Al-Cu-Al三层复合材料ECAE强化工业纯铜晶粒细化研究

工程科学与技术，国际期刊19（2016）254完整文章Al-Cu-Al三层复合材料ECAE强化工业纯铜晶粒细化B. Tolaminejada，*，M.M.Hoseini Athara，H.Arabibb，阿拉伯芥A.Karimi Taherica伊朗卡尚大学工程学院冶金与材料工程系，伊朗卡尚b伊朗科技大学冶金与材料工程学院，伊朗德黑兰纳尔马克c谢里夫科技大学材料科学与工程系，伊朗德黑兰A R T I C L E I N F O A B S T R A C T文章历史记录：2015年4月6日收到，2015年7月24日收到修订2015年7月29日接受2015年9月1日在线发布保留字：层压复合材料等径角挤压UFG材料铝/铜/铝等通道转角挤压（ECAE）是一种很有前途的生产数百纳米尺寸的超细晶（UFG）材料的技术本研究采用将铜带夹在两铝带之间，然后对三铝带同时进行ECAE的方法，使铜带晶粒细化到超细化范围在使铝-铜-铝叠层坯料通过ECAE模具多达8道次之后，评价铜层的拉伸性能。采用光学显微镜、扫描电镜、透射电镜、差示扫描量热仪和X射线衍射仪等分析手段，研究了复合材料的微观结构变化。结果表明，连续4道次ECAE后，中间层（Cu）的屈服应力显著增加约8倍，然后随着ECAE道次的增加，屈服应力略有下降在Cu层中获得150至200 nm范围内的超细晶粒© 2015 ， Karabuk University. Elsevier B. V. 制 作 和 托 管 这 是 CC BY-NC-ND 许 可 证 下的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。1. 介绍近年来，使用冷焊工艺制造金属层压复合材料受到高度重视，因为它们具有独特的和期望的机械、电气和化学性能。在坯料中引起应变，而坯料的横截面不经历任何变化。当量（1）表示ECAE过程N道次后施加在坯料上的等效应变[6]：性质[1]。从几十年前开始，（一）用于获得冷焊接的配合面，3 22层压复合材料层。例如，可以参考冷轧、压制和拉伸工艺在冷焊层压复合材料生产中的应用[2]。另一方面，最近开发了剧烈塑性变形（SPD），并从实验室阶段进入工业条件，以生产超细晶粒（UFG）和纳米晶粒尺寸材料[3]。作为一种SPD工艺，等通道转角挤压（ECAE）是用于制造层合复合材料的最新方法之一[4，5]。图1显示了ECAE模具的示意图，该模具由内角（φ）和外弯角（φ）组成。模具最初装入插入垂直通道中的坯料，然后借助于冲头推入水平通道中在这种情况下，* 通讯作者。联系电话：+983155913402;传真：+983155913402。电子邮件地址：tolaminejad@kashanu.ac.ir（B.Tolaminejad）。由Karabuk大学负责进行同行审查。在过去，层压复合材料的冷变形已经被用于在层之间产生冷焊[7此外，在一些新的实施例中，硬质材料如钛（4级）或Al-7075通过封装辅助ECAE变形，而不使用背压[14，15]。覆盖套管的ECA挤压试样的力学性能和变形均匀性高于无覆盖的试样[15]。另一方面，通过将NiTi样品包含在护套中，可以在室温下通过ECAE成功地处理近等原子NiTi形状记忆合金[16]。据报道[17，18]，通过12道ECAE，可以在单个铜坯料中产生平均尺寸约为300 nm的等轴超细晶粒在这项研究中，在ECAE过程中，夹在铝带之间的铜带进一步晶粒http://dx.doi.org/10.1016/j.jestch.2015.07.0162215-0986/© 2015，Karabuk University.由Elsevier B. V.制作和托管。这是CC BY-NC-ND许可证下的开放获取文章（http：creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。出版社：Karabuk University，PressUnit ISSN（印刷版）：1302-0056 ISSN（在线）：2215-0986 ISSN（电子邮件）：1308-2043主 办可 在 www.sciencedirect.com上 在 线ScienceDirect可在ScienceDirect上获得目录列表工程科学与技术国际期刊杂志主页：http://www.elsevier.com/locate/jestchB. Tolaminejad等人/工程科学与技术，国际期刊19（2016）254255电子显微镜在20 kV的加速电压下操作。 