工程3（2017）299研究绿色化学工程述评生物废弃物制沼气技术综述Spyridon Achinasa，*，Vasileios Achinasb，Gerrit Jan Willem Euverinkaa荷兰格罗宁根大学科学与工程学院，格罗宁根9747 AGbUnion of Agricultural Cooperatives of Monofatsi，Heraklion 700 16，GreeceARt i clEINf oA b s tRAC t文章历史记录：2016年10月27日收到2017年2月18日修订2017年2月19日接受2017年5月22日在线发布关键词：厌氧消化沼气可持续能源木质纤维素废物微生物生态学目前化石燃料的不合理使用和温室气体对环境的影响正在推动研究利用有机资源和废物生产可再生能源。全球能源需求高，而这些能源大部分来自化石资源。最近的研究报告表明，厌氧消化（AD）是一种有效的替代技术，将生物燃料生产与可持续废物管理相结合，沼气行业存在各种技术趋势，可提高沼气的产量和质量。由于可用原料的低成本和沼气的广泛用途（即，用于加热、电力和燃料）。生物气生产在欧洲能源市场不断增长，为生物能源生产提供了一种经济的替代方案。这项工作的目的是提供一个概述的沼气生产木质纤维素废物，从而提供信息对关键问题的沼气经济。© 2017 The Bottoms.由爱思唯尔有限公司代表中国工程院和高等教育出版社有限公司出版这是CC BY-NC-ND下的开放获取文章许可证（http：//creati v ecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。1. 介绍化石燃料的持续使用和温室气体（GHG）对环境的影响已经启动了从生物资源生产替代燃料的研究工作大气中的温室气体排放量正在上升，二氧化碳（CO2）是主要的排放源。此外，全球能源需求正在迅速增长，目前约88%的能源生产是基于化石燃料[1，2]。此外，能源供应的安全是一个至关重要的挑战，因为大多数自然能源资源（即，石油和天然气储量）在政治不稳定的地区发现。在这种情况下，来自废物和残渣的沼气可以在未来的能源中发挥关键作用沼气是一种多边可再生能源，可以取代传统燃料产生热量和电力;它也可以用作汽车应用中的气体燃料。生物甲烷（升级沼气）也可以在化学品生产中替代天然气。最近的评估表明，通过厌氧消化（AD）产生的沼气比其他形式的生物能源具有显著的优势，因为AD是一种节能和环保的方法，技术[3，4]。与化石燃料相比，AD技术可以通过利用当地现有资源减少温室气体排放。此外，这项技术的副产品名为碳酸钾，是作物种植的高价值在欧洲，2014年沼气产量达到1.35 ×107 t[5]。德国是全球沼气生产的先驱国家，由于农场农业沼气厂的强劲发展，德国约有25%的装机容量截至2014年底，德国有8000多个农业沼气生产装置在运行[6]。一些国家已经参与开发利用生物质和生物废物生产沼气的新途径。许多欧洲国家已经为沼气发电创造了值得注意的是，在欧洲，可用于AD的农业生物量高达1.5 × 109t[7]。美国、中国和印度也在投资alterna-从纤维素资源生产沼气的有效技术，并可能是未来的生产者[8，9]。虽然基于废物的沼气（和/或生物甲烷）是一种有前途的替代品，* 通讯作者。电子邮件地址：s.achinas@rug.nlhttp://dx.doi.org/10.1016/J.ENG.2017.03.0022095-8099/© 2017 THE COMEORS.由爱思唯尔有限公司代表中国工程院和高等教育出版社有限公司出版。 这是CC BY-NC-ND许可证下的开放获取文章（http：//creati v ecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。