醇类化合物的QCM传感器分类研究

ðÞð Þ工程科学与技术，国际期刊23（2020）463完整文章基于ABC神经网络M. Adaka，P.，Peter Lieberzeitb，Purim Jarujamrusc，Nejat Yumusakaa土耳其萨卡里亚萨卡里亚大学计算机和信息科学学院计算机工程系b维也纳大学化学系物理化学系，奥地利维也纳c泰国乌汶大学理学院化学系阿提奇莱因福奥文章历史记录：收到2019年2019年5月20日修订2019年6月26日接受在线提供2019年保留字：醇QCM传感器ABC神经网络复合分类A B S T R A C T具有不同结构的醇经常用于卫生产品和化妆品中人们希望对这些醇进行分类，以使用成本较低的方法评估其潜在的有害影响在这项研究中，五种不同类型的酒精分类使用五个不同结构的QCM传感器。该研究的主要思想是确定QCM传感器，使最成功的分类。所有五个QCM传感器都给出了成功的结果，但QCM 12-仅使用NP构建-是最成功的采用基于ABC的人工神经网络进行分类，得到测试数据集的最小均方误差值为1.41E-16。300种不同情景的结果表明，不同的醇类可以分类为：通过使用ANN-ABC对来自QCM 12的传感器数据进行分析。©2019 Karabuk University. Elsevier B.V.的出版服务。这是CCBY-NC-ND许可证（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。1. 介绍气体传感器与模式分类方法的结合使用在识别和分类中起着重要的作用化学化合物及其有害影响的检测。设计这些成本较低的系统对工业也很重要。醇类在这些化合物中占很大比例，主要用于卫生产品和化妆品。在本研究中，利用不同结构的石英晶体微天平（QCM）传感器对正辛醇、正丙醇、正丁醇、正丙醇和异丁醇5种不同类型的醇进行了 分 类 。 在 这 些 醇 中 ， 1- 辛 醇 被 称 为 脂 肪 醇 。 其 化 学 式 为CH3<$ CH2<$7 OH，气味强烈，通常用于个人护理。烟雾和调味品。 1-丙醇是脂肪醇，化学式为CH3 CH2 CH2 OH。虽然它在化学上非常类似于乙醇，但它具有强烈的毒性气味。它被用作溶剂。2-丁醇被称为仲醇，分子式为CH3 CH OH CH2 CH3。同样，这种酒精是一种强溶剂。2-丙醇是一种异丙醇，分子式为CH3 CHOHCH3。它是一种用于家庭和工业的化合物，也是仲醇的一个例子本研究中使用的最后一种醇是1-异丁醇，分子式为CH 2CH3<$2 CHCH2 OH。是*通讯作者。电子邮件地址：fatihadak@sakarya.edu.tr（M.F. Adak）。由Karabuk大学负责进行同行审查。已知用作溶剂。本研究利用QCM传感器。QCM传感器是一种对谐振频率Df变化敏感的物理器件[1]。本研究的目的是测量不同的QCM传感器对这5种不同的醇类的反应，并确定哪种类型的传感器在这些醇类的分类中更成功。具有不同结构的QCM传感器可能会有非常不同的反应[1]。在本研究中使用QCM传感器的原因是这些传感器对化合物的敏感反应[2]。 尽管他们的成功水平，QCM传感器的成本很低[3，4]。在一项关于识别醇类的研究中，QCM传感器显示出成功的结果[5]。同样在类似的研究中，QCM传感器成功地用于伯醇的识别[6]。ANN（人工神经网络）由于其学习能力，在测试数据集中产生有利的结果。神经网络广泛用于QCM传感器数据的分类，并且已知它们在化学应用中给出成功的结果[7]。例如，在挥发性有机化合物的分类中，ANN与QCM传感器一起有效地用作模式分类技术[8]。通过将神经网络应用于来自QCM传感器的传感器数据来进行气体混合物的分类[9]。人工神经网络再次对气体混合物产生了成功的结果[10]。QCM传感器用于从二元混合物中获得气味数据丙酮，乙醇和三氯乙烯，人工神经网络的成功率为94.3%[11]。人工神经网络在三重气体混合物的类似研究中显示了93.87%的成功率[12]。氢气，甲烷和汽车-https://doi.org/10.1016/j.jestch.2019.06.0112215-0986/©2019 Karabuk University.出版社：Elsevier B.V.这是一篇基于CC BY-NC-ND许可证的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。