GPU优化的Monte Carlo模拟复杂流体：GOMC软件的开发与应用

SoftwareX 9（2019）20原始软件出版物GOMC：GPU优化的Monte Carlo模拟复杂流体Younes Nejahib，Mohammad Soroush Barhaghia，Jason Micka，Brock Jackmanb，Kamel Rushaidatb，Yuanzhe Lib，Loren Schwiebertb，Jeffrey Potoffa，a美国密歇根州底特律市韦恩州立大学化学工程和材料科学系，邮编：48202b韦恩州立大学计算机科学系，底特律，MI 48202，美国ar t i cl e i nf o文章历史记录：接收21六月2018收到修订版2018年11月15日接受2018年11月21日保留字：分子模拟蒙特卡罗吉布斯系综吸附相平衡GPUa b st ra ctGPU Optimized Monte Carlo（GOMC）是一款开源软件，用于使用Metropolis Monte Carlo算法模拟分子系统它支持模拟在各种合奏，其中包括典型的，GOMC可用于研究气液平衡、多孔材料中的GOMC支持各种全原子、联合原子和粗粒力场，如OPLS、TraPPE、Mie和Martini。该软件是用面向对象的C++编写的，并使用OpenMP和NVIDIA CUDA，允许在多核CPU和GPU架构上执行版权所有©2018作者.由爱思唯尔公司出版这是CC BY许可下的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/）中找到。代码元数据当前代码版本V2.31此代码版本使用的代码/存储库的永久链接https://github.com/ElsevierSoftwareX/SOFTX_2018_93法律代码许可证APGL 3.0使用Git的代码版本控制系统使用C、C++、OpenMP、CUDA、cmake的编译要求，操作环境依赖性ANSI C89和C++11，Unix，Linux，Windows如果可用，链接到开发人员文档/手册http://gomc.eng.wayne.edu/manual/问题支持电子邮件gomc@eng.wayne.edu1. 动机和意义给定分子结构，以及原子或原子团之间相互作用的准确描述，计算机模拟可用于计算与指定分子相关的几乎任何物理性质。通过模拟，可以确定原子级相互作用、纳米级结构和宏观性质之间的关系。因此，计算机模拟能够提供否则可能无法从实验中获得值得注意的例子包括纳米级结构的自组装[1-*通讯作者。电子邮件地址：jpotoff@wayne.eduwww.example.com 波托夫）。https://doi.org/10.1016/j.softx.2018.11.005气体分离和储存的材料设计[11利用分子模拟进行材料设计的进展受到力场[17-25 ]、算法[ 26 - 31 ]、计算机硬件和软件的同时进步的驱动，这些硬件和软件被分子力学模拟可以分为两类：分子动力学，其中系统根据牛顿运动方程演化;和蒙特卡罗，其中系统通过根据统计力学定义的概率接受的尝试移动来分子动力学模拟由于其模拟几乎任何分子的能力以及高质量免费或接近免费的软件的广泛可用性而被研究界广泛采用常用的分子动力学代码的实例包括NAMD [33]、AMBER [40]、CHARMM [39，41]、GROMACS [38]、2352-7110/©2018作者。由爱思唯尔公司出版这是CC BY许可下的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/）。可在ScienceDirect上获得目录列表SoftwareX期刊主页：www.elsevier.com/locate/softxY. Nejahi，M.Soroush Barhaghi，J.Mick等人/SoftwareX 9（2019）2021Fig. 1. GOMC软件架构示意图。[34][42][37][43][44]分子动力学算法本质上是可并行化的，并且广泛的努力集中在优化这些代码以在大量CPU核和GPU上实现高性能。与分子动力学代码不同，其中许多代码已由大型研究人员联盟开发，Monte Carlo代码通常是在个别研究小组内专门开发的，以解决专门问题。其中一些代码提供给了研究界[44其他软件仅限于在研究小组内使用，或者是商业软件[48]。这种代码开发模式对确保数据可重复性提出了严峻的挑战[49]。