可在ScienceDirect工程杂志主页：www.elsevier.com/locate/eng300S. Achinas等人/工程3（2017）299对于天然气网络，生产的量与全球年消耗量相一致。关于哪种原料最适合沼气经济，目前还没有明确的答案。通常，碳水化合物、脂肪和蛋白质可用于许多应用中。全球可持续废物管理的必要性导致了对基于农业废物和生物废物的替代燃料的研究兴趣[10，11]。本研究讨论了沼气生产的最新趋势，并总结了目前影响不同沼气生产途径的问题和障碍。它还分析了生物技术转化绩效的潜在问题和趋势2. 欧洲沼气生产现状尽管自19世纪以来就报道了沼气作为替代燃料的优势，但目前对沼气生产的兴趣重新燃起-因此通过升级捕获甲烷-是由于天然气储量的耗尽和温室气体排放的增加[12]。20世纪初，肥料的高价值（即，从废物中产生的堆肥增强了AD技术，有利于沼气经济[13]。此外，欧盟在应用可持续废物管理方面非常迅速，同时在很大程度上独立于外国石油供应国。为此，欧洲机构实施了新的研究计划，以支持基于可再生资源的替代燃料的未来。几十年来，沼气技术在欧洲得到了广泛应用，沼气产量从2009年的约7934 toe†（9.298 × 109 L）增长到14 120 toe（1.6548 × 1010 L），如表1所示[14]。在欧洲，通过调整税收减免和鼓励沼气研究和开发计划，已经做出了重大努力来鼓励利用生物质和生物废物制造燃料的工业活动。根据欧洲沼气协会（EBA）的数据，德国是欧洲领先的沼气生产国，目前有8000多个沼气厂在运行，其沼气量相当于大约4 TW·h的总发电量（表2 [13，15，16]中列出了欧洲前五大沼气生产国）[6]。2010年，据报道，尽管全球经济负担沉重，但沼气生产继续快速增长，并为德国农村社区的经济发展做出了重大贡献[7，17]。然而，废物转化为气体燃料的性能仍然是一个关键问题，这使得研究举措侧重于农产工业废物等容易获得的资源3. 用于沼气生产的3.1. 原料类型和特性广泛的废物类型可用作使用AD技术生产沼气的基质。从农业、市政和其他活动中收集大量欧洲能源工业中使用的最典型的废物形式是：①动物粪便和泥浆，②污水污泥，③农业固体废物和粮食废物。表3 [18，19]比较了可用于生物气生产的不同原料的产量和能量潜力生物质含有碳水化合物、蛋白质、脂肪、纤维素和半纤维素，其可用作沼气生产的原料。在目前的实践中，通常添加共基质以增加有机物含量，从而实现更高的气体产率。典型的共基质包括来自农业相关工业的有机废物沼气的组成和产量取决于原料和共基质类型。德国沼气厂的典型原料见图1 [20]。尽管碳水化合物和蛋白质显示出比脂肪更快的转化率，但据报道，后者提供了更高的沼气产量[21为了避免工艺故障，原料预处理是必要的。预处理方法的应用增强了基质的降解，从而提高了工艺效率。可以应用化学、热、机械或酶促过程来加速分解过程，尽管这不一定导致更高的沼气产量[25，26]。3.2. 木质纤维素分子组分纤维素废物，如能源作物，农业残留物和污水污泥具有生产生物燃料的巨大潜力。如图2[27]显示，木质纤维素由三种主要有机组分组成：纤维素、半纤维素和木质素[28，29]。纤维素是与植物细胞壁的机械强度相关的主要结构组分，而半纤维素大分子是通过重复戊糖聚合物表1欧盟的沼气生产用于供热和发电[14]。日历年总计（脚趾）日历年总计（脚趾）20097 934201313 49120108 504201413 770201110 341201514 000201212 0442016一14 120a估计数。表2欧洲前五大沼气生产商（在脚趾）[13，15，16]。国家200620092013德国166536756716英国149816371824法国298453465意大利3834101815荷兰141248302表3不同潜在基质产生的沼气产量和电力的比较[18，19]。