可在ScienceDirect上获得目录列表工程科学与技术国际期刊杂志主页：www.elsevier.com/locate/jestch464M.F. Adak等人/工程科学与技术，国际期刊23（2020）463采用前馈反向传播神经网络对一氧化硼进行分类，并获得了可接受的结果[13]。QCM传感器在许多不同的领域都有可能出现，这表明了这些传感器的成功。例如，QCM传感器用于橄榄油质量分类[14]、中国白酒风味分类[15]、挥发性醛类识别[16]、醇类检测[17]、不同植物降解过程的表征[18]以及各种医疗保健研究[1]。人工神经网络成功地应用于不同的研究，从不同类型的传感器的数据，也电子鼻数据。Bahramine-jad等人对4种不同的气味数据集进行了分类研究，其中包括醇化合物-也包括ANN和SVM（支持向量机）用于 丙 酮 和 2- 丙 醇 二 元 气 体 混 合 物 的 分 类 ， 成 功 率 为 94.7%[20] 。Saraoglu成功地将人工神经网络应用于其为麻醉剂剂量水平检测而创建的电子鼻系统[21]。电子鼻数据和ANN再次用于佩科里诺奶酪的分类[22]。虽然神经网络在许多领域得到了广泛的应用，并取得了良好的成功，但传统的反向传播（BP）算法可能会陷入局部极小。通常采用混合算法来克服BP算法的这一弱点。在这项研究中，人工神经网络的训练ABC（人工蜂群）算法。ABC具有很强的探索性[23]，易于应用，需要的参数很少[24]。有许多研究，其中ABC用于ANN的训练，取得了令人鼓舞的结果。例如，通过基于ABC的ANN对来自4种不同水果的电子鼻数据进行分类，并且获得了76.39%的成功率[25]。ANN与ABC一起用于预测井底压力，成功率达到99%[26]。ABC在探测石油泄漏[27]、预测水力发电年产量[28]和股票市场价格预测[29]方面再次取得了成功。本文的贡献总结如下。在ABC中，MAPE（平均绝对百分比误差）被称为适应性行为，而不是MSE。在训练过程中，通过ABC进行性能预测。通过ABC训练神经网络和特定参数，如权重界限，动量学习率可以由用户设置，并可以在训练过程中动态改变根据这些研究，可以得出结论，ABC基于人工神经网络将产生成功的结果QCM传感器数据。本研究报告的组织如下。第一部分详细介绍了如何收集气体数据和进行测量。方法和可能的场景在第2节中介绍。结果见第3节。最后，在最后一节中讨论了结论。1.1. 数据后台在这项研究中，使用了五种不同的QCM气体传感器，并在这些传感器中的每一个中进行五种不同的气体测量（1-辛醇，1-丙醇，2-丁醇，2-丙醇和1-异丁醇）。在这些QCM传感器中有两个不同的通道。这些通道之一包括分子印迹聚合物（MIP），另一个包括纳米颗粒（NP）。不同的QCM传感器结构，得到使用不同的MIP和NP的比例。在任何QCM传感器中的一次单次测量持续120 min。此时间段由以下过程组成。传感器在前30分钟内用纯空气清洁。气体样品以五种不同浓度通过传感器。这些浓度见表1。表1每种气体浓度中空气的比例。浓度空气比（ml）气体比例（ml）10.7990.20120.7000.30030.6000.40040.5010.49950.4000.600从表1可以看出，在测量中空气比逐渐减小。在测量下一个气体浓度之前，用纯净空气清洁传感器七分钟。所有测量均在25 °C室温下进行。将液态气体样品装入50 ml玻璃管中。液体样品以气体形式到达传感器，传感器的响应作为数字数据通过两个不同的通道传送到计算机。收集来自通道1和2的数据，并以Hz为单位测量频率以构建数据集。1-丙醇通道1和2的QCM（MIP：1，NP：1）传感器频率数据如图1所示。正如可以从在图1中，每个气体浓度取五个样品。通过这些样本构建了一个完整的数据集。1.2. 气体传感器特性QCM是一种机电振荡器，它包含一片表面上有两个通道的石英晶体薄片。QCM表面上的化学感受性物质形式，与分析相关联，诱导平行于消耗质量的振荡频率降低，在Sauerbrey方程[30，31]中给出① ①）。在等式（1）f是频率偏移，m是消耗质量的变化，Cf是质量灵敏度常数，f0是根部谐振频率，通道由A表示。在这项研究中，QCM传感器，它包含两个通道。通道由印迹聚合物（MIP）和纳米粒子（NP）组成通过改变聚合物和纳米颗粒的比例，得到不同的QCM传感器 图图2显示了本研究中使用的QCM传感器样本。 