为了进行透射电子显微镜（TEM）分析，在由250 ml磷酸、500 ml蒸馏水、250 ml乙醇、50ml丙醇和5 g尿素组成的溶液中，在-16 °C的温度和15 V的电压下，通过机械研磨和双喷射电解抛光制备样品。使用在200 kV下操作的Philips CM 200透射电子显微镜拍摄TEM显微照片一般情况下，分析两个或三个相邻的标本取自中央区域的crowow平面截面。在PhilipsX pert Pro衍射仪上使用20°和110°之间的Co kα辐射，使用0.01°/2s步长，对挤出的铜样品进行X射线衍射测量。基于根据以下等式[22]绘制的线的斜率和正交交点，使用Williamson-Hall关系[21]确定体积加权平均畴尺寸（Dε）和微观应变（ε）：你好，我是一个很好的人。（二）   D Fig. 1. Al-Cu-Al叠层坯料的等通道转角挤压示意图其中β、θ和λ分别是具有最大强度的主峰的半高全宽（FWHM）（以弧度计）、峰的布拉格角和波长（以nm计另一方面，在Rietveld方法[23]中，平均位错密度（ρ）可以从剩余位错密度（ρ）计算，2. 实验程序db2（dis-本研究所用材料为工业纯铜、铝带和工业纯铜棒。铜带的尺寸为70× 14× 5 mm3。铝条的长度为70 mm，宽度为14 mm，厚度为20 mm。4.5此外，用作对照或验证试样的铜坯料的尺寸为70× 14× 14 mm3。在这项工作中，对带材的配合表面进行脱脂和刮擦然后将Cu带夹在Al带之间。为了进行ECAE试验，制作了内角φ = 90°，外角φ = 20°，方形截面14 ×14mm2的拼合模。在3 mm/s的恒定压力速度下，通过路径Bc（每次通过后试样顺时针旋转90°）[20]对复合材料以及铜坯料进行多达8次的ECAE测试。实际上，复合试样的ECAE力降低到传统铜坯料ECAE力的一半以下离开模具的试样如图2所示。研究了复合材料中铜层的显微组织和不同次数热处理后铜坯的显微组织在道次中，从ECAE处理的铜坯料和中间带上切下尺寸为15×5× 2mm3的试样。然后，从这些试样的中心切下平行于变形后的切平面的铜层截面，以研究其微观结构。根据ASTM E-8标准，从变形的铜坯料和铜带机加工标准拉伸试样。使用Instron拉伸机以10- 3 s-1的应变速率对使用Cam Scan MV2300扫描仪图二. 四次ECAE通过后的三层试样。由于微观结构的位置密度），并且b是Burgers矢量。对于差示扫描量热法（DSC）实验，将样品切成直径为3mm且高度为0.9mm的圆盘这些实验使用Dupant 2000装置在在50-350 °C的温度范围内，以10 °C/ min的恒定加热速率，3. 结果和讨论在ECAE过程之前对样品的光学检查表明，铜带由等轴晶粒组织组成（图11）。 3a）。 该试样在一次ECAE后的显微组织如图所示。 3b. 如图所示，原始晶粒以与挤出轴线成约26°的角度均匀地伸长 图图3c表示在4次ECAE之后试样的微观结构。该图显示了饼状或纤维状结构的密集破碎，这通常是在ECAE的早期道次期间形成的通过增加道次，在第4道次时，原始组织基本恢复为细化等轴晶，并遵循Bc路径机制。这一现象被解释为样品旋转+90 °，导致变形晶粒在两个正交平面上反向剪切。值得注意的是，通过四个道次实现了ECAE拉伸后用于恢复等轴晶粒的适当应变前四道次产生的剪切应变分别为：第一道次为XZ，第二道次为XZ，第三道次为XZ，(0)第四次的[24]。参考图4，可以看出，ECAE层压复合材料的变形防护层和铜层的屈服应力在一次ECAE之后显著增加，使得屈服应力变为初始屈服应力的近七倍。然而，在随后的三个通道中的屈服应力的增加率大大降低。超过第四道次，屈服应力略有降低。 图图5表示检验和复合试样中铜层的典型断裂面。如所观察到的，变形铜的二次电子图像（SEI）断口图显示出大量的凹痕，这是变形铜断裂的指示。256B. Tolaminejad等人/工程科学与技术，国际期刊19（2016）254（一）（b）第（1）款（c）第（1）款图3.第三章。 铜试样（a）退火，（b）1道，（c）4道的光学显微照片。见图4。道次（即相当于变形应变的增加量）对铜屈服应力的影响：检验试样和复合试样。穿晶延展行为。复合材料试样断口上的韧窝尺寸在3 μm ~ 30 μm之间分布不均匀图图6显示了位错密度随ECAE过程道次的变化。