纳米铁酸镍掺杂α-氧化铝的抗菌效果研究

工程科学与技术，国际期刊20（2017）563完整文章纳米铁酸镍掺杂α-氧化铝Kariim Ishaqa，Abdulkareem Ambali Sakaa，b，Abubakre Oladiran Kamaraba，c，Aliyu Ahmedd，Mohammed Isa纳米技术研究小组，遗传工程和生物技术中心，联邦理工大学，P.M.B 65，Bosso，Minna，尼日尔州，尼日利亚b联邦理工大学工程与工程技术学院化学工程系，P.M.B 65，Gidan Kwano，Minna，尼日尔州，尼日利亚c联邦理工大学工程和工程技术学院机械工程系，P.M.B 65，Gidan Kwano，Minna，尼日尔州，尼日利亚d联邦大学化学科学系，P.M.B 1020，Wukari，Taraba State，尼日利亚e联邦理工大学生命科学学院微生物学系，P.M.B 65，Bosso，Minna，尼日尔州，尼日利亚阿提奇莱因福奥文章历史记录：2016年9月26日收到2016年12月12日修订2016年12月15日接受2016年12月28日在线发布保留字：镍铁氧体a-氧化铝抗菌剂中心组合设计A B S T R A C T过渡金属-铁氧体和基于过渡金属-铁氧体的纳米颗粒的生物医学应用的磁性行为取决于纳米颗粒制备参数。本研究采用中心复合设计法（CCD）对氧化铝基镍铁氧体纳米粒子的湿法制备进行了研究。研究了干燥温度、干燥时间、载体质量等操作条件对镍铁氧体产率的影响研究了当α-Al_2O_3用量为7.5g，干燥时间为1h时，镍铁氧体的产率最高，为97.457h和116.70°C的干燥温度，然后使用SEM、EDS和XRD分别表征以用革兰氏阴性菌E.大肠杆菌、铜绿假单胞菌和革兰氏阳性菌S.金黄色。铁酸镍掺杂α-氧化铝纳米粒子对微生物的抑菌效果表明，纳米粒子对大肠杆菌的生长没有影响。大肠杆菌，但描绘了对铜绿假单胞菌和S.金黄色葡萄球菌对S.金黄色葡萄球菌的抑制直径为1.70mm。因此，所开发的铁酸镍掺杂α-氧化铝纳米粒子对铜绿假单胞菌和S.金黄色葡萄球菌，使其成为生物医学应用的潜在材料。©2016 Karabuk University. Elsevier B.V.的出版服务。这是CCBY-NC-ND许可证（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。1. 介绍三元金属氧化物，如钴铁氧体、镍铁氧体、铜铁氧体和锌铁氧体，由于其有利的铁磁性，正在广泛研究其生物医学应用。最近，一些研究表明这些金属氧化物系统的抗菌潜力。纳米铁氧体在多个技术领域有着广泛的应用前景，是目前研究的热点之一在过去的十年里，纳米技术的研究[9]。各种应用是由于这些铁氧体的有趣和非凡的特性，包括其改进的电子，磁性，光学以及催化性能。铁氧体作为一种优良的催化材料，其化学稳定性高，*通讯作者。电子邮件地址：k. futminna.edu.ng（K. Ishaq）。由Karabuk大学负责进行同行审查特别是在通过催化气相沉积（CVD）技术生产碳纳米管的领域[4]，磁性纳米铁氧体通常表示为MFe2 O4，其中M表示Ni、Co或Cu中的任一种，它们是立方晶格结构中典型二价阳离子的四面体位点[5]。独特地，已知镍的纳米铁氧体在经受升高的频率和电阻率时具有高磁导率的独特特性。在立方铁磁氧化物组中，镍铁氧体的这种特殊性质是可能的，因为它能够表现出表面无序性。考虑到氧化铝在各种应用中的可用性、适用性和广泛应用，有效设计的氧化铝基镍铁氧体的混合系统对于作为抗微生物剂或药物递送剂到人体系统中的靶器官的可能应用将是有价值的。先前已经使用各种方法来合成磁性铁氧体纳米颗粒。