利用工业废弃物和天然矿物矿化CO2的科学与工程进展

150工程第1卷·第1期·2015年3www.engineering.org.cn研究环境保护-文章工程2015，1（1）：150-157DOI 10.15302/J-ENG-2015017利用工业废弃物和天然矿物矿化CO2的科学与工程进展谢和平1，2*，岳海荣3，朱嘉华3，梁斌1，3，李春3，王宇飞1，2，谢灵芝1，周祥阁4降低大气中的CO2水平、可持续地利用自然矿产资源和处理工业废物等问题为能源和环境的可持续发展提供了具有挑战性的机遇。本文综述了利用天然矿物和工业废弃物进行CO2矿化的最新研究进展，重点介绍了CO2矿化技术在基础科学、经济评价和工程应用方面的进展。 本文从技术和工程地质科学的角度讨论了几种大规模CO2成矿的先导性方法。对于每种技术方案，我们给出了技术参数，反应途径，反应性，程序方案，实验室和中试装置的概述。此外，我们提出了基于实验结果和文献的每种技术的讨论。最后，在结论中确定了目前的知识差距，并概述了这一领域未来研究的挑战和机遇。关键词二氧化碳矿化、天然矿物、工业废物、科学与工程1引言二氧化碳（CO2）是人类活动排放的主要温室气体[1]。根据政府间气候变化专门委员会（IPCC）2013年第五次气候变化评估报告（AR5）， 2011年CO2浓度上升到3.91 × 108 μmol· mol-1，比工业化前水平高出40%以上。在减缓气候变化所需的CO2固存总量中，碳捕获与封存（CCS）预计将占很大一部分（约占国际能源署（IEA）和IPCC情景下总量的25%）。CCS一直在大力投资-在过去的几十年里，[2-4]。潜在的储存方法包括地质储存（储存在油气田、深层盐层或不可开采的煤层中）和海洋储存[5-9]。目前的CCS方法由于其高成本和高能耗而离商业化还很远。CO2在地下的储存可能涉及泄漏、地下水污染甚至地质灾害等风险[10，11]。CO2捕集与利用（CCU）是目前较CCS更有吸引力的减缓气候变化的技术。由于CCU生产高价值的化工产品，因此可以用相对较低的总成本和能源消耗来减少CO2排放。然而，二氧化碳被认为是碳族中最稳定的化合物之一。尽管许多文献和研究关注利用CO2生产化学品，但矿化是最有效的方法之一，因为它在化学上是有利的（图1）[12]。其他方法，如将二氧化碳转化为燃料和有机化学品，需要的能量比它们产生的更多，理论上会产生更多的二氧化碳。CO2矿化可以通过与碱土氧化物反应形成碳酸盐，将CO2以更稳定的形式储存数千年。一些矿物质，比如火山里的-镍灰和工业废料中含有碱性碱土化合物，可与CO2反应。近年来，人们广泛研究了蛇纹石和橄榄石等天然矿物通过矿化固定CO2的能力[13]，含MgO或CaO的硅酸盐矿石已被热活化并与CO2反应。然而，通过这些方法的活化和矿化需要高能量输入并且具有高成本，并且这些因素是这些技术商业化的主要障碍。1四川大学CCUS与CO2矿化利用中心，成都610065;2四川大学水利水电学院，成都610065;3四川大学化学工程学院，成都610065;4四川大学化学学院，成都610065* 通讯作者。电子邮件地址：Xiehp@scu.edu.cn接收日期：2015年3月11日;接收日期：2015年3月20日;接受日期：2015年3月25日作者（S）2015出版社：Engineering Sciences Press这是CC BY许可下的开放获取文章（http：//creativecommons.org/licenses/by/4.0/）www.engineering.org.cn第1卷第1期2015年月工程151环境保护-文章研究图1.CO2反应中的能量变化四川大学开发了一系列矿化封存和利用CO2的技术.