当应变从0增加到约4.3（相当于4道次ECAE）时，复合材料试样的位错密度从1.3× 1014/m2增加到25.1 × 1014/m2。然而，在进一步变形期间，特别是在验证试样中，该密度降低。结果表明，与上述变化相反，即使在复合材料试件中超过4道次，也没有观察到屈服强度的降低（图1）。 4）。这种趋势可能与晶界机制的强化补偿有关，晶界机制是由于连续的晶粒细化导致应变硬化IV阶段特征的出现和消失（一）（（bb）第（1）款图五. 在不同条件下的铜层ECA挤压的断裂表面：（a）验证试样和（b）复合试样。B. Tolaminejad等人/工程科学与技术，国际期刊19（2016）254257（（密度（Fig. 6）由于湮灭过程，形成锁，并形成偶极子[26]。在稳态条件下，位错密度ρ可以表示为[27]：˙BD（三）图六、铜层位错密度随道次的变化：验证试样和复合试样。Hansen等报道的与应变硬化阶段III有关的位错机制[25]. 因此，在断裂表面中，双峰大而深的韧窝伴随着小韧窝的分布（图11）。5b）可能表明相当大的变形能已经被空隙聚结过程消耗。当ECAE道次增加到4道次时，由于位错重新排列，出现了应变软化现象这种现象降低了可动位错代入ρ和平均晶粒尺寸d的计算值，取b = 0.255 nm，位错密度10μ3 s ~（-1），α = 2.4，估算出4道次铜晶界位错吸收的弛豫时间τ约为12s。此外，对于该UFG样品，变形时间为约150秒。因此，位错在晶界吸收的时间小于变形时间。这可能导致ECAE处理的工业纯铜在拉伸过程中缺乏位错累积和应变硬化。根据图如图7所示，每种铜样品的DSC热流迹线显示为对应于微观结构恢复的放热峰[28]。峰值的最大值已移至较低的温度值，释放的热量随着道次的增加而显著增加，直至第4道。这些变化可能是由于位错和点缺陷的应变场中主要以弹性能形式储存的能量增加所致通过剧烈塑性变形引入的储存能量提高了新的无应变晶粒成核的驱动力，这意味着新的细胞和晶粒的形成在较低的温度下被激活[29，30]。事实上，正如在验证样品中所看到的，DSC峰值在四次和八次（a）（b）见图7。示出恢复温度变化的差示扫描量热曲线：（a）验证样品和（b）ECAE 1至8次后的复合材料样品。见图8。 铜的TEM显微照片和SAED图案：（a）验证样品和（b）4次通过后的复合样品。258B. Tolaminejad等人/工程科学与技术，国际期刊19（2016）2541Db表1使用不同技术获得的平均铜晶粒尺寸通过TEM技术测定的平均泡孔尺寸Dw（nm）通过XRD技术测定的平均晶胞尺寸Dc（nm）计算的平均泡孔尺寸证明复合复合证明复合证明225021559702202454235190485620023082151654454175220阐明了与对应于复合样品的峰相比，没有相当大的向较低温度的偏移。 这种差异可归因于观察到用软钉仓封装的材料通常比基础材料更容易ECA挤出，如Li等人所报告的。[14]第10段。此外，Arnold和Whitton[12]以及Atkins和Weinstein[13]通过在轧制前将硬金属带材夹在两个软带材之间，获得了更好的可加工性Petch关系是由于滑移系在相邻滑移系中的差异或每个晶粒内的局部应变差异而形成几何必要边界（GNB），它由大应变下的大角度晶粒边界组成在UFG材料[25，27]的几项最新研究中使用的建议强化方程表示为：和压缩。这些研究者强调了层合复合材料变形过程的先决条件是剪切应力的传递0 兆兆千兆比特 （五）复合材料层中拉压应力的重新分布。图图8示出了在4次ECAE之后相对于样品的{111}平面的微观结构和相关的选区电子衍射（SAED）图案。 从图中可以看出，复合试样中铜的显微组织由直径为150-200 nm的等轴超细晶粒和轮廓不清的晶界组成，具有边缘结构（图1）。 8a）。据报道，晶粒内部几乎没有位错的尖锐边界是非平衡晶界中低内应力的指示，主要是捕获的晶格位错（TLD）[31，32]。值得注意的是，尽管复合样品具有一组环形选区衍射，但验证样品的衍射图案并没有很好地定义（图11）。8b）。为了评估变形过程中产生的位错胞和亚晶粒的平均尺寸，可以使用以下程序。根据Lian等人的强化模型，确定了UFG材料的屈服强度值[33].在该模型中，塑性流动被认为是由在一组较大的晶粒内获得位错所需的应力控制的。激活弗兰克的临界压力-式中，φ0为摩擦应力，φ1为常数，d为平均晶粒尺寸，k为Hall-Petch常数。通过替换变量的值（即， 和k）以及从等式（1）获得的ρ的值。