X-Ray Calc：X射线反射率模拟软件"—快速方便的XRR模拟工具，用于X射线反射镜性能与纳米材料结构分析

软件X 12（2020）100528原始软件出版物X-Ray Calc：X射线反射率模拟软件奥莱克西五世放大图片作者：J.Kopyletsb，Mahdi Khademc，Tianzuo Qinaa浙江大学国际学院，浙江大学国际校区，海宁，314400，中国bNational Technical University'' KhPI ''，Kharkiv，61002，Ukrainec延世大学机械工程系，03722，韩国ar t i cl e i nf o文章历史记录：收到2019年收到修订版2020年5月21日接受2020年5月21日保留字：x射线反射率掠入射X射线反射测量涂层模拟拟合a b st ra ctX-Ray Calc是一款快速方便的X射线反射率（XRR）模拟工具。该软件的开发旨在通过用户友好的界面和优化的计算核心简化和加速XRR模拟。X-Ray Calc实现了基于菲涅耳方程的XRR计算的递归方法，并为周期性多层结构的建模提供了特殊的工具。X-Ray Calc计算XRR作为波长或掠射角的函数，可用于模拟X射线反射镜的性能掠入射X射线反射测量（GIXR）的计算机建模和它可用于单组分和多组分层状纳米材料结构的综合分析。该方法允许通过将模型GIXR拟合到实验值来获得关于涂层中©2020作者由爱思唯尔公司出版这是CC BY许可下的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/）中找到。代码元数据当前代码版本V86指向代码/存储库的永久链接，用于此代码版本https://github.com/ElsevierSoftwareX/SOFTX_2019_363法律代码许可证GPL-3.0代码版本控制系统使用svn软件代码语言Delphi编译要求，操作环境依赖性Delphi 10.3或以上版本如果可用链接到开发人员文档/手册问题支持电子邮件oleksiypenkov@intl.zju.edu.cn软件元数据当前软件版本2.4.3此版本可执行文件的永久链接https://github.com/OleksiyPenkov/X-rayCalc/releases法律软件许可证GPL-3.0计算平台/操作系统Microsoft Windows安装要求依赖关系如果可用，用户手册链接-如果正式出版，请在参考列表中引用该出版物https://github.com/OleksiyPenkov/X-rayCalc/tree/master/docs/pdf问题支持电子邮件oleksiypenkov@intl.zju.edu.cn*通讯作者。电子邮件地址：oleksiypenkov@intl.zju.edu.cnwww.example.com Penkov）。https://doi.org/10.1016/j.softx.2020.1005282352-7110/©2020作者。 由Elsevier B.V.出版。这是一篇开放获取的文章，使用CC BY许可证（http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/）。可在ScienceDirect上获得目录列表SoftwareX期刊主页：www.elsevier.com/locate/softx2O.V. Penkov，I.A.Kopylets，M.Khadem等人粤公网安备44010802000018号∼JJ=√jj+1{=j=−+·（）下一页=j==为||公司简介1. 介绍在X射线被发现后，伦琴立即试图偏转、反射或反射它们，以探索成像设备的可能性[1]。由于没有观察到任何偏转，他说所有材料的折射率都很小（10−5）。后来，由于发现了晶体的X射线衍射，第一次提供了偏转X射线的方法[2]。在过去的25年里，随着定义明确的人工衍射结构的建立，而不是天然晶体来操纵X射线，X射线衍射的新版本已经发展起来。通常，这种人工结构由两种材料的周期性交替的纳米层组成。因此，由于界面的倍增，X射线的反射率被放大。这种结构被称为周期性多层X射线镜（PMM）。PMM的发明标志着X射线光学的开始[1]。目前，X射线光学已在深空X射线天文学、光刻等科学技术领域得到了广泛的应用。例如，半导体工业中的现代趋势要求将光刻系统的工作波长减小到低至极紫外（EUV）和超极紫外（BEUV）[3，4]。