这些技术具有低能量输入并且在经济上是可行的。从理论上讲，二氧化碳与含CaO或MgO的矿物的碳酸化反应释放出能量，这些能量可以回收.此外，该工艺利用二氧化碳生产有价值的化学品。能量可以在CO2矿化过程中回收，并利用其化学势生产所需的化学品。图2显示了CO2矿化的物质通量和工艺步骤。这一过程与工业废物转化、矿物加工和能源回收相结合。磷石膏（PG）是来自湿法磷酸生产的大规模工业废物[14]。我国磷酸工业每年产生5× 10 7t磷酸，对环境造成了严峻的挑战。 CO2矿物质图2.与天然岩石或工业残留物的CO2矿化有关的物质通量和工艺步骤.[2017 - 07 -17][2017 - 07 - 17][2017 - 07 - 17]版权所有2005剑桥大学出版社）应用，并对这些替代技术进行经济评估。2 利用工业废料进行CO22.1 利用PG矿化CO2生产肥料PG是来自湿法磷酸工业的废物沉积物。中国是世界上最大的磷肥生产国，年产磷肥5 × 107t[14]。然而，只有15%的这种材料被用作水泥的缓凝剂 或制作石膏灰泥和砖[14，20]。剩余的大量PG大多未经妥善处理而大量丢弃，造成土地占用和环境污染，特别是对水资源的污染。PG可通过以下化学反应转化为氮肥，其可用于CCU：采用气化法将PG转化为CaCO3和（NH4）2SO4，卡索2H O + 2NH + CO →（NH）SO+ CaCO + H O（1）其可用作建筑材料和肥料，4 2 3 24 2 4 3 2分别为。含有CaO或氢氧化钙（Ca（OH）2）的钢渣是来自钢铁厂的工业废物。由于可浸出的CaO，该材料是有毒沉积物。钢渣可用于生产建筑材料，也可用于CO2矿化发电（将CaO转化为CaCO3）。CO2矿化也应用于钾长石矿提钾。在这个过程中，K+离子首先与Ca2+离子交换，然后Ca2+离子通过与CO2反应而固定[15]。此外，还提出了利用盐湖中储量丰富的天然氯化镁强化CO2矿化的电解法，以回收有价值的碳酸镁。这种方法可以潜在地矿化多达数十亿吨的二氧化碳[16]。在 这 工作， 我们 描述 几 代表性CO2-矿化路线，其中天然矿物和工业废物用作反应原料/组分以生产有用的化学品。我们总结了各种强化方法，如电化学方法[18]，热活化[15，19]，以及使用添加剂来增强CO2矿化反应[16]，重点是科学进步，工程烟气中的CO2被氨饱和的PG浆液捕集并转化为（NH4）2SO4和CaCO3，反应式为Eq.（一）.如前所述，（NH4）2SO4是一种含有植物营养元素氮（N）和硫（S）的肥料，CaCO3是水泥的原料。这种新的矿化方法将工业废物和二氧化碳转化为两种有用的产品。它是一种热-图3.利用PG矿化CO2的中试工艺示意图研究环境保护-文章152工程第1卷·第1期·2015年3www.engineering.org.cnF有利的过程[12]。图3显示了使用PG进行CO2矿化的中试工艺的示意图。在该工艺中，烟气用铵饱和的PG浆液洗涤，烟气中所含的CO2被捕集转化为CaCO3和NH4 HCO3。吸收塔中75%的CO2转化为烟气，烟气经酸性PG浆液洗涤后，氨泄漏废气中氨氮浓度控制在1.0 × 10 - 7 μmol· mol-1以下，低于国家排放标准（GB 14554-93）。然后将富含CO2的浆料泵入三相反应器中，在那里它进一步与新鲜PG反应以形成 CaCO3和（ NH4）2SO4。将反应器中形成的CaCO3过滤、洗涤并干燥以用作建筑材料。