从图中可以看出。 2、传感器内有两个黄色圆圈。其中一个圆形成通道1，Fig. 1. QCM传感器通道对1-丙醇的响应。●●●M.F. Adak等人/工程科学与技术，国际期刊23（2020）463465KnJ一J.Σ2神经元传统上，在训练阶段使用反向传播（BP）算法。人工神经网络由三个基本层组成。它们是输入层、隐藏层和输出层。 可以有一个或多个隐藏层。人工神经网络传统上采用BP算法来更新权值.第一，前馈然后用BP算法对网络进行训练并更新权值。误差在网络中反向传播，以便更新权重和阈值。在前馈过程中，NET值使用等式计算。（二）、wkj表示与第k个神经元相关联的权重，这个神经元NETa¼Xwkj oik¼1ð2Þ图二. 双通道QCM传感器。其它形式的通道2。QCM传感器中使用的MIP和MP比率在表2中给出。QCM6仅由MIP组成，而QCM12包含NET值计算完成后，通过激活函数进行传输，以计算隐藏层输出。净输出值的计算方法是将隐藏层输出乘以连接隐藏层和输出层的权重。类似地，将这些NET输出值放入激活函数中以计算网络输出（等式2）。（3））。ba表示相关神经元的阈值使用Sigmoid函数作为本研究中的激活函数oa1300只有NP。在某些实施例中，其他传感器包括MIP和NP两者。.一一个小女孩比率。Df¼-Cf f0Dm2. 方法和设想ð1Þ1个员额 e-净资源jMSE（均方误差）用于计算网络训练过程中的误差。当所有的训练数据都输入网络时，一个时期就完成了。在每个时期中计算误差值，并且将所有误差值相加并除以训练数据集的大小（等式2）。（4））。总误差¼1XE2ð4ÞANN-ABC方法，已知产生成功的结果，用于分类所有QCM传感器数据。将该方法与传统的ANN-BP方法进行了比较，并对结果进行了分析。测试具有不同历元和神经元数的单隐层网络，以观察在该数据集中哪一个给出最佳结果，从而确定最成功的网络设计。对于每种QCM结构，分别测试历元数为500、1000、3000、5000、7000和10，000的网络，并且对于这些时期值中的每一个，单个隐藏层的神经元数目从10改变到100，每次增加10。因此，对于每个时期，测试10个不同的网络设计。从500开始历元数并以10，000结束的原因是对于其他值获得低性能。对于单个隐层的神经元个数，根据结果，10-2.1. 人工神经网络人工神经网络被提出来模拟大脑的工作原理。执行简单操作的元素（节点）在相互协作时获得数据处理和计算能力[32]。人工神经网络由层、形成层的神经元和称为权重的连接组成，权重连接表2QCM传感器中使用的MIP和NP比率。传感器名称MIP比率NP比QCM311QCM610QCM710.5QCM1012QCM12012MM2.2. 人工蜂群算法人工蜂群算法是一种模拟蜜蜂寻蜜行为的群优化算法。它首先由Karaboga开发[33]。ABC包括三种类型的蜜蜂，这些类型是受雇蜜蜂，侦察蜂和侦察蜂。该算法有一定的假设，如每个源只由一个被雇用的蜜蜂控制，被雇用和失业的蜜蜂数量相等，任何被雇用的蜜蜂转向侦察蜂，如果它的源耗尽。受雇的蜜蜂收集在新的来源中发现的花蜜侦察蜂根据从采蜜蜂那里获得旁观的蜜蜂寻找新的nec- tar来源区域，一旦它们找到一个区域，它们就会变成受雇的蜜蜂当新发现的花蜜来源被利用时，一只被雇用的蜜蜂就变成了侦察蜂。在算法的第一步中，在给定的上限和下限内随机生成食物源的EQ。（5）在产生食物源的同时使用rand函数来产生随机数，i表示等式中的食物源，而j表示要优化的参数的数目。xij¼ xminjrand0;1ω xmaxj- xminj5当蜜源枯竭时，被雇佣蜂转变为侦察蜂，并根据侦察蜂提供的信息确定新的蜜源。 使用EQ。 （6）在此期间过程 v ij表示等式中的新花蜜位置。（6）. 索引i表示随机食物源，并且索引j表示要优化的参数的数量。/ij是一个随机数，它控制相邻食物源的生成。K466M.F. Adak等人/工程科学与技术，国际期刊23（2020）463.Σ1 f------vij¼ xij/ij xij- xkj6新食物来源的适宜性通过方程中的适应度函数计算。（7）。如果新食物源的花蜜量低于现有食物源的花蜜量，则当前食物源不变，并且继续寻找新的食物源。（一） fi≥ 0）行动。在ANN-ABC中，与ANN-BP不同，MAPE方法用于计算网络的适应度。本研究中使用的ANN-BP和ANN-ABC参数见表3。