EUV/BEUV步进器中PMMS的反射率对其性能至关重要。由于PMMs的纳米结构相当复杂，PMMs的GIXR曲线。由于GIXR是实验室开发X射线光学的日常仪器，因此软件的高计算速度和方便性是至关重要的因素。仅仅计算单个理论GIXR曲线并不是一项非常复杂的任务。然而，计算模型GIXR曲线以获得关于涂层结构的信息是不够的。相反，计算的GIXR曲线应通过调整模型的参数来拟合实验数据用于GIXR模拟的典型模型可以包括数十个变量。大量的变量使得曲线拟合耗时。由于物理模型的复杂性和变量的非线性关系，GIXR曲线的拟合不适合自动化。在实践中，经验丰富的操作员执行高质量的拟合比计算机优化算法（如最小二乘法）快得多因此，X射线计算器的进一步发展集中在GIXR曲线的手动拟合的速度和方便。X-ray Calc实现了XRR计算的递归方法，完全考虑了动态散射和吸收的影响在该方法中，使用以下等式来计算具有n个层的多层结构的反射率系数作为入射角的函数θ[13，14]：有效的PMM的设计需要特殊的软件工具[5特别是，这种软件应该能够精确计算X射线和各种组合之间的相互作用r（zj）=rF+r（zj+1）·e2iχj+1lj+11+rF·r（zj+1）·e2iχj+1lj+1 ，j = 0，1，. . . N（1）空气/固体和固体/固体界面。除了X射线光学，X射线反射率（XRR）已经发现了一个-其中L是层替代参数χ定义如下：在材料科学中的其他应用 掠入射x射线反射测量（GIXR）是XRR的使用的特殊情况[8]。在这种情况下，反射率是在掠射角几何中使用硬X射线测量的，通常在λ 0处。154nm。 伴随着计算机模拟，GIXR成为一个强大的实验工具，χj=k·εj−sin2（ε j）（2）由方程式是第j个界面的振幅折射率单组分和多组分层状纳米材料的结构[9由于1-30 nm的层厚度rFχj/ηj−χj+1/ηj+1χj/ηj+χj+1/ηj+1η−1εj−sin2（π）−η−1εj1−sin2（π）η−1<$εj−sin2（ε）+η−1<$εj+1−sin2（ε）硬X射线在层状结构的界面边界上的散射，在掠射角（0-5度）区域形成特征反射率图案（图1）。①的人。GIXR曲线对层的数量及其厚度、材料、界面粗糙度等敏感。很不幸，没有-Jη1对于s偏振εj对于p偏振J+1（三）这是一种分析解决方案，允许人们直接从XRR曲线获得所有这些信息换句话说，没有直接的解决办法，εj1δi γ是复折射率。它取决于波长，并通过以下公式计算：这个问题然而，相反的问题可以通过计算机模拟来解决。特别是，它已被证明，材料生长和低温（δ）γ=0。54·10−5ρ·µλ2f1f2（四）通过计算理论GIXR曲线并与实验曲线进行比较，可以详细研究扩散[10]。手动改变模型多层结构的各个层的参数，例如厚度、密度和粗糙度，直到实现模拟和实验GIXR曲线之间的最佳匹配。2. 问题、背景和验证自20世纪90年代以来，已经开发了几种用于XRR模拟的商业和开源软件包。例如，XRR模拟的第一个软件包之一最初是由D.L.Windt于1998年（多层膜的IMD建模和分析）[12]。X-rayCalc被设计为IMD的用户友好和快速替代品。X射线计算器的第一个版本尽管有近20年的历史，X射线计算器仍然在许多实验室中使用在X射线计算器的设计过程中，特别注重模拟值与实测值的拟合其中，λ是X射线辐射的波长（单位：埃），ρ是材料的密度，μ是原子量，f1和f2是原子散射因子的实部和复部[13]。X射线计算器具有基于[15]的散射因子的嵌入式数据库递归计算从衬底（jN）开始。因此，在每个层间界面上计算r（z j）的值。整个结构的反射率计算为R r（z0）2。因此，Eqs. （1）-角度因此，通过指定波长并对所有入射角值进行上述计算，我们可以获得R（θ）曲线，如图10所示。1.一、类似地，可以针对入射角的固定值计算R（λ各种结构缺陷，如界面粗糙度，影响XRR，但方程。（1）描述了理想结构的折射。为了在模型中实现界面粗糙度的影响，介电常数突然变化的粗糙界面被厚度为2σ的夹层所取代 [12，16]。O.V. Penkov，I.A.Kopylets，M.Khadem等人粤公网安备44010802000018号3==Fig. 1. 计算λ 0时的GIXR曲线。对于Si晶片上的不同种类的涂层，154 nm。1 -单个10 nm厚的Mo层。