726A2B2C2R2= 0.9742; Adeq精密度= 17.894R2 = 0.9443; Adeq精密度= 11.367注：A-微波功率（W），B-提取时间（s），C-固液比（g/ml）。*显著（p 0.050）。RMSE¼对回归ð4Þ残余159.75722.829350.7671335.82失拟60.65320.220.820.54846917.9132305.973.7913780.1153纯误差99.09424.772432.864608.21Cor合计6185.1716168022.331660.97160.972.670.14621209.9111209.910.905740.3729472.671472.6720.710.0026*1905.6111905.611.4265450.2712265.971265.9711.650.0112*18492.26118492.2613.843340.0074*小行星784Said等/工程科学与技术，国际期刊23（2020）781Fig. 1.利用三维响应面法对提取时间和微波功率、料液比和微波功率、料液比和提取时间对抗氧化活性的影响进行了研究。图二.建立了提取时间和微波功率、料液比和微波功率、料液比和提取时间对总酚提取的三维响应曲面。此外，增加提取时间将导致更多氧气暴露于样品，从而增加酚类化合物氧化的可能性[47]，从而降低TPC。图 图1（b）0.03~ 0.06g/ml的浓度可提高未成熟枸杞的抗氧化活性和总蛋白含量 。 尖 皮 提 取 物 然 而 ， 这 与 Casazza 等 人 的 发 现 相 矛 盾 。（2011），其中当固液比从0.3降至0.2 g/ml时，黑比诺葡萄的总黄酮增加了54%[48]。与调查结果相反，随着料液比的增大，提取的生枸杞抗氧化活性和总蛋白含量均降低。尖果皮也增加。这种现象可能是由于固体和溶剂之间的浓度梯度增加，这可能增加了扩散速率结果，更多的固体能够扩散到溶剂中，从而提高了提取产率。这些结果与传质原理一致，即固体与溶剂之间的浓度梯度成为传质的驱动力。极高的固体-溶剂比可能是传质的障碍[16，49]。F.M. Said等 /工程科学与技术，国际期刊23（2020）781-787785为了验证模型方程，Eqs. 根据公式（5）和（6），在建议的最佳条件下进行验证实验（表3）。所得抗氧化活性和总蛋白含量的实验值与预测值接近，误差分别为4.80%和1.36%。因此，模型方程可接受，因为两个误差均在10%差异范围内。3.2. 人工神经网络模型人工神经网络用于建立描述抗氧化活性的MAE和TPC的模型。尖皮提取物图图3（a）和（b）分别显示了抗氧化活性和TPC的ANN网络结构。抗氧化活性和TPC是人工神经网络模型的预测输出。该模型采用前馈反向传播神经网络产生的预测输出。通常，ANN结构由三层组成，即输入层、隐藏层和输出层，如图3所示。每一层包含具有不同目的的神经元。抗氧化活性和TPC模型的输入层神经元组成为微波功率、提取时间和固液比。输入层的神经元代表上述三个变量的组成。输入层使用突触权重将其数据传递给隐藏层中的神经元突触权重将隐藏层数据与输出层互连以产生预测值。相互关联的权重被随机初始化和调整，以最小化模型的目标和实际输出之间的残差，如图所示。3.第三章。图中的隐藏层。 3（a）有五个神经元，而图中的模型。 3（b）有7个神经元。这些数字代表了隐藏层的最佳值隐层神经元的最佳数目是通过系统的试错法确定的改变隐藏层中的神经元数量，直到达到实验值和预测值的最低RMSE[50]。3.3. 响应面与人工神经网络RSM和ANN建模方法进行了评估，根据其预测性能和估计能力。并对响应面模型和人工神经网络模型的RMSE、AAD和R2的预测值与实验值进行了比较。抗氧化活性和TPC的RSM和ANN模型的实验和预测结果的评估如图所示。 4(a)和（b）。结果表明，与响应面法相比，人工神经网络法的预测值更接近实验值这可以清楚地看出，因为对于ANN模型，抗氧化活性和TPC的R2与响应面模型相比，ANN模型预测抗氧化活性和TPC的R2值大于0.95R2的高值表明预测值与实验值之间的良好R2值越接近1，则误差偏差越小，预测能力越强其他研究人员也指出了使用ANN与RSM相比获得的改进预测的可比结果[39，40，51图三.（a）抗氧化剂和（b）TPC作为目标变量的ANN网络架构。图5（a）和（b）分别显示了RSM和ANN模型的残差对抗氧化活性和TPC的传播。残差显示预测输出与实验输出的偏差。人工神经网络模型的残差变化较小，但系统性较好，而响应面模型的残差变化较大。尖皮提取物人工神经网络模型产生的小的残余误差反映了预测值与实验值的接近。研究结果表明，人工神经网络模型具有更高的建模能力比RSM模型。通过RMSE和AAD对构建的RSM和ANN模型的性能进行统计学测量，如表4所示。