这样的方法包括溶胶-凝胶http://dx.doi.org/10.1016/j.jestch.2016.12.0082215-0986/©2016 Karabuk University.出版社：Elsevier B.V.这是一篇基于CC BY-NC-ND许可证的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。可在ScienceDirect上获得目录列表工程科学与技术国际期刊杂志主页：www.elsevier.com/locate/jestch564K. Ishaq等人/工程科学与技术，国际期刊20（2017）563·Þ¼Wa方法、共沉淀法、热分解法、燃烧法、凝胶辅助水热法、水热法、微乳液和沉淀法（[7，2，6，10]）。这些制备方法提出了颗粒团聚的主要挑战，这随后限制了它们的应用领域，这需要通过湿浸渍法合成基于氧化铝的镍铁氧体纳米颗粒，湿浸渍法是一种因其产品的有效性和效率而根据我们的知识，有有限的文献报道，使用中心复合设计（CCD）的优化合成氧化铝基镍铁氧体的生物医学应用。2. 方法该研究旨在解决氧化铝基铁酸镍纳米粒子的合成，优化和潜在的应用，其对污染水体中存在的一些选定的微生物的抗菌效果 六水合硝酸镍、Ni（NO3）2·6H2O、九水合硝酸铁Fe（NO3）3·9H2O和α-氧化铝[Al 2O3]均为分析纯，纯度在98- 99.99%之间。所有的化学品均未经进一步纯化而使用2.1. NiFe2 O4掺杂α-Al 2 O3纳米粒子采用湿浸渍法在α-氧化铝上制备了纳米镍铁氧体.用7-8 g α-氧化铝 作 载 体 材 料 浸 渍 0.0032mol/dm3 的 Fe （ NO3 ） 3·9H2O 和0.232mol/dm3的Ni（NO3）3·6 H2O溶液使所得混合物在室温下在恒定搅拌下老化60分钟。根据实验运行，将所得均匀浆料在110-115 °C的温度将获得的产物研磨并在20 ° C下煅烧。在400°C下保持2小时。使煅烧的样品冷却，然后通过150μm筛尺寸筛分。响应曲面法实验设计与中心复合设计一起用于使用DesignExpert®版本7的实验设计。研究了干燥时间（h）、干燥温度（°C）和载体重量（g）三个实验因素这导致生成了二十（20）次实验运行。表1显示了中心复合设计中使用的因子的实验范围和水平，实验运行和每次运行的矩阵在500 °C的恒定煅烧温度下煅烧所有样品之后，使用等式10中所示的关系测定NiFe 2 O 4掺杂的α-氧化铝纳米颗粒的产率。（1）;y%Wa-Wb×100 1其中y是产率（%），Wa是煅烧前样品的重量(g)Wb是煅烧后的重量（g）。2.2. 表征和ANOVA2.2.1. NiFe2O4纳米粒子的表征利用ZeissAurigaHRSEM对合成的NiFe2 O4掺杂α-Al 2 O3纳米粒子的表面形貌和微观结构进行了表征.配备有EDS的HRSEM用于确定镍-铁氧体组成。将少量的镍铁氧体喷洒并使用Quorum T15 OT用Au-Pd溅射涂覆5 min。将溅射涂覆的样品牢固地附着到碳胶带上，并使用In-lens标准检测器在30 kV的5 kV电子高压（EHT）下进行分析用于成像。使用与Cu-K耦合的Bruker AXS D8 X射线衍射仪系统在40 kV的辐射和40 mA的电流下进行粉末化铁氧体的晶相鉴定。