同时采用三效蒸发系统浓缩溶液中的（NH4）2SO4(NH（4）2SO4结晶分离为肥料产品。A100 Nm 3. h在普光天然气净化厂（中试装置如图5所示）。主要操作参数为：如下所述：用循环水将烟气冷却至50° C，并用氨吸收以将CO2浓度从15%降低至4.5%。吸收液在75 ℃下用PG矿化（转化率90%）反应6h，得到CaCO3，用水洗涤，过滤，然后用烟道气在250℃下干燥。然后，将残余溶液蒸发，得到浓度为45%的（NH4）2SO4，然后结晶，得到颗粒状（NH4）2SO4肥料。每吨二氧化碳转化的估计收入约为17美元[12]。该工艺集成了CO2捕集、PG转化和肥料生产。它有效地利用了矿化，这是一种处理废物的方法，既环保又经济可行。试点项目引进了以下技术进步：(1) 利用矿物燃料直接捕集烟气中的CO2lization;(2) 生产高价值硫酸铵肥料(3) 使用工业废料PG作为原料;(4) 将CCU作为常规工艺的一部分进行集成的经济方式。2.2 氢氧化钙矿是电石渣、钢渣、造纸废渣、窑灰、粉煤灰等工业废渣中的主要副产物之一。氢氧钙石很容易与CO2反应生成CaCO3，CaCO3在自然界储量丰富，但价格便宜.碳酸氢钠（NaHCO3）是一种稀有化合物，是纯碱、小苏打、碳酸镁等工业生产的重要原料，本文引入NaCl使钾镁矾矿化，得到NaHCO3而不是CaCO3作为最终产物。以下碳酸化反应被认为是原型反应：Ca（OH）+2NaCl+2CO →2NaHCO + CaCl（Δ G0=-62.75kJ。mol2 2 3 2 f该反应的好处是它使用两种工业污染物（CO2和Ca（OH）2）同时产生两种有价值的产物（NaHCO3和能量）。这种碳化反应理论上是一种释放能量的反应，cess，将CO （G0 = -394 kJ。mol2f3图4.使用PG对烟道气中的CO2进行矿化的“一步”方法的说明。图5.介绍了普光煤气矿化烟气CO2的中试装置。（100G 0=-528kJ。mol-1 ）[21]。必须采用一种方法，有效地利用这种能量。最近，我们使用反应（2）来实现能量输出策略，通过CO2矿化燃料电池（CMFC）系统以电力形式收集反应释放的能量（图6）[22]。该CMFC系统包括涂有Pt/C催化剂的氢扩散阳极，一个常规的Pt阴极，三个由阴离子交换膜（AEM）和阳离子交换膜（CEM）隔开的室，以及三个缓冲罐，以将反应物供应到各个室。阴极和阳极通过外部电路连接。从该碳酸化反应产生电力的关键因素是促进电子转移，因为酸-碱碳酸化反应不需要直接产生电力所需的电子转移过程。因为电可以在相反的方向上产生，所以我们使用膜电解来利用电从盐产生酸和碱。逆电解环境保护-文章研究www.engineering.org.cn第1卷第1期2015年月工程153图6. CMFC系统示意图和单个CMFC的内部结构。（a）阳极集电器;（b）阳极气室框架;(c)氢扩散阳极;（d）阳极液体室框架;（e）AEM;（f）盐室框架;（g）CEM;（h）阴极室框架;（i）阴极;（j）阴极集电器。(I)阳极缓冲罐。(II)盐缓冲罐。(III)阴极缓冲罐。[22]《易经》中的“阴阳”。版权所有2014中国科学出版社选择了CO2矿化燃料电池中的CO2矿化过程来提高CO2在这个系统中，高价值的产品，工业NaHCO3，在发电的同时产生。 该系统的最高功率密度为5.5瓦m的图7.电解槽和氯化镁转化为碳酸镁的过程的图示。（转载请注明出处）[18]版权所有2014 Springer）Cl水在阴极被电解并转化为H2，再循环到阳极. CO2矿化发生在阴极侧，其中Mg（OH）2与CO2反应形成MgCO3。