类型吨鲜沼气产量（m3）每吨新鲜物质发电量a（kW·h）牛粪55–68122.5鸡粪/粪便126257.3脂肪826–12001687.4食物垃圾（已消毒）110224.6水果废弃物74151.6马粪56114.3玉米青贮200/220409.6城市生活垃圾101.5207.2猪粪11–2523.5污水污泥4796.0电效率35%的综合热功率，热值21 MJ·m-3，甲烷含量55%，3.6 MJ·（kW·h）-1。† 吨油当量。S. Achinas等人/工程3（2017）299301和己糖。木质素含有三种芳香醇（松柏醇、芥子醇和对香豆醇），其通过生物合成过程产生[30木质纤维素的组成在不同来源之间变化很大，因为它取决于不同的条件，如材料，来源和季节[33纤维素是一种线性聚合物，由几个β-1，4-糖基连接侧键（图3）[36]。它的结构包含具有晶体结构的部分和具有非晶排列的部分[37]。根据Deguchi等人[38]，通过施加320 °C的温度和25 MPa的压力纤维素是地球上最丰富的有机化合物，占植物生物量的25%以上[39]。半纤维素是复杂且可变的结构，其由不同的聚合物如戊糖（木糖、阿拉伯糖）、己糖（甘露糖、葡萄糖和半乳糖）和糖/糖醛酸（葡萄糖醛酸、半乳糖醛酸和甲基半乳糖醛酸）组成。其分子结构见图4[36]。半纤维素排列中的主要化合物是木聚糖（高达90%），尽管其组成取决于原料的来源而变化最近的研究表明，半纤维素需要多种酶才能完全水解成游离单体[40半纤维素具有低分子量和短支链，链，其结构由许多容易水解的聚合物中的糖组成[37]。半纤维素在木质素和纤维素分子之间形成键，从而增加整个纤维素-半纤维素-木质素网络的紧密性[40]。不同半纤维素化合物的溶解度与温度直接相关高分子聚合物的溶解度无法预测，因为熔点未知[41，45]。博布莱-图1.一、2010年德国沼气厂的典型原料。（改编自Ref。[20]）图二. 木质纤维素的主要成分示意图：纤维素、半纤维素和木质素[27]。er[46]报道了半纤维素化合物在中性环境中在180 °C下开始溶解于水中。Garrote等人[47]报告称，部分半纤维素在150 °C下溶解。重要的是要注意，这种溶解与各种参数有关，例如温度（热化学敏感性）、pH（即，酸性或碱性环境）和含水量[48-50]。木质素是细胞壁的天然存在的杂聚物。其结构复杂，因为它由三个基于苯丙烷的单元（对香豆醇、松柏醇和芥子醇）组成，这些单元通过连接键保持在一起[51]。木质素的结构提供对微生物攻击和氧化应激的抗性。木质素在水中的难溶性导致低降解性[28]。Bobleter[46]报道，木质素在中性环境中在180 °C下溶解于水中，就像半纤维素一样。木质素在酸性、中性或碱性环境中的溶解度与木质素中存在的苯基丙烷基单元有关[52]。木质素是木材的重要组成部分（占30%农业残留物和草含有5%最近的研究报告指出，木质素的特性，如组成，位置和结构可以积极影响水解过程，从而提高沼气生产效率[54]。Grabber[52]报道，生物质中较高的木质素含量导致较低的降解效率。4. 沼气生产4.1. 克服障碍木质纤维素降解需要使用酶，图3.第三章。纤维素的分子链结构[36]。图四、半纤维素的分子链结构[36]。图五、木质素的基本结构单元[36]。302S. Achinas等人/工程3（2017）299水解尽管木质纤维素废物是用于沼气生产的有前景的原料，但木质纤维素的复杂结构为生物精炼厂的操作造成了经济和技术障碍。木质纤维素的成分（纤维素、半纤维素和木质素）增强了分子之间的连接，从而产生紧凑和坚固的结构[55]。最近的研究表明，木质纤维素的生物处理效率与预处理性能有关。预处理技术的主要目的是使AD更快，增加沼气产量（图1）。 6），并提供广泛的新的和/或本地可用的基底以供使用。表4列出了不同预处理技术的优缺点;文献[56处理工艺的选择非常重要，因为每种材料具有不同的特性，需要特定的处理。