表1中心复合设计中考虑的因子水平自变量编码符号-1级+1电平- 阿尔法+alpha支撑质量（g）一786.65918.3409干燥时间（h）B685.318218.68179干燥温度（摄氏度）C110115108.296116.704表2用于NiFe2O4纳米粒子开发的CCD实验矩阵运行氧化铝质量（g）干燥时间（h）干燥温度（°C）煅烧后产率（%）18.006.00115.0087.8727.008.00110.0089.8737.006.00110.0076.7647.507.00112.5070.9958.008.00110.0070.9067.507.00112.5089.9077.008.00115.0091.0988.006.00110.0092.8797.507.00112.5077.90107.006.00115.0078.98117.507.00112.5084.59128.008.00115.0078.89137.508.68112.5069.97147.505.32112.5088.88157.507.00108.3078.96167.507.00112.5087.98177.507.00116.7097.45186.667.00112.5096.77198.347.00112.5087.87207.507.00112.5078.98K. Ishaq等人/工程科学与技术，国际期刊20（2017）563565222 22Ka的k为0.1541 nm，扫描速率为1.5 °/min，而在20-80°的2 h范围值内使用0.05°的步长。2.2.2. 抗菌活性所开发的铁酸镍掺杂的α-氧化铝纳米粒子的抗菌活性测试对三种常见的细菌病原体，革兰氏阴性菌：大肠杆菌。大肠杆菌、铜绿假单胞菌和革兰氏阳性菌S. 金黄色。将细菌培养在补充有不同浓度的掺杂有铁酸镍的纳米颗粒的琼脂平板将板在37 °C的温度下孵育24小时。3. 结果和讨论本文采用浸渍法制备了铁酸镍掺杂α-氧化铝复合材料，并对其进行了表征和抗菌活性研究。表2中所示的结果表示在研究合成参数对镍-铁氧体掺杂的α-氧化铝纳米颗粒的产率的影响时获得的结果。如表2中所示的结果表明，在以下合成参数下获得97.45%的最高产率：6h干燥时间，7.50 g氧化铝质量和116.70 °C干燥温度。结果还表明，这些参数的组合极大地影响纳米粒子产率。例如，在氧化铝质量为8g和干燥时间为6h的情况下，并且将温度从110 °C改变到115 °C，所获得的产率从92.89%降低到87.87%。当氧化铝质量为7 g，干燥时间为8 h，温度从110 °C升高时，115 ℃时，产率从89.87%提高到91.09%通过编码因子表示的方差分析生成的数学回归模型见等式（1）。（2）其显示了组成因素对所开发的掺杂镍铁氧体的α-氧化铝的产率的交互作用行为产率1/482： 26- 2： 65A- 5： 62B- 5： 50C- 7： 02AB- 0： 056AC公元前1：50至2：95 -1：61 B 11： 49C2 11： 75ABC2019-04-21 01：01 02：03 02其中A是氧化铝的质量（g），B是干燥时间（h），C是干燥温度（℃）。在Eq中的主要影响。（2）发现氧化铝的质量和干燥时间对镍铁氧体纳米粒子的产率有负面影响，而干燥温度对镍铁氧体纳米粒子的产率有负面影响。Fig. 1. 预测产量和实际产量之间的相关性。图2a. 响应面图显示了干燥时间和载体质量之间对镍-铁氧体掺杂氧化铝产量的关系566K. Ishaq等人/工程科学与技术，国际期刊20（2017）563图2b. 响应面图显示干燥温度和载体质量对镍-铁氧体掺杂氧化铝产量的关系图2c. 响应面图显示干燥温度和干燥时间对镍铁氧体掺杂氧化铝产量的关系真实性对产率有积极影响。模型的R2值为0.8115，预测产量与实际产量的相关系数为0.9999，表明该模型是可靠的。1.一、p值小于0.0500（相当于95%置信水平）表明模型项具有显著性。因此，只有氧化铝质量和干燥时间之间的双向相互作用是显著的模型项。预测的R2为0.3495，与调整后的R2为0.3214相一致。的信噪比4.553是大于4的适当信号因此，模型可用于导航设计空间。