2 -具有5 nm的层厚度的Bi层Mo/Si涂层;3-具有10对5 nm厚的Mo和Si的周期性多层涂层在该层内部，介电常数根据特定功能逐渐变化。例如，如果粗糙度分布由高斯函数描述，则薄夹层内的介电常数的变化由误差函数（所谓的图形文件。实验数据可以从ASCII文件加载到项目中，也可以从剪贴板粘贴。X-ray Calc为实验数据提供了必要的工具，如排序和归一化。除了周期结构的紧凑表示外，r（λ）=r0（λ）·f（λ）=r0（λ）·exp16π2σ2sin2（π）λ2（五）软件为诸如gra-10之类的模型提供了特殊的扩展。梯度扩展允许暗示模型参数的逐渐变化-例如，厚度。其中R0是理想光滑界面的反射率，由方程计算。（一）.除了误差函数之外，还可以使用线性梯度函数、阶跃函数或正弦函数，如等式（1）中的f（θ）（5），描述界面处的辩证常数的轮廓[12，16]。应该注意的是，该数学模型不能区分界面粗糙度和浓度梯度。粗糙界面上的介电常数模糊导致每个界面上的折射和总折射减小粗糙度的作用随着入射角的增大而增大。通过与IMD软件[12]进行比较，验证了X射线计算器模拟的精度。用两种软件包模拟了几种相同结构的XRR曲线。在这两种情况下，使用相同的X射线散射因子数据库。逐点比较结果显示差异最小（低于0.5%）。观察到的差异可能归因于舍入误差的累积。3. 软件描述该软件是用Delphi编写的它由一个单一的. exe文件，并提供了一个方便的窗口界面，用于处理结构模型、计算和实验XRR曲线（图1）。 2）的情况。该软件与所谓的项目一起运行该项目是一个单一的文件，包括无限数量的理论模型和实验曲线分组在文件夹中。该软件允许控制所有计算参数，如波长、计算曲线中的点数和掠射角范围。反射率可以作为入射角或波长的函数来计算。主图允许一个覆盖几个计算和实验曲线和视觉上比较匹配的程度为方便起见，垂直比例可以在线性和对数之间切换，并且可以缩放图的各个区域'' Fitting ''浮动窗口提供了对结构参数的快速访问，以便手动将计算曲线拟合到实验曲线，而无需切换到结构选项卡。计算结果可以导出为ASCII或它可以用来模拟一些物理效应，如在制造涂层过程中沉积速率的漂移或由于柱状生长而增加的界面粗糙度。X-ray Calc支持多核CPU，可显著减少计算时间。对于16核和4核CPU，模拟GIXR的典型时间分别为0.05至0.25 s。对由300个叠层组成的PMM进行计算，每个叠层具有4层，并且GIXR曲线具有3000个点。这样的高计算速度允许实时执行手动曲线拟合4. 说明性实例第一个实施例证明了在13.5 nm波长处结构对Mo/Si PMM的XRR的预测影响（图11）。第3A段）。比较了三种模型。第一种模型代表理想情况，由Mo和Si的光滑层组成。第二种模型描述了粗糙结构，其中引入了界面粗糙度。第三个模型代表了真实结构，并基于实验事实和关于Mo/Si多层膜的知识[18]。在这种情况下，Mo和Si层被由硅化钼组成的不对称夹层分开。第二个例子是Co/C周期性多层结构的实验XRR曲线（图3B）[19]。XRR曲线采用θ采用Cu kα X射线源（λ0的情况。154nm）。涂层有29对的碳和钴层沉积在硅晶片上的磁控溅射。层的初始厚度（3nm）基于沉积速率和沉积时间来限定。然后手动调整模型的参数，以获得实验曲线和计算曲线之间的最佳匹配，如图3所示。涂层的模型结构如表1所示。该模型的正确性在[18]中讨论。可以看出碳层的厚度比到初始输入。另外，钴层具有与参考值相比观察到的减少）（−4O.V. Penkov，I.A.Kopylets，M.Khadem等人粤公网安备44010802000018号图二. （A）带有活动“模型结构”选项卡的主窗口。(B)“计算结果”选项卡，包含实验和计算的XRR曲线。“Fitting”窗口用于模型参数的快速调整图三. （a）与波长函数相比，具有不同结构的Mo/Si X射线反射镜的计算XRR曲线;θ= 85μ m。(b)手册的结果曲线拟合 测量和计算了Co/C周期性多层膜结构的GIXR曲线; λ = 0. 154 nm。表1用于Co/C周期性多层结构的 XR R 模 拟 的 模 型 参 数 （图3b）。碳密度在物理上是有意义的，这归因于在沉积期间发生的碳和钴之间的扩散混合[20]。钴层具有较高的粗糙度，这可以指示不对称的混合。5. 影响X射线计算的GIXR模拟的有效性已在各种研究中得到证明。例如，它被用于评价钴纳米层的结构和相变[20]以及结构表征。C/Si双层涂层[21]。