认识到需要一个公开的通用蒙特卡罗模拟引擎，MarcusMartin在2000年出版了Towhee，这是第一个真正的开源代码，用于模拟复杂分子系统的相平衡和凝聚相结构。虽然拥有广泛的功能集，Towhee运行在一个单一的CPU核心，并具有平庸的计算性能[54]。近年来，许多其他的开源代码已经出现，每个都有不同的功能，包括HOOMD [55]，Etomica [56]，FEASST [57]，MS2[47，58，59]，RASPA[60]，Cassandra [61]，and GOMC（this work）. RASPA主要是为模拟多孔材料中的吸附而设计的，与Towhee一样，它在单个CPU核心 上运 行。 Cassandra 和 GOMC 主 要用 于相 平 衡和 吸 附的 模拟HOOMD支持硬多面体的模拟。GOMC和HOOMD能够使用图形处理单元（GPU）来计算非绑定交互，从而为某些系统带来显着的性能提升。2. 软件功能使用GOMC，用户能够在各种系综中对复杂分子进行模拟，包括吉布斯系综算法的正则（NVT）、GOMC拥有支持以下Monte Carlo移动：刚体位移，刚体旋转，体积交换（各向同性和各向异性），盒内和盒间的插入/删除，以及重新生长。GOMC支持非正交盒子中的模拟。为了提高分子交换和采样分子构型的接受率，GOMC支持各种力场，包括TraPPE [62-支持包括1-4范德华和静电相互作用的缩放当执行吉布斯系综蒙特卡罗模拟时，该代码产生饱和液体和蒸汽密度、蒸汽压和在感兴趣的温度下的蒸发热。对于混合物，该代码还产生了相应的汽相和液相的组成在巨正则蒙特卡罗模拟中，用户可以输出采样状态的直方图，从而可以使用直方图重新加权方法来确定共存属性[77，78]。使用FixedAtoms功能，可以识别不应该参与各种移动（插入/删除，置换等）的原子/分子。在模拟过程中。这一特性对刚性多孔材料中气体吸附的模拟特别有帮助在所有集成中，GOMC以PDB格式输出原子坐标，而各种属性的瞬时值和平均值则写入纯文本日志文件。GOMC使用与NAMD和VMD兼容的文件格式[33，79]，使尽可能多的现有软件组件得以重用3. 软件构架GOMC在AGPL 3.0下获得许可，允许商业，私人和专利使用。该代码可通过我们的GitHub存储库[80]和GOMC网站[81]公开下载用户可以在网站上注册以接收有关新版本和错误修复的通知。GOMC开发遵循Git-22Y. Nejahi，M.Soroush Barhaghi，J.Mick等人/SoftwareX 9（2019）20图二. GOMC使用的简化方案图三. （A、B）正辛烷和SPC/E水的饱和液体和蒸气密度，（C）正实验数据（黑线），GOMC预测（红色和蓝色符号），以前的工作（绿色符号）。（A，B，C）：NISTChemistry WebBook [50]（黑线），GCMC+直方图重新加权计算（红线），正辛烷的GEMC预测（蓝色圆圈），SPC/E水的GEMC预测（蓝色正方形），由Potoff等人获得的值。[20]（绿色圆圈），以及由Bouloudis等人获得的值。[51]（绿色正方形）。(D)：实验[52]（黑线），预测GOMC（红色圆圈）和Parkes等人的计算。[52]（绿色方块）。. (For对本图图例中所指颜色的解释，读者可参考本文的网络版。）流分支模型，使用CircleCI来测试构建每个提交，并使用自动化shell脚本来增加回归测试的可靠性。为此目的已经生成了大量的测试用例[82]，并且可以使用许多分步教程[83]。3.1. 代码架构GOMC是用面向对象的C++编写的，它在代码开发时间、与现有软件元素的互操作性和代码性能之间提供了良好的平衡。该软件可以被编译为单线程应用程序、Y. Nejahi，M.Soroush Barhaghi，J.Mick等人/SoftwareX 9（2019）2023见图4。（左上）相对于在单个CPU内核上执行的计算，GOMC中GCMC模拟的加速，针对使用OpenMP的正辛烷（黑色圆圈）、使用GPU+OpenMP的正辛烷（黑色三角形）、使用OpenMP的水（红色圆圈）以及使用GPU+OpenMP的水（红色三角形）。（左下）GOMC中吉布斯系综蒙特卡罗（GEMC）模拟的加速，相对于在单个CPU内核上执行的计算，针对使用OpenMP的正辛烷（黑色圆圈）、使用GPU+OpenMP的正辛烷（黑色三角形）、使用OpenMP的水（红色圆圈）以及使用GPU+OpenMP的水（红色三角形）。