预处理技术的发展旨在提高产品质量提高了木质纤维原料的产率，并降低了向大气中的甲烷排放，从而对环境保护做出了积极贡献。预处理技术对AD的影响最近才被研究，并且仍有必要从效率、成本和应用范围方面优化这些技术。进一步的研究可能会集中在全过程工程，其中预处理集成到消化池，而不是将预处理视为一个单独的过程。预处理必须克服木质纤维素及其聚合物（纤维素和半纤维素）的结构障碍，见图6。预处理可以增加AD的速率（情况b）或增加甲烷产率（情况c）。它们对微生物分解活动的影响，导致生物质降解增强和沼气产量增加[73]。Pecorini等人[74]报道了高压灭菌和微波导致城市废物中不可生物降解的物质的显著部分水解，所述不可生物降解的物质不可降解为AD。Micolucci等人。[75]应用中试规模的加压系统来预处理生物废弃物，这导致了更高的沼气产量。理想的生物质预处理旨在通过将原料完全或部分分解为可发酵的糖，从而消除木质素抗性并降低纤维素的晶体结构，使基质更容易被微生物接近。生物降解的问题尚未得到解决;需要进一步的研究来探索新的基因工程方法来解决与降解相关的问题，从而成功地实现更高的效率[76]。4.2. 多级高压AD已经开发了相当多的研究项目单级或多级反应器）以提高AD的效率最近的研究报告称，将AD工艺分为两个阶段，使得水解/产酸和产乙酸/甲烷化在单独的反应器中进行（图7）[77]，可以提高有机材料向甲烷的转化率;然而，这种复杂系统的成本是一个显著的缺点[78]。多生物反应器系统的应用通常具有特定的目标，例如改进的工艺稳定性和更高的效率。多级生物反应器系统允许不同的条件（例如，有机负载率和温度）。目前，很少有多级AD单元以商业规模生产生物气燃料。这种多阶段技术的复杂性和高成本是商业应用的障碍[79，80]。Colussi等人[81]研究了玉米的两阶段AD，这导致更高的化学需氧量去除效率和更高的沼气产量。Marín Pérez和Weber[82]报告称，AD的物理分离分为两个阶段，允许针对特定细菌物种采用不同的工艺条件;因此，水解（这是主要的限速步骤）可以加速，从而导致有机物的更快降解。Yabu等人[83]研究了结合氨汽提的垃圾两阶段AD，以防止氨抑制。Park等人[84]比较了厨房垃圾的单相和两相AD，发现两相AD产生更高的甲烷产量。表4不同预处理技术的优缺点。技术优势劣势来源·不产生抑制剂（例如，糠醛和HMF）• 甲烷增加（5%• 高能量需求• 维护成本高[56-64]挤压·表面积增加·能源需求• 维护成本高[56-63]蒸汽预处理/蒸汽爆破• 纤维素纤维反应性增加·产生抑制剂的风险（例如，糠醛和HMF）• 由于木质素缩合，• 沉淀现象[64-66]·溶解的半纤维素和木质素产物存在于较低的温度下。浓度• 降低产生抑制剂（如糠醛）• 增加酶的可及性• 高热量需求• 只有在一定温度下才有效[67、 68]微波·沼气产量比未经处理的多4%稀酸或强酸预处理• 溶解半纤维素• 产甲烷菌能够适应抑制化合物• 酸的高成本• 形成抑制化合物• 腐蚀问题[70、 71]·半纤维素和部分木质素被溶解• 甲烷产量• 产生抑制剂• 反应器内碱浓度高[第72话]HMF：羟甲基糠醛。S. Achinas等人/工程3（2017）299303图7.第一次会议。标准多级AD系统。（引用自Ref。[77]）两 阶 段 AD 工 艺 可 应 用 于 各 种 达 到 高 微 生 物 活 性 的 废 物 。Blonskaja等人。[85]使用两阶段系统来处理酿酒厂废物，并观察到产甲烷种群的增长率更高，从而增加了气体的产生。Kim等人[86]研究了使用活化污泥的四级AD系统，其显示出比单级系统显著更高的消化此外，最近的研究表明，多阶段AD工艺具有更高的氢产率。Nasr等人[87]评价了稀酒糟的生物制氢，并得出结论，两阶段系统提高了AD工艺的性能。