在BP网络中，动量和学习系数分别取为0.8和0.2。在ABC中，菌落大小和食物来源限制分别取为50和250。一个食物来源区代表了一个可以实现的解决问题的办法，以一定的速度增加食物来源，健康指数吉吉1 fi 0<阿布斯里夫岛ð7Þ通过增加到达花蜜区的可能性来解决大规模问题。方程中的适用性fi（7）是第i个食物源的适合度值，与该食物源的花蜜量有关ABC算法运行预定次数的迭代，其目的是找到全局最小值。2.3. 用ABC除了具有广泛的应用领域外，人工神经元，每个场景使用相同的参数和数据集测试三次，以获得平均值。60%的数据集用于训练目的，其余（40%）用于测试。这些训练和测试数据集在每个场景中随机选择。由于Sigmoid函数被用作ANN中的激活函数，因此数据集值在范围[0 1]中被归一化，使用等式中给出的最小-最大归一化。（八）、xi表示要归一化的数目，xmin是最小值，xmax是数据集的最大值。Ral网络具有某些弱点，例如陷入局部最小值和过度拟合训练数据集[34]。已经进行了许多这些研究大多使用混合算法。xi;0-1xi- xminx最大-x最小ð8Þ在这项研究中，而不是反向传播（BP）算法，ABC算法被用来训练人工神经网络。之所以选择它，是因为它可以很容易地适应人工神经网络，并需要相对较少的参数。ABC算法在探索方面是一个强大的算法，因此它将达到全局最小值而不会陷入局部最小值。图3示出了ANN-ABC如何创建由ABC算法优化的阵列。数组元素由神经网络的权值和阈值组成。除此之外，为了总结该方法，图4中的流程图显示了如何通过ABC训练ANN的逐步过程。该算法在数组中随机生成权重和阈值，优化并找到最合适的权重和阈值。在每次迭代中，通过使用该迭代器的权重和阈值在网络中进行前馈移动来计算适合性图3.第三章。ANN-ABC方法中数组的创建3. 结果和讨论针对QCM传感器的每个不同结构，总共训练和测试了60个场景。场景详情见第2节。表5中给出了测试数据集中QCM场景的最佳和较低MSE值。QCM 3中的最佳方案在ANN-ABC中实现，测试数据集中的MSE值为2.33E 16。该误差值在5000个最大循环数（MCN）和隐藏层中的40个神经元时达到。ANN-BP中最接近的MSE值为4.18E06，具有10，000个时期和60个神经元。ANN-BP在训练阶段达到的最低MSE值为3.65E06，而ANN-ABC为5.69E16。当与引言部分提到的类似研究进行比较时。在[25，27，28]中，他们的方法接近我们的方法，但我们在ANN-ABC训练中使用MAPE而不是MSE，并在气体分类中获得了更好的结果，如表4所示。参考表5，对于QCM 6，在ANN-ABC中实现了最佳场景，MSE值为1.41E 16。这个误差值是用训练了5000个MCN的网络获得的，在隐藏层中有70个神经元。最接近的ANN-BP场景网络是测试数据集中MSE值为3.94E 06的网络，训练了10，000个epoch，有70个神经元。最低MSE值ANN-表4类似研究的性能比较。[25]第27话第28话ANN-BP 60% 76.73% 6.27E-3 94.75%（3.65E-6）ANN-ABC 76.39% 87.14% 1.15E-7 98.84%（5.69E-16）表3在场景中使用的ANN-BP和ANN-ABC参数ANN-BP ANN-ABC参数值参数值权重下限下限10权重上限1上限10动量0.8菌落大小50学习系数0.2食物来源限制250表5测试数据集中QCM场景的最佳和较低MSE值。情景#ANN-BP ANN-ABC最低QCM 3 0.005 4.18E-6 0.0042.33E-16QCM6 0.005 3.49E-6 0.005 1.41E-16QCM7 0.007 3.23E-6 0.009 1.53E-16QCM10 0.002 4.05E-6 0.004 1.74E-16QCM12 0.009 5.52E-6 0.008 4.20E-16¼M.F. Adak等人/工程科学与技术，国际期刊23（2020）463467图四、 ABC训练的人工神经网络的训练过程流程图图五、场景的最佳训练MSE图 a）QCM 3类型案例研究b）QCM 6类型案例研究c）QCM 7类型案例研究d）QCM 10类型案例研究e）QCM 12类型案例研究。