（右上）GOMC中正辛烷（黑色）和水（红色）单核GCMC模拟的执行时间（右下）GOMC中正辛烷（黑色）和水（红色）单核GEMC模拟的执行时间。. (For对本图图例中所指颜色的解释，读者可参考本文的网络版。）图五、SPC/E 水 的 Gibbs系综Monte Carlo模拟。左：Ewald求和的倒数部分是GOMC中最昂贵的计算（B）OpenMP可以减少在该区域中花费的壁时间（A）。GPU可以进一步减少此计算所需的时间。(C)（D）显示了与GPU相比，OpenMP的影响。右图：使用GPU和OpenMP的组合，GOMC的性能得到显著提升虽然GPU的影响比OpenMP大得多多线程应用，或使用多核异构GOMC有一个层次结构，每个类被分解成子类，如图所示。1.一、函数的作用是：创建包含蒙特卡罗步骤的Simulation类数字，处理输出到文件，定时器和系统类的实例。Simulation还读取所有的输入文件（control、PDB和PSF），并调用System子类。System类包含更全面的信息，包括盒尺寸、移动设置、分子间势类型、原子坐标及其质心。系统还包括24Y. Nejahi，M.Soroush Barhaghi，J.Mick等人/SoftwareX 9（2019）20×××××==-× ×见图6。 GOMC与其他Monte Carlo代码的性能比较[54]。通过运行八个压力点的整个吸附等温线来计算总时间。MoleculeArray的子类用于执行分子操作，CalculateEnergy用于计算不同类型的能量，Ewald用于执行Ewald求和，CellList用于利用单元列表实现，以及PRNG用于生成随机数。System中的ChooseAndRunMove（）运行单个步骤，使用PickMove（）随机选择移动，使用RunMove（）执行移动。SetParams（）准备每一步移动并调整参数，Transform（）生成尝试移动，CalcEn（）计算尝试移动的能量，Accept（）确定是否应该接受尝试移动并进行相应的更改。3.2. 企业化战略在GOMC中，通过合并单元列表和Ewald Sum [84，85]的缓存组件，大大减少了每次尝试移动所需的计算次数，从而实现了计算性能的大幅改善GOMC广泛使用多态性来减少代码中的分支。GOMC中的计算通过使用OpenMP和NVIDIA CUDA的组合将成对交互分发到CPU线程和/或GPU流来并行化。GOMC中计算如何并行化的示意图如图2所示。对于涉及单个分子的试验移动，静电相互作用的范德华和实空间分量分布在可用的CPU线程中。对于需要为整个系统重新计算能量的尝试移动（例如体积移动），所有成对交互都被分配到GPU流。对于所有移动，在GPU上计算对静电能量的倒易空间贡献。如果没有GPU可用，则在CPU上计算倒数空间贡献。4. 说明性实例为了证明GOMC中实施的算法的准确性，使用GCMC+直方图重新加权方法[77，78]和GEMC [28]进行计算以预测正辛烷[20]和SPC/E [86]水图图3-A、B和C中，将正辛烷和水的GEMC确定的液体和蒸汽密度以及蒸汽压与GCMC+直方图重新加权法、NIST化学网络书[50]和先前模拟[20，51]预测的值进行比较。对于GEMC和GCMC模拟，势在10 Ω处截断，并应用分析尾部校正[87]。耦合-解耦组态偏置蒙特卡罗[ 62 ]（CD- CBMC）算法，第一个原子进行10次试验，其余原子进行8次试验，100次角度试验和50次用于提高采样效率。对于极性系统，库仑相互作用使用埃瓦尔德求和[88]计算，公差为1 10−5。在GCMC模拟中，水的立方体尺寸为15，625立方英尺，而正辛烷的立方体尺寸为64，000立方英尺。 GCMC模拟平衡为5 - 10 -6MC步骤，然后由4.5 - 10 -7生产步骤。在含有1000个分子的系统上进行GEMC计算，每个系统平衡2.5 × 10 ×7MC步骤，然后2.5 107生产步骤。在图3-D中，对GOMC和Yazaydin等人的结果进行了比较。[52]在298 K时，IRMOF-1对CO2的IRMOF- 1原子的原子坐标取自Eddaoudi等人[89]。TraPPE [66]和Dreiding [90]力场分别用于二氧化碳模拟箱为2 2 2正交箱，最终超原胞（α90，β90，γ90）。伦纳-琼斯势在12.8 μ m处截断，没有分析尾部校正。GOMC的预测和先前的计算之间取得了很好的一致性。5. 