在周期性结构的情况下，耐磨层厚度的精确测量涂层[19]和Sb/B4 C PMM [22]。文中对模拟的可靠性和模型的正确性进行了相应的讨论6. 结论本文介绍了X射线计算软件。它是一个强大的工具，计算机模拟XRR的目的是表征涂层的结构。该软件是为高效手动拟合实验GIXR曲线而创建的。简单的安装，高计算速度，和用户友好的界面有助于扩大这种有用的方法之间的研究社区。软件的未来发展将堆叠N层材料厚度（nm）STD粗糙度（nm）STD密度（g/cm3）STD顶部1碳5.220.50.80.220.1主要29钴3.053.760.10.10.350.250.10.1820.10.1基板––0.50.23.2（参考）–O.V. Penkov，I.A.Kopylets，M.Khadem等人粤公网安备44010802000018号5= − = −包括开发自动拟合程序，这将扩大应用潜力。竞合利益作者声明，他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系，可能会影响本文报告的工作致谢这项工作得到了浙江大学/伊利诺伊大学香槟分校研究所的支持。M. Khadem于二零二零年获Brain Korea 21 Plus Project附录A. 补充数据与本文相关的补充材料可以在https://doi.org/10.1016/j.softx.2020.100528上找到。引用[1]斯皮勒湾软X射线光学Washington：SPIE; 1994.[2]黑森布鲁赫河X射线的简史Endeavour 2002;26：137.网址：//dx.doi.org/10.1016/S0160-9327（02）01465-5.[3]Bakshi V，Mizoguchi H，Liang T，Grenville A，Benschop J.特别部分客座编辑：用于3 nm节点和更高的EUV光刻。J Mi- cro/Nanolith MEMS MOEMS2017;16：1. http://dx.doi.org/10.1117/1.JMM的网站。16.4.041001[4]李文，李文作为未来光刻源的6.7-nm超EUV源。在：SPIE先进光刻。SanJose，California;2012，p.832214.http://dx.doi的网站。org/10.1117/12.916351。[5] 斯 皮 勒 湾用 x 射 线 反 射 表 征 多 层 膜 。 Rev Phys Appl 1988;23 ： 1687.http://dx.doi.org/10.1051/rphysap：0198800230100168700。[6]张晓文，张晓文，张晓文.多层x射线分析器的特性：模型和测量。光学工程1986;25：258937。[7]Montcalm C，Sullivan BT，Pépin H，Dobrowolski JA，Sutton M.射频磁控溅 射 法 制 备 极 紫 外 钼 硅 多 层 膜 反 射 镜 。 Appl Opt 1994;33 ： 2057.http://dx.doi.org/10.1364/AO.33.002057。[8]放大图片作者：J.等离子体沉积ITO薄膜的GIXR和GIXRD研究。固体薄膜1999;355-356：395. http://dx.doi.org/10.1016/S0040-6090（99）00545-3.[9]André JM ， Jonnard P ， Michaelsen C ， Wiesmann J ， Bridou F ， RavetMF，et用于硼分析的La/B_4C小周期多层膜干涉镜。X射线光谱2005;34：203。http://dx.doi.org/10.1002/xrs.793网站。[10]Voronov DL ， Zubarev EN ， Kondratenko VV， Pershin YP ， SevryukovaVA，Bugayev YA.用W基标记分析研究Sc/Si多层膜中的快扩散物种固体薄膜2006;513：152. http://dx.doi.org/10.1016/j.tsf.2006.01.070。[11] Montcalm C，Kearney PA，Slaughter JM，Sullivan BT，Chaker M，Pépin H ， et al. 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