468M.F. Adak等人/工程科学与技术，国际期刊23（2020）463--------------测试数据RealBPABC业绩%10099989796959493929190BPBP-ActABC1 2 3 4 5见图6。 测试ANN-BP、ANN-BP Actual和ANN-ABC的性能。图7.第一次会议。5种不同类型酒精的测试数据图，以显示分类的实际性能训练期BP为3.81E06，而ANN-ABC为3.13E16。在QCM 7中，最佳方案再次在ANN-ABC中实现，测试数据集中的MSE值为1.53E 16这个误差值是用训练了5000个MCN的网络达到的，并且在隐藏层中有30个神经元。最接近的ANN-BP场景网络是测试数据集中MSE值为3.23E 06的网络，训练了10，000个epoch，具有40个神经元。最低MSE值ANN-训练期BP达到5.43E06，而ANN-ABC达到8.77E16。在QCM10中，最佳方案再次在ANN-ABC中实现，测试数据集中的MSE值为1.74E 16。这个误差值是通过训练7000 MCN的网络达到的，并且在隐藏层中有40个神经元。最接近的ANN-BP场景网络是测试数据集中MSE值为4.05E 06的网络，训练了10，000个epoch，具有80个神经元。ANN BP在训练阶段达到的最低MSE值为4.01E06，而ANN ABC为8.18E16。在QCM 12中，最佳方案再次在ANN-ABC中实现，测试数据集的MSE值为4.20E 16这个误差值是通过训练10，000个MCN的网络达到的，并且在隐藏层中有70个神经元。最接近的ANN-BP神经网络是在测试数据集中MSE值为5.52E 06的网络，训练了7000个epoch，有50个神经元。ANN BP在训练阶段达到的最低MSE值为7.73E06，而ANN ABC为4.97E16。图5给出了所有最佳两种场景的训练集的MSE图。在图5中，特定时期的图的某些部分被放大以区分所达到的最低训练误差值。以上结果表明，QCM结构是最成功的分类。本研究的另一个目的是在5种不同的气体类型中，确定一种可以以较高的成功率进行分类。在这些测试中，考虑了所有5个不同QCM传感器的结果。ANN-ABC比ANN-BP能更好地对5种不同的气体进行分类ANN-ABC能够对5种气体进行分类，成功率超过99%。与ANN-BP相比，它在1-辛醇和1-异丁醇的分类期间表现最好，如图6所示。使用ANN-BP的平均测试数据性能为99.29%，而使用ANN-ABC的平均测试数据性能为99.73%尽管两者的总体性能水平似乎非常接近，但在图7和图10中可以更清楚地观察到在特定气体类型的分类中最成功的算法。 六、BP-Act（实际）。ANN-ABC在5个实际测试数据集中给出了最接近的结果分类性能在数据集中表示如下。例如，1-octanol的行将包括[1 0 0 0 0]，假设第一列是1-octanol，其中每一列代表一个输出。本研究中算法的性能不仅通过其接近或精确确定相应列中的值1来衡量，而且还通过其接近或精确确定其余四列中的值零来衡量。使用这种方法测量输出，图7给出了相关图形。轴是真实数据的值。可以看出，ABC比BP更接近实际数据，它甚至在大部分结果中重叠根据这些测量，ANN-BP的新性能值为94.75%，ANN-ABC为98.84%。当分别考虑每种醇时，BP的结果与实际结果相差甚远，特别是1-辛醇和1-丁醇，而ABC对这些醇给出了相当接近的结果。ABC的探索能力的强度是众所周知的，当与ANN的优势相结合时，得到了更准确的结果。4. 结论本研究利用QCM传感器对正辛醇、正丙醇、仲丁醇、仲丙醇和异丁醇五种不同的醇类进行了测量。使用五种不同的QCM传感器结构，并通过这些传感器获得的数据集进行分类使用ABC训练的人工神经网络。与传统的ANN-BP方法相比，ANN-ABC方法得到了更然而，ANN-BP在训练阶段的最低水平仍保持在E- 06 MSE水平。ANN-ABC在测试数据集中也达到了相同的成功水平，并达到了E-16 MSE水平;而ANN-BP在测试阶段也保持在E-06 MSE水平研究表明，利用ANN-ABC方法可以对不同结构的QCM传感器中的醇类进行分类。致谢我们衷心感谢维也纳大学和化学传感器实验室（奥地利维也纳）分析化学系的工作人员在我们的传感器测量期间提供的宝贵支持。引用[1] N.L. 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