性能和扩展为了证明GOMC的效率和性能，对正辛烷和SPC/E水进行了巨正则和Gibbs Envelope Monte Carlo模拟[91]。对256至65，536个分子进行了模拟，在具有10核Intel Xeon E5-2680 v2@2.80 GHz处理器、16 GB系统内存和运行CentOS 6.8 Linux的NVIDIA TeslaK40 c的系统上执行计算该代码使用英特尔Intel ® Xeon ® v16（2016初始版本）和CUDA Toolkit 8.0编译。 电位在10 Ω处截断，并应用分析尾部校正对于正辛烷，温度设定为400 K，对于SPC/E水，温度设定为300 KGCMC模拟的移动分布为20%位移、20%旋转（50%目标接受度）和60%分子交换移动。对于GEMC模拟，移动的分布为40%位移、40%旋转、19%分子交换和1.0%体积交换。图 4正辛烷和水的GCMC和GEMC模拟的执行时间作为在单个CPU核上执行的计算的系统大小的函数。在包含65，000个分子（520，000个相互作用位点）的系统上进行了额外的计算，以评估在多核CPU和GPU上执行代码所实现的速度提升。 对于正辛烷的GCMC模拟，使用单元列表大大减少了要计算的成对相互作用的数量。由于相对较低的计算负荷，Y. Nejahi，M.Soroush Barhaghi，J.Mick等人/SoftwareX 9（2019）2025核心之间的通信开销（线程启动和锁定管理）对于正辛烷的GEMC模拟，由于包含体积交换，计算工作量随系统大小而增加，其缩放为O（N2）。对于65，000个分子的系统，可以通过在多达四个CPU内核上运行来实现SPC/E水尺度模拟的代码性能与正辛烷非常不同，因为需要通过Ewald和计算非定常相互作用。水的GCMC模拟显示出计算工作量与系统大小的线性缩放，而对于正辛烷的模拟，计算工作量是不变的。对于65，000个分子的系统，使用多达8个CPU核心导致单个CPU核心的7倍的速度提升。使用额外的核心减少了代码执行时间，但并行效率较低。使用16个CPU核心，速度是单个CPU核心的11倍在一个CPU核心加上NVIDIA K40 GPU上执行，与单个CPU核心相比，速度提高了8倍，而使用四个CPU核心加上GPU则会产生12倍的速度在GPU上优化代码执行时间的主要挑战是减少GPU和CPU之间的副本数量，因为这种通信成为瓶颈。 图cudaMemcpy（）和cudaFree（）消耗了几乎45%的执行时间。将GPU应用于水的GEMC模拟，可显著提高性能在GPU上，O（N2）的体积移动可以平坦化为O（N）[92]。另外，可以并行计算所有倒易空间k向量与CPU计算不同，在GPU上，重新计算每次移动的所有k向量比将其存储在内存中更快。对于包含65，000个水分子的系统，在GPU和一个CPU核心上执行的计算比单个CPU核心快约100倍对于在多核CPU上运行的代码，使用16个核心产生的速度大约是在单个CPU核心上执行的代码的10倍图5演示了GOMC性能的解剖结构，65,000分子的SPC/E水。Ewald求和的倒数部分负责计算的大部分计算成本使用OpenMP（B）并行化倒易空间项的计算可以减少挂钟执行时间。GPU（C，D）可以进一步减少挂钟执行时间，显著提高性能尽管GPU由于主机和GPU之间的内存复制而增加了显著的开销，但Ewald的倒数部分所创建的足够的工作负载可以隐藏此开销。在图6中，GOMC的性能与其他Monte Carlo代码进行了比较，用于模拟IRMOF-1中的CO2吸收[91]。除GOMC外，所有模拟的模拟方案和时间数据均来自Gowers等人[54]。计算在Intel Xeon CPU E5-2620 v3@2.40 GHz 处理器的一个内核上进行，该处理器具有与Gowers等人使用的Intel Xeon CPU E5-2630 v3@2.4 GHz处理器相同的单核性能。案例研究1仅使用CO2分子和IRMOF-1之间的Lennard-Jones相互作用。案例研究2包括Lennard-Jones和静电相互作用。数据表明，GOMC具有单核性能，是竞争力的其他Monte Carlo代码。应该注意的是，这些测试用例使用了非常大的潜在截止值25.0 μ m，这限制了所用单元格列表的有效性在GOMC。对于具有10或14 μm截止值的系统，可以获得明显更好的性能。6. 结论GOMC软件具有竞争力的性能，与其他代码，并已优化为高性能的单，多，或多线程架构。