纯CO2气和稀释CO2气均可直接用于成矿.CO2浓度可降低到20%以下，这是工业烟气的正常浓度。这种矿化方法避免了高能耗的CO2净化过程，CO2矿化能耗 约871千瓦。H（根据2015年3月16日的电价，约70美元），需要0.7 V电池电压下的电力来矿化1吨CO并生产3.16吨MgCO。根据2 3最大开路电压为0.452 V。此外，系统被证明是可行的低浓度的CO2（10%）和其他碳酸化过程。因此，该策略是一种既节能又环保的CO2利用方式，可作为现有CO2排放情景的补充。3 天然矿物CO23.1 电解CO2矿化与MgCl2生成MgCO3氯化镁（MgCl2）是一种丰富的自然资源，广泛分布于海水、盐湖和矿石矿物中。海水中镁离子的平均浓度约为0.13%，可矿化的CO2总量为3.34 ×109 t，相当于全球111年的估算了我国四大盐湖中氯化镁盐的远景储量， 高达数十亿吨。提出了强化矿化的电解法 反应 的 烟气 CO2 与镁氯化物（0.1 mol. L碳酸镁 的市场价格（480美元。t根据CHEMinfo网站（http：//www.cheminfo.cn/）2015年3月10日的价格），通过氯化镁矿化CO23.2 CO2矿化天然钾长石生产钾肥可溶性钾资源在包括中国在内的世界许多地区都很稀缺（占全球钾储量的1%另一方面，钾长石（KAlSi3O8）是一种储量超过1.0× 1010t的丰富而稳定的不溶性钾矿，因此，为了减少可溶性钾资源的消耗，利用钾长石生产钾肥至关重要[23]。3.2.1 钾长石-磷石膏共活化成矿过程研究了包括在高温下用PG活化钾长石的偶联方法（图8），作为一种方法。硫酸钾提取法 和矿化CO。主要2 4 2酸盐（MgCO3）（图7）[18]。首先，通过电解将氯化镁转化为氢氧化镁和盐酸。接下来，使所得氢氧化镁与CO2反应以产生碳酸氢镁溶液。通过煅烧Mg（HCO3）2最终获得碳酸镁产物。在电解槽中，H2在特殊的镍箔阳极的帮助下被氧化形成H+H+离子与在该活化和矿化过程中的反应是：2KAlSi3O8 +CaSO4=K2SO4+CaAl2Si2O8+4SiO2（3）CaAl2 Si2 O8 + CO2 + 2H2 O = CaCO3 + Al2 Si2 O5（OH）4（4）该工艺从天然钾长石矿石中提取钾，同时处理PG废料[15]。活化参数对钾的提取率和CO2矿化率有显著影响. 在特定激活研究环境保护-文章154工程第1卷·第1期·2015年3www.engineering.org.cn图8.钾长石和PG对CO2矿化（转载请注明出处）[15]版权所有2014美国化学学会）在1200℃ 、矿石与CaSO4质量比为1： 2、100℃、 CO2初始压力为4MPa的条件下矿化，钾的萃取率和CO2矿化率分别超过87%和7.7%。该钾提取过程遵循来自CaSO4的Ca2+与来自钾长石的K+的离子交换反应，其中CO2与CaAl2 Si2 O8反应。K+离子与Ca2+离子交换形成K2SO4，交换后剩余的分子骨架形成电中性相CaAl2 Si2O8。CaAl2Si2O8被H2CO3电离产生的H+溶解，释放出Ca2 +最后，Ca2+与HCO3-反应1200℃的反应活化温度远低于钾长石的分解温度（1500℃），显著降低了该工艺的能耗。预期反应温度在颗粒表面熔融（半熔融）和熔点之间的范围内，以保持反应物在商业生产中的流动性。钾长石与PG的共活化促进了煅烧反应中熔融相的形成，从而增强了传质和反应速率，降低了反应温度。因此，该方法是一种可行的替代方法，用于天然钾长石和工业固体废物的应用，具有相对较低的能耗。