（4）在Eq.（5）可以计算ECAE过程中形成的泡孔尺寸将不同试样的计算值与表1中XRD和TEM研究获得的值进行了比较。TEM测得的晶胞尺寸比XRD测得的相干畴尺寸大约三至四倍。这种差异可能归因于每种测量技术的特点应该考虑的是，受位错缠结等晶格缺陷限制的晶格相干散射长度可以通过X射线衍射检测到，并作为独立的（子）晶粒，而TEM获得的显微照片只有在从特定方向拍摄时才可信。因此，当使用TEM技术时，似乎有些细胞壁是不可见的[18]。在ECAE过程中，平均距离为Dc的低角度晶界沿着平均间距为Db的高角度晶界层延伸，如Petryk和Stupkiewicz[36]所提出的：在这样的配置中，读取源[34]被呈现为：y11hkc Gb1hkb（六）MGB3DcLv 2L1v12lnb12（四）b和c使用XRD和TEM结果获得，其中，M是泰勒因子，对于随机取向的多晶FCC材料，假设其等于3.06， G是剪切模量，b是伯格斯矢量，λ是泊松并代入Eq.（6）. 然后，基于表2中的恒定值，计算大角度晶界面积分数（Δh）（图9）。虽然在4次和8次之间位错密度没有增加（图11）。 6），同时根据计算结果，晶界取向发生变化离子密度[35]第35段。根据这种方法，平均甚至在四次到八因此，可以在微观水平上影响操作滑移系统以改变再结晶。位错间距可以通过将上述微观结构变量如M、G和铜的屈服强度以及测量的屈服强度代入方程式（1）来计算（4）.然后，通过从该等式计算L，可以获得ρ。此后，与不同ECAE道次相关的平均铜泡孔尺寸可以如下确定。两种强化机制可能有助于材料在大变形过程中的第一种机制是由于存在小取向差的初始位错边界（IDB）而导致这些边界是由位错的统计俘获引起的。第二种机制是通过霍尔效应的晶界强化更高的质量，更好的服务[38]。有限元模拟有助于准确评价三层复合材料的变形机理此外，由于微观织构和晶界特征分布（GBCD）在微观结构中的主要作用，表2方程式中使用的铜[37]的机械和物理常数（6）.B（nm）σ1（MPa）KCkb（MPaμm1/2）G（GPa）0.2553.41.5176461联系我们KDB. Tolaminejad等人/工程科学与技术，国际期刊19（2016）254259图9.第九条。复合材料试样上铜层的HAB面积分数随ECAE道次的变化。发展为了简洁起见，本文不可能给出模拟和EBSD结果。他们将在其他地方出现。4. 结论本研究采用ECA挤压工艺制备了铝-铜-铝三层复合对铜中间层的屈服应力和晶粒尺寸进行了评价，并与相同条件下挤压的纯铜坯料进行了比较结果表明，ECAE工艺使铜的屈服应力增加了8倍，第一道次后强度增加率显著降低，第四道次后强度增加率变得不显著或较弱。XRD分析占了相当大部分的亚边界，这是不包括在TEM分析。因此，TEM和XRD测量的微观结构参数存在一定差异，尽管这两种技术获得的结果在定性上是一致的。通过将铜带夹在两个铝带之间，然后对夹层坯料进行ECA挤压，可以在较少的道次下获得更细的晶粒尺寸。本研究所提出的方法对高强度合金的ECAE成形具有重要的指导意义。确认作者要感谢伊朗德黑兰谢里夫理工大学研究委员会提供了这项工作中使用的研究设施。引用[1] R.F. Tylecote，压力焊接的研究，Br。焊接J. 5（1994）117[2] P.K. Wright，D.A.斯诺，C.K.陈文辉，冷压焊之界面条件，金属技术，第5卷第1期（1978），第24-31页。[3] V.M. 西格尔，材料加工简单剪切，材料。Sci. Eng. A. 197（1995）157-164。[4] A.R. Eivani，A.Karimi Taheri，一种新的方法用于生产纤维棒，Mater。Lett. 61（2007）4110[5] X.B.的缩写Liu，R.S.Chen，E.H.韩，等通道转角挤压制备Mg-Al-Zn/Al层状复合材料的初步研究，J. Mater. 过程209（2009）4675-4681。[6] Y. Iwahashi，J.Wang，Z.Horita，M.根本，T.G. 等径角挤压超细晶材料的原理，Scr.Mater. 35（1996）143[7] H.W. Wagener，J.张文，冷挤压法焊接耐腐蚀金属的研究，北京：机械工业出版社。过程45（1994）275-280。[8] A. 张文，张文忠，等. 33（1）（1993）71-78。[9] H. 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