正在进行的工作是增加更先进的采样算法，如连续分数组分蒙特卡罗[93致谢感谢美国国家科学基金会（ACI-1148168和OAC-1642406）的财政支持以及NVIDIA和Silicon Mechanics的硬件捐赠。这项工作中的计算是利用韦恩州立大学网格计算计划的资源进行的。利益冲突作者声明不存在利益冲突引用[1]GlotzerSC，Solomon MJ.积木的各向异性及其组装成复杂结构。NatMater2007;6：557-62.[2]vanAnders G，Klotsa D，Karas AS，Dodd PM，Glotzer SC.材料设计的数字炼金术：胶体和超越。Acs Nano2015;9：9542-53.[3]Zhang ZL，Glotzer SC.片状颗粒的自组装。Nano Lett2004;4：1407-13.[4]LeBard DN，Levine BG，Mertmann P，Barr SA，Jusufi A，Sanders S，Klein ML，Panagiotopoulos AZ.图形处理单元加速的粗粒离子表面活性剂的自组装。软物质2012;8：2385-97.[5]Zhang Y，Schulten K，Gruebele M，Bansal PS，Wilson D，Daly NL.二硫键：将生物活性肽中的受抑结构聚集在一起。 BiophysJ2016;110：1744-52.[6]Perilla JR，Schulten K.从全原子分子动力学模拟HIV-1衣壳的物理性质。Nature Commun2017;8：15959.[7]KlaudaJB，Kucerka N，Brooks BR，Pastor RW，Nagle JF.解释脂质双层X射线数据的模拟方法。Biophys J 2006;90：2796 - 807.[8]Jorgensen WL.计算在药物发现中的许多作用。Science2004;303：1813-8.[9]JorgensenWL.高效的药物先导发现和优化。 会计化学研究2009;42：724-33。[10]ZhongS，Chen X，Zhu X，Dziegielewska B， Bachman KE，EllenbergerT，Ballin JD，Wilson GM，Tomkinson AE，MacKerell AD.使用计算机辅助药物设计鉴定和验证人类DNA连接酶抑制剂。 医学化学杂志2008;51：4553-62.[11]Wilmer CE，Snurr RQ.二氧化碳捕获用金属-有机框架的快速计算筛选：通过电荷平衡计算框架电荷。Chem Eng J2011;171：775-81.[12][1] Kim J，Lin LC，Martin RL，Swisher JA，Haranczyk M，Smit B.乙烷/乙烯分离用沸石的大规模计算筛选。Langmuir2012;28：11914-9.[13]BanerjeeD，Simon CM，Plonka AM，Motkuri RK，Liu J，Chen X，SmitB，Parise JB，HaranczykM，Thallapally PK. 具有最佳选择性氙吸附和分离的金属有机骨架。Nature Commun2016;7：11831.[14]Wilmer CE，Leaf M，Lee CY，Farha OK，Hauser BG，Hupp JT，SnurrRQ. 大规模筛选假设的金属有机框架。Nat Chem2012;4：83-9.[15][10] MartinRL，Lin LC，Jariwala K，Smit B，Haranczyk M. 邮购金属有机框架（MOF）：设计包含市售有机分子的等网格MOF-5类似物。J Phys ChemC 2013;117：12159 - 67.[16]KeskinS，Liu J，Rankin RB，Johnson JK，Sholl DS.金属有机骨架材料中分子 吸 附 和 输 运 的 原 子 级 详 细 模 拟 的 进 展 、 机 遇 和 挑 战 。 Ind Eng ChemRes2009;48：2355-71.[17]Klauda JB，Venable RM，Freites JA，O'ConnorJW，TobiasDJ，Mondragon-RamirezC，VorobyovI，MacKerellAD，PastorRW. 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