为了评估这种共活化和矿化过程的经济效率，基于实验数据计算了矿化1吨CO2所需的材料和能量的初级平衡（图9，y表示钾长石矿化的CO2量）。结果表明，铁矿石生产的主要成本是矿石投入和能源消耗，主要收入是铁矿石生产的成本和能源消耗。生产硫酸钾。根据CHEMinfo网站，K2SO4目前的市场价值约为600美元。t所以这个矿化技术的净利润是两百美元 t-1的CO2。因此，这种耦合激活和矿化工艺是一种经济可行的减排方法。图9.以矿化1 tCO2为例，对钾长石-磷石膏共活化矿化过程进行了经济分析。3.2.2 钾长石-CaCl2共活化成矿作用为了进一步降低活化温度和能量消耗，使用具有较低熔点的化合物CaCl2（约. 782℃），用作钾长石热活化和CO2矿化的促进剂以提取可溶性钾[19]。氯化钙是一种工业废料，实际用途有限，由纯碱生产的索尔维工艺沉积而成。因此，这种新工艺是环境-精神上友好，因为它消耗的氯化钙2废物。活化温度、反应时间和钾长石/CaCl2比例是影响该体系K提取和CO2矿化的重要因素。在此条件下，钾的提取率（90%以上）和二氧化碳的最小提取率（0。在908.3 ℃的活化温度下，可得到12gCO2/gKFe（dsp），比PG共活化体系的活化温度低得多。如反应模型（图10）所示，使用适当的温度和CaCl 2含量，环境保护-文章研究www.engineering.org.cn第1卷第1期2015年月工程155促进Ca2+交换CaCl2的水解和钾长石骨架的 破 坏 导 致 CaAl2Si2O8 、 Ca3Si3O9 和CaSiO3CO2通过与Ca3Si3O9和CaSiO3反应而被固定，生成矿化产物CaCO3.结果还表明，溶液的pH值是影响CO2矿化的重要因素。低pH值加速了Ca2+的溶出，但抑制了CO2的吸收，而高pH值则增加了CO32因此，适宜的pH值、CO32结果表明，这种利用不溶性钾的替代技术，图10.活化成矿阶段机理示意图（转载请注明出处。[19]第10段。版权所有2014美国化学学会）长石、CaCl2工业废料和CO2矿化是一种很有前途的工艺，具有生产钾肥和减少CO2排放的潜力。图11.介绍了500 t矿化度的工艺流程。a（a）预处理和活化部分;（b）沥滤和矿化部分。研究环境保护-文章156工程第1卷·第1期·2015年3www.engineering.org.cn3.2.3 介绍了500 t矿化度的工艺流程。a为了评价该矿化技术的工业应用潜力，在实验结果的基础上设计了一个中试放大装置，矿化能力为500 t/a。图11显示了主要过程。该工艺包括四个主要步骤：预处理、活化、浸出和矿化。首先将钾长石、CaCl2和煤混合并研磨至小于150 µm的粒度，然后在适当的温度下成型和活化（例如，800将活化的炉渣用热的去离子水（在约20 ° C的温度下）浸出。80℃）萃取钾，然后在50 ℃、0.3MPa条件下向残渣悬浮液中通入CO22h，使CO2发生矿化。矿化后的矿渣经离心、过滤，滤液和洗涤液经浓缩得到KCl和CaCl2产品。该试验工厂已经设计完成，目前正在建设中。在这个工厂，工艺的技术参数将进行系统研究，以进一步了解并为工业应用铺平道路。4 结论和今后的范围近年来，四川大学在开发高效、低成本、低能耗的CO2矿化技术方面取得了显著进展。我们总结了表1中的反应，相对反应性，和经济可行性的代表性二氧化碳矿化技术。通过对这些工艺的成本分析，表明该技术具有良好的经济可行性和应用潜力。在这种背景下，我们预计在不久的将来，CO2矿化的研究将变得更加广泛，特别是在自然资源开发和工业废物处理的耦合技术。