已经开发了一种替代技术，其基于高工作压力（高达100 bar，1 bar = 100 kPa）;使用该技术，可以生产甲烷含量超过95%的沼气。该技术的目的是将沼气生产和原位增压净化整合到一个单一的过程中，以生产可直接进入天然气网络的清洁沼气（99%甲烷）。Lindeboom等人[88]报告称，高达20 bar的压力可以增加甲烷产量，并且采用高压自生方法可以成功地进行原位升级。他们报告说，通过这种方法产生的沼气可以含有低于5%的CO2，因为在高压下更多的CO2先前的工作表明，高达90 bar的工作压力可以提供富含甲烷的沼气，因为压力可以影响微生物过程[89，90]。Merkle等人[91]使用草和玉米青贮水解物作为底物研究了高达100 bar的AD。他们的结果显示甲烷产率非常高;然而，需要更多的研究来确定微生物过程的压力依赖性。然而，使用多阶段和高压方法可以促进和加速木质纤维素原料在生物气生产中的未来使用。4.3.微生物生态学：微生物学动力学通过使用微生物的混合物将大多数废物产物（例如戊糖、己糖、挥发性产物和可溶性木质素）转化为甲烷是可行的，这是改善AD的一种方式[92]。在水解过程的第一步，由水解微生物产生的胞外酶将复杂的有机物质分解成简单的可溶性分子。碳水化合物、脂肪和蛋白质分别水解成糖、脂肪酸和氨基酸[93]。这些化合物具有较小的碳链，然后通过产酸细菌（产酸菌）转化为挥发性脂肪酸（VFA）和其他次要产物（如醇）的混合物产乙酸菌（acetogenes）进一步将VFAs转化为乙酸（acetate）、CO2和氢气，这些物质是沼气生产的重要底物。最后一步是产甲烷作用，其中产甲烷菌产生沼气。不同微生物群体的动力学是复杂的，互动微生物组的数量不合适，并影响整个工艺反应速率[94]。据报道，在参与AD的四种微生物组中，产甲烷菌具有最慢的生长速率，并且对工艺条件（例如温度、pH、氧化还原和pH）的变化最敏感。抑制剂的因此，产甲烷是沼气生产的关键途径，通常被认为是整个过程的限速步骤[95]。最近的研究报道，提高工艺经济性的一种策略是优化代谢途径，以遗传修饰微生物的代谢效率。对不同代谢途径的研究导致了富含能量的生物燃料[96]。此外，生物乙醇生产中常用的替代策略是代谢还原，其阻断不期望的代谢途径并重新定向细菌的代谢靶标[97]。对AD过程中负责代谢活动的不同类型的微生物知之甚少。到目前为止，已分离出低百分比的细菌和古菌，但关于这些微生物之间的动态和相互作用的信息很少。这种知识的缺乏导致目前的研究重点是使用分子技术调查AD中微生物群落的结构[985. 沼气生产5.1. 生物技术研究与商业化之间的差距大规模的木质纤维素沼气生产具有巨大的潜力，并且已经进行了进一步发展的研究工作。这些方法通常具有源于对最佳反应器操作的理解不足的技术问题。反倾销的复杂性和新技术投资的风险是影响反倾销改进的两个主要制约因素。该领域研发部门的目标是成熟AD技术，以促进生物甲烷在运输燃料市场的实施。确定生物产业和研究差距的关键（图8）在于理解科学技术，评估重要的技术、经济和生态障碍的影响。必须分析收益和成本。例如，为了降低成本，有必要确定关键的技术步骤（例如，多阶段AD应用的成本或酶的使用），这对整体经济性具有最大的影响。对这些步骤的分析将为评估研究优先事项以促进发展提供重要信息[103]。选择用于降解有机废物的微生物和/或生物催化剂的类型和量影响转化率和工艺稳定性。如果生产成本非常高，则沼气生产成本增加。公司的目标是开发在酶水解过程中具有更广泛应用和更好活性性能的酶。因此，最近的研究重点是开发具有广泛应用、更好特性和低生产成本的微生物和/或生物催化剂[104，105]。AD技术还需要电力和热量等公用事业。效用的最佳应用是一个工程问题，可以在中试设施中得到改进，并可以改变工艺效率。此外，将木质纤维素废物转化为沼气可以与化肥生产相结合，通过以下方式提高市场竞争力：304S. Achinas等人/工程3（2017）299见图8。