图2a-3.1. NiFe2O3纳米粒子的表征通过扫描电子显微镜（SEM）确定所开发的镍铁氧体纳米颗粒的表面形貌。具有最高产率的实验运行的SEM显微照片的结果示于图1B中。3.第三章。如图3所示的SEM显微照片显示了镍铁氧体在氧化铝表面上的有效分散程度。这表明所采用的湿浸渍方法有助于镍铁氧体在前体上的有效分散，因此引起铁氧体与任何反应的最大表面接触环境。使用EDS进一步分析镍铁氧体的元素组成。分析结果如图所示。4a.观察到磁性基纳米颗粒的主要成分为C、O、Al、Fe和Ni，其相对含量分别为74.79、14.8、8.37、1.12和1.00。图三. 所开发的NiFe2 O4纳米粉末的SEM（最高产量样品）。K. Ishaq等人/工程科学与技术，国际期刊20（2017）563567图4a.镍铁氧体的EDS光谱（最高产率样品）。图4b. 铁酸镍的元素组成（最高产量样品）。0.92% ，如图4b 所示。组成混合物中描绘的高碳含量是由于在SEM/EDS分析过程中使用的碳网格，而氧是由于形成磁性铁氧体（NiFe2O4）形式的氧化物组合物，其被成功地掺杂到氧化铝前体上。采用XRD技术对合成的NiFe2 O4/Al 2 O3复合氧化物的结晶性进行了表征.分析结果见图5（其中A-T代表运行1NiFe2O4掺杂氧化铝的晶体学几乎具有相同的特征，图五. 通过CCD对所开发的镍铁氧体进行XRD。568K. Ishaq等人/工程科学与技术，国际期刊20（2017）563大肠杆菌生长一号车牌。 铁酸镍对（a）E.大肠杆菌（b）铜绿假单胞菌和（c）金黄色葡萄球菌。衍射角基本上，在2h等于23.50和78.11的衍射角归因于氧化铝前体。NiO和Fe2O3的存在分别是由于镍和铁在煅烧过程中与空气相互作用的结果。在36.10衍射角下观察到NiO的形成38.61和42.72°，而在38.61和42.72°下观察到Fe2O3的存在。衍射角分别为36.10 °、38.61 °和68.91°。在52.93，59.45，68.12和68.91附近的衍射峰归因于在氧化铝前驱体上形成NiFe2O4.3.2. 铁酸镍纳米粒子以大肠杆菌、铜绿假单胞菌和金黄色葡萄球菌为实验对象，测试了纳米铁酸镍粉体的抗菌活性。采用琼脂孔细菌的选择是基于当它们存在于污染水中时，由于它们的摄入而影响群落的常见感染。例如，E.大肠杆菌DO17引起恶心、腹泻，而儿童和成人的百日咳是由一种叫做绿脓杆菌的致病性很强的微生物引起的。同时，金黄色葡萄球菌的作用是显著的，并且也是煮沸的致病菌，并引起伤口并发症。随着这些危险细菌在水中的可能存在，需要有效地开发基于纳米的抗菌抑制剂，以减轻它们在水系统中的生长和功能。为了确定最 佳 抗 菌 活 性 的 有 效和 最 佳 剂 量 加 载 ， 改 变 镍 铁 氧 体 与 溶 剂（DMSO）的剂量质量比抗细菌活性的结果以抑制面积的形式呈现，如板1所示，而抑制直径示于表3中。由表3可知，镍铁氧体纳米颗粒不具有对大肠杆菌的抗菌活性。大肠杆菌微生物，但显示出更明显的影响假单胞菌 铜绿 和葡萄球菌-表3铁酸镍负载对水生微生物的抑制区（mm）。细菌抑菌圈（mm）100 mg/5ml DMSO200 mg/5ml DMSO300 mg/5ml DMSOE. 杆菌–––铜绿假单胞–13.0017.00金黄色葡萄球菌0.701.201.20金黄色葡萄球菌中，100 mg/mL的铜绿假单胞菌除外。在金黄色葡萄球菌和金黄色葡萄球菌中观察到的抗菌作用是由于镍铁氧体诱导间隙和凹坑的能力导致细菌细胞膜破碎。如表3所示的结果进一步表明，随着铁氧体负载量的增加，对于100 mg、200 mg和300 mg，对铜绿假单胞菌的抗菌效果随着抑制直径从0增加到13，然后增加到17 mm镍铁氧体负载分别。