响应面模型和人工神经网络模型都提供了令人满意的预测结果。两种模型的相关系数R2均大于0.9，非常接近1。但人工神经网络模型在抗氧化活性和TPC的数据拟合和估计能力上均优于前者。尖皮提取物人工神经网络模型具有较高的R2和较低的RMSE表3在最佳条件下微波萃取生物活性物质的预测和实际结果。最佳条件生物活性化合物预测结果实际结果误差百分比（%）一BC6501100.1抗氧化剂活性（%）80.576.814.8TPC（mg GA/100 g浸提液）412.78418.461.36注：A-微波功率（W），B-浸提时间（s），C-固液比（g/ml）。小行星786Said等/工程科学与技术，国际期刊23（2020）781见图4。未成熟香蕉皮提取物的（a）抗氧化剂和（b）TPC的实验值与RSM和ANN预测值的散点图。图五、比较响应面法和人工神经网络法对香蕉果皮提取物抗氧化和总酚含量的预测误差和AAD模型的抗氧化活性和TPC均高于RSM模型较小的RMSE值是可取的，因为它代表良好表4RSM和ANN模型的统计评估。参数抗氧化剂（%）总酚类化合物（mg GAE/g预测数据和实验数据之间的拟合这些结果摘录）图中的RSM和ANN模型得到的残差支持。 五、较低的误差值表明数据的精密度和准确度较高因此，ANN模型在预测抗氧化活性和TPC的非线性模型方面优于RSM模型。这一发现与使用两种模型提取天然产物的其他研究人员一致[59，60]。虽然人工神经网络模型在预测性能和预测能力方面都取得了较高的精度，但响应面法的优点是能给出一个回归方程用于预测。此外，在二次模型中，与ANN相比，RSM还能够显示实验因素及其相互作用对响应的影响[39，53，61]。因此，RSM和ANN模型的集成可以补充RSM单独使用时观察到的缺陷。4. 结论本研究以毛茛中生物活性物质的提取为对象，研究响应面模型与人工神经网络预测模型的相关性。acuminata peel via MAE.因此，得出以下结论：RSM ANN平均价格（RMSE）3.07 2.69 23.45 12.930.9742 0.9803 0.9443AAD 5.64% 3.38% 8.29% 3.66%i. 在所测试的操作条件的变量中，提取时间和固液比是对未成熟M的响应最显著的变量。尖果皮;ii. 响应面模型和人工神经网络模型都为响应提供了可接受的预测;iii. 然而，人工神经网络模型在拟合和估计能力方面都显示出优越性iv. MAE在生物活性化合物提取中的应用以及响应面模型和人工神经网络模型的集成将为生物活性化合物的提取提供一个有效的指导方针，除了使它成为一个很好的数据库，在食品工业中的应用。竞争利益作者声明，他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系，可能会影响本文报告的工作。F.M. Said等 /工程科学与技术，国际期刊23（2020）781-787787确认这项工作由马来西亚彭亨大学授予的研究基金资助，研究基金编号RDU 150317。引用[1] R. Baskar，S.什里萨克蒂湾萨蒂亚皮耶河夏姆普里亚河Nithya，P.Poongodi，食物营养。Sci. 2（10）（2011）1128-1133。[2] S.F. Sulaiman，N.A.M. Yusoff，I.M. Elvis，E.M. Seow，A.A.B.萨亚克Ooi，J. 食品成分Anal. 24（1）（2011）1-10。[3] C.A. Prauchner，Burns 43（3）（2017）471-485.[4] B. Salehi，M. Martorell ，J.L. Arbiser ，A. Sureda ， N.马丁斯峰Maurya ，M.Sharifi-Rad，P. KumarJ，Sharifi-Rad.生物分子 8（4）（2018）1-11。[5] B. Salehi，T.B. Tumer，A.厄兹莱恩湾Peron，S. Dall'Acqua，J. Rajkovic，R. Naz，A. Nosheen，F.N.穆道湾拉班卡湖Milella，N.德托马西Coutinho，J. Sharifi-Rad，D.R.维尔马，M。Martorell，N.马丁斯，趋势食品科学。Technol.88（2019）260-273.[6] B. Salehi ， M.S. Abu-Darwish ， A.H. 塔 拉 瓦 奈 角 卡 布 拉 尔 湖 Salgueland ， T.Hosseinabadi，S.Rajabi，W.Chanda，M.Sharifi-Rad，R.B.Mulaudzi，S.A. Ayatollahi， F. Kobarfard，D.K. Arserim-Uçar，J. Sharifi-Rad，A. 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