生物产业和研究缺口计划。产品（即，州）的收入。最近的研究集中在结合处理技术，如多级或高压技术[106]。沼气的生产包括微生物种类、预处理和净化技术、基质性质和最佳反应器条件等技术经济参数。优化这些参数的组合是经济高效的沼气生产的关键。研究可以在填补工程和生物学/生物技术之间的差距方面发挥催化作用（表5），以便为沼气行业提供创新和可持续的技术替代方案[107，108]。5.2. 沼气在循环/绿色经济中的未来沼气经济与废物可用性和物流、工艺效率和最终产品特性等因素有关。AD技术已经得到验证，并具有强大的商业可用性。有各种各样的低成本和高可用性的木质纤维素废物绿色经济中的另一个重要问题是纤维素气体燃料的登记（即，生物甲烷），根据可再生燃料标准出售和使用。行业利益相关者预测，联邦研究基金和私人工业投资计划的结合可以加速这些燃料以具有竞争力的成本推向市场。然而，沼气发动机还没有发展到足以处理技术，表5目前的问题和未来的研发努力，以解决主要的研究差距。研发工作的重点酶、细菌或催化剂的使用·扩大应用• 生产成本公用设施要求·电力消耗沼气使用的问题;因此，必须考虑改进沼气燃烧发动机的需要[108]。沼气是欧洲生物基经济的关键参与者，因为它为全球生产商提供了战略视角，特别是在石油价格下降时。欧盟欧洲政策的目标是建立绿色气体燃料的环境可持续性标准，并鼓励欧洲国家投资沼气设施[109]。根据最近出版的EBA沼气报告，欧洲已经有超过15000个沼气厂（图9）[110]，这个数字还在继续增长。表6 [110]显示了欧洲主要沼气生产国的沼气厂在过去的十年中，沼气行业在欧盟范围内得到了发展，这是由不同的参数驱动的，例如德国的上网电价、英国的能源可再生性义务认证以及税收政策（即，经济豁免）在瑞典[111]。由于政府采取措施促进废物发电，德国很大一部分电力来自沼气。目前大多数沼气生产是基于污水污泥;然而，据估计，到2030年，越来越多的沼气（约224TW·h）将从湿粪便，垃圾填埋场，未消化的污水污泥和食品加工残留物中产生[112]。6. 结论由于可用原料的低成本用于加热、电力和燃料）。许多木质纤维素来源，如粪肥，水果和蔬菜废物，可用于沼气生产，表6欧洲五大沼气生产商中的沼气厂（toe）[110]。• 氧氢• 高压和高温技术·前处理• 多级技术• 先进技术（高压）• 微尺度技术燃料特性·富甲烷沼气• 硫化氢少沼气厂德国8000意大利1491英国813法国736瑞士633S. Achinas等人/工程3（2017）299305图9.第九条。2010-2014年期间欧洲沼气厂的数量和总装机容量。（引用自Ref。[110]）并且AD可以小规模或大规模应用这种灵活性允许在世界任何地方生产沼气。目前的研究计划旨在改善AD控制，从而提高其效率。AD过程中的微生物活性是工艺稳定性和沼气产量的关键参数，因此需要进一步研究。沼气生产在欧洲能源市场上正在增长;在几十年内，它将为生物能源的生产提供一种经济的替代方案遵守道德操守准则Spyridon Achinas 、Vasileios Achinas和Gerrit Jan Willem Eu-verink声明他们没有利益冲突或财务冲突需要披露。引用[1] 国际能源署。2015年世界能源展望特别报告：能源与气候变化。最终报告。Paris：OECD/IEA; 2015.[2] 联合国环境规划署。2014年排放差距报告：环境署综合报告。最终报告。内罗毕：环境署; 2014年。[3] 范福雷斯特湾欧洲沼气前景。牛津：牛津能源研究所; 2012年。[4] Nishio N，Nakashimada Y.从废物中回收能量的厌氧消化工艺的最新进展JBiosci Bioeng 2007;103（2）：105[5] 欧洲观察家。欧洲可再生能源的现状。次报告. 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