本文描述的技术有可能处理大量的二氧化碳和工业废物，同时生产高价值的化学品。利用天然矿物和工业二氧化碳表1.比较反应、相对反应性和工艺的经济可行性反应钾提取率（%）CO2矿化经济可行性磷石膏CaSO 4. 2H2 O +2NH3+ CO 2→（NH4）2 SO 4+ CaCO 3+ H2O-百分之七十五收入17美元。钾长石磷石膏KalSi3O8+CaSO4 →K2SO4 +CaAl2Si2O8+SiO2CaAl2Si2O8+CO2+H2O →CaCO3 +Al2Si2O5（OH）487%7.7%收入$200 USD.钾长石工业氯化钙2KAlSi3 O8 + CaCl2 → 2KCl + CaAl2 Si2 O8 +4SiO2CaCl2（s）+SiO2（s）+H2O（g）→ CaSiO3（s）+2HClCaSiO3（s）+CO2（g）→CaCO3（s）+SiO2（s）90%以上0.12 gCO2/g钾长石-氯化镁MgCl 2 + H2 O+CO 2 → MgCO 3 + 2 HCl（电解槽）--收入$70 USD.钙钛矿Ca（OH）2 + 2NaCl + 2CO 2 → NaHCO 3 + CaCl 2--5.5W. 米注释（天然钾长石和工业废料的成分）磷石膏：CaO（28.98%），Fe2O3（9.84%），Al2O3（0.08%），Fe2O3（0.08%），MgO（0.05%），SO3（41.5%），Na2O（0.05%），K2O（0.97%），F（0.14%），P2O5（0.79%）.钾长石：K2O（8.29%）、Al2O3（18.25%）、SiO2（58.52%）、CaO（1.78%）、Na2O（2.46%）、Fe2O3（2.23%）、其它（8.47%）。钙钛矿：CaO（68.99%），Fe2O3（2.84%），Al2O3（2.16%），Fe2O3（0.15%），MgO（0.12%），SO3（0.76%），Na2O（0.03%），H2O（24.85%）.工业氯化钙：氯化钠（3.2%），氯化钙（60.1%），氧化钙（14.9%），氧化铁（1.55%），氧化镁（10.2%），氧化铝（4.25%），二氧化硅（8.5%）.废物的储存具有公认的和有据可查的优点，例如容量很大，不需要进行储存后监测， 放热 流程. 然而，一些重大挑战仍然存在，必须面对和解决。在开发更有效的技术和最佳系统以实现二氧化碳的实际矿化和利用方面存在着取得突破的潜力。今后应鼓励在以下领域开展研究。(1) 目前，这些方法仍然有些昂贵，并且在经济上并不完全有利。应努力评估大规模CO2封存的技术可行性和相应的能源需求，并开发简单、廉价的CO2封存方法。(2) 扩大广告宣传，增加公众的理解和支持是至关重要的。这种储存方法具有高度的可核查性，而且毫无疑问是永久性的，这一事实可能会提高公众的接受程度。(3) 发电、采矿、碳-必须发生反应、碳酸盐(4) 矿物碳酸化的未来工作需要开发一系列示范工厂，以便更深入地了解工业应用的矿化过程。确认作者感谢科技部（国家重点研究计划，2013BAC12B00）和国家自然科学基金（21336004和51254002）的资助。遵守道德操守准则谢和平、岳海荣、朱嘉华、梁斌、李春、王宇飞、谢凌志和周祥阁声明，环境保护-文章研究www.engineering.org.cn第1卷第1期2015年月工程157没有利益冲突或财务冲突需要披露。引用1.C. 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