考虑到铁酸镍对金黄色葡萄球菌的作用，100-200 mg负载量的抑制生长从0.70逐渐增加到0.90分别为1.20进一步增加铁氧体剂量对金黄色葡萄球菌没有任何抑制特性。在Amro等人[1]和Hyosuk等人[3]的工作中也观察到了这种细胞破碎的机制，他们报道了CNT-Ag和GO-Ag纳米复合材料对革兰氏阴性和革兰氏阳性细菌的作用。所开发的镍铁氧体纳米颗粒对金黄色葡萄球菌和铜绿假单胞菌具有优异的抗菌性能，使其成为污染水体中具有增强微生物抑制的有效性能的消毒剂的良好来源。4. 结论采用中心复合设计法，采用湿浸渍法，研究了高功能铁酸镍掺杂α-氧化铝的抗菌性能湿浸渍法描述了在煅烧过程中掺杂的铁氧体在前体材料上的有效分散采用SEM、EDS和XRD对NiFe2O4掺杂氧化铝进行了表征，确定了其形貌、元素组成和晶型组成。最高的铁氧体当DMSO浓度为300 mg/mL时，铁酸镍对铜绿假单胞菌的抑制作用最强，而对大肠杆菌的抑制作用不杆菌致谢作 者 感 谢 尼 日 利 亚 TET 基 金 （ 资 助 号 TETF/DESS/FUTM2016/STI/FUTM 1）以及尼日利亚FUT Minna遗传工程和生物技术中心提供的财政援助，以使用其设施。K. Ishaq等人/工程科学与技术，国际期刊20（2017）563569引用[1] N.A. Amro ， L.P.Kotra ， K.Wadu-Mestrige， A.Bulychev ，S.Mobashery ， G.Y.刘，高分辨率原子力显微镜研究大肠杆菌外膜：结构基础的渗透性，朗缪尔16（6）（2000）2789- 2796。[2] L. 加油X Shen，X.孟氏Y.冯，钐离子掺杂对纳米晶NiFe2O4纤维结构和磁性能的影响。490（1）（2010）301-306。[3] Y. Hyosuk，D.K. Ji，C.C. Hyun，W.L. Chul，CNT-Ag和GO-Ag纳米复合物对革兰氏阴性和革兰氏阳性细菌的抗菌活性，Bull. 韩国化学Soc.34（11）（2013）3261-3264。[4] I. Kariim ， A.S.Abdulkareem ， O.K. 艾 布 巴 克 尔 Mohammed ， M.T.Bankole ，T.O.Jimoh，研究氧化铝作为CVD反应器中MWCNTs生长催化剂载体的适用性，国际工程会议（IEC 2015）。[5] S.D.马修，R.S. Juang，尖晶石铁氧体纳米颗粒的结构和磁性及其在微乳液中的合成的概述，Chem.Eng.J.129（2007）51-65。[6] S.M. Patange ， S.E. Shirsath ， S.S. Jadhav ， K.S. Lohar ， D.R. Mane ， K.M.Jadhav，Rietveld精修和Cr 3+取代的NiFe 2O 4铁氧体的开关特性，Mater. Lett. 64（6）（2010）722-724。[7] M.K. Shobana，S. Sankar，Ni 1-xMnxFe 2O 4纳米铁氧体的结构、热性能和磁性能，J.Magn.Magn.Mater. 321（2009）2125-2128。[8] R. Suresh，P. Moganavally，M. Deepa，镍铁氧体纳米颗粒的合成和表征，Int. J.ChemTech Res. 8（5）（2015）113-116.[9] J. Wang，C. Zeng，Z.彭角，澳-地陈先生，铁锰氧化物纳米粒子的合成与磁性研究，物理学报，2004（3） ： 124-128.[10] J.Zhu，D. 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