EZFF: 分子动力学原子间力场的参数化和不确定性量化

软件X 13（2021）100663原始软件出版物EZFF：用于分子动力学中原子间力场的多目标参数化和不确定性量化的Aravind Krishnamoorthya，Ankit Mishraa，Deepak Kamalb，Sungwook Honga，c，Ken-ichi Nomuraa，Sunday，Subodh Tiwaria，Aiichiro Nakanoa，Rajiv Kaliaa，Rampi Ramprasadb，PriyaVashishtaa美利坚合众国，南加州大学，洛杉矶，CA 90089-0242，高级计算和模拟合作实验室佐治亚理工学院，771 Ferst Drive，Northwest Atlanta，Atlanta，GA 30332，美国c加利福尼亚州立大学物理工程系，贝克斯菲尔德，CA 93311，美利坚ar t i cl e i nf o文章历史记录：收到2020年2021年1月13日收到修订版2021年1月15日接受保留字：分子动力学原子间力场遗传算法全局优化a b st ra ct原子间力场的参数化是进行分子动力学模拟的必要的第一步。这是一个非平凡的全局优化问题，涉及针对一个或多个属性的多个经验变量的量化。我们介绍了EZFF，一个轻量级的Python库用于使用基于遗传算法的全局优化方法针对多个目标对在几个分子动力学引擎中实现的几种类型的原子间力场进行参数化。EZFF方案提供了独特的功能，例如由多个力场相互作用组成的混合力场的参数化以及力场参数中不确定性的内置量化，并且可以很容易地扩展到其他力场功能形式以及MD引擎。版权所有©2021作者。由爱思唯尔公司出版这是CC BY-NC-ND下的开放获取文章许可证（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。代码元数据当前代码版本v0.9.4永久链接到代码/存储库使用的此代码版本https://github.com/ElsevierSoftwareX/SOFTX-D-20-00066法律代码许可证MIT许可证使用git的代码版本控制系统使用Python的软件代码语言、工具和服务编译要求、操作环境依赖性消息传递接口（MPI）库如果可用，链接到开发人员文档/手册https://ezff.readthedocs.io/en/latest/问题支持电子邮件cacs@usc.edu软件元数据当前软件版本0.9.4此版本可执行文件的永久链接https://github.com/arvk/EZFF/archive/v0.9.4.zip法律软件许可证MIT许可证计算平台/操作系统Linux，OSX安装要求依赖性消息传递接口（MPI）库如果可用，请链接到用户手册-如果正式出版，请在参考列表中引用该出版物https://ezff.readthedocs.io/en/latest/问题支持电子邮件cacs@usc.edu*通讯作者。电子邮件地址：knomura@usc.edu（Ken-ichiNomura）.https://doi.org/10.1016/j.softx.2021.1006631. 介绍分子动力学（Molecular Dynamics，MD）是计算化学、生物学和材料科学2352-7110/©2021作者。由爱思唯尔公司出版。这是一篇开放获取的文章，使用CC BY-NC-ND许可证（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。可在ScienceDirect上获得目录列表SoftwareX期刊主页：www.elsevier.com/locate/softxAravind Krishnamoorthy，Ankit Mishra，Deepak Kamal etal.软件X 13（2021）1006632∼原子尺度下的结构、动力学和热力学性质。虽然无参数从头计算量子分子动力学模拟已经成功地模拟了小（1000个原子）系统在短时间尺度（100 ps）内的原子动力学，但模拟了化学和生物相关的实际复杂系统（超过106个原子）时间尺度（µs至ms）需要使用经典的molec-原子动力学模拟，其中原子间的相互作用通过经验/半经验力场来近似，这些力场是参数化数学函数的集合。经典MD模拟结果的可靠性及其预测能力从根本上取决于所用力场因此，力场的参数化该参数化过程涉及匹配potfit包[1一组数值参数，最接近实验或量子化学参考数据[4，5]的材料系统正在调查[1]。此外，力场必须被参数化以同时再现几种材料特性，这需要多目标优化技术。大量可优化的经验参数（对于ReaxFF [6]和COMB [7]等复杂力场，多达数百个参数）以及这些变量之间的非平凡相关性使得力场参数化成为高度复杂的全局优化问题[8]。由于处理高维参数和目标空间的复杂性，大多数现有的参数化方案将其转换为更易于计算的类似物。最早的方案之一，顺序单参数抛物线插值（SOPPI）[9]，将其转换为一维局部抛物线最小化序列，其中单个参数被优化以最小化多个目标的单个加权和虽然计算简单，但SOPPI方法有几个明显的缺点，主要是算法倾向于收敛到相邻的局部最小值，而不是全局最小值，以及如果优化从较差的初始猜测开始，则收敛特性较差[8，10]。此外，SOPPI是一种固有的顺序方法，无法利用当今高度并行的超级计算机的巨大能力。在potfit等软件包中实现的模拟退火和差分进化等非确定性方法对收敛到局部最小值更具鲁棒性，但受限于优化多个目标的单个加权这些缺点在最近的多目标方案（如GARField [11]）中得到部分解决，该方案使用进化算法来执行多个目标的加权和的全局最小化，使用先验用户提供的加权方案。其他方案，如多目标进化策略[12]和MOGA [13]旋转不变粒子群优化与各向同性高斯突变（RIPSOGM）[8]已经开发出来，一次进化多个力场种群的整个帕累托边界，而不需要指定不同目标的先验力场优化的现有软件框架通常也限于单个预定义功能力场形式的参数化，例如用于CHARMM力场的力场工具包（ffTK）[14]和通用自动原子模型参数化（GAAMP）[15]框架，用于AMBER力场的Paramfit [16]和用于ReaxFF力场的MOGA [13]然而，据作者在这里，我们介绍了EZFF，一种灵活的基于Python的多目标力场优化器框架，用于使用不同的分子动力学引擎（LAMMPS[17]，GULP [18]，RXMD [19]等）参数化多个力场函数形式，包括ReaxFF和COMB等反应针对多个用户可定义的目标，使用后验Pareto主导的多目标方法，这些方法被证明对力场参数化有效[20，21]。在下一节中，我们将描述EZFF框架和力场参数化的典型工作流程，以及目前支持力场开发的不同目标函数。在第三节中，我们举例说明了EZFF在几种力场发展中的应用，包括ReaxFF，2. 软件描述EZFF源代码完全用Python 3编写，以利用庞大的用户群，并与大量科学库紧密集成，用于数据处理，分析和优化。具体来说，EZFF利用开源的Platypus库[22]进行进化优化。通过Platypus，EZFF支持遗传算法的集成，包括NSGA 2 [23]，NSGA 3 [24]，进化策略如IBEA，差分进化（GDE 3）和粒子群方法如OMOPSO [25]，能够探索参数空间中的不同区域以获得非凸，不连续和多模态解决方案[11]，如几项使用硬编码遗传算法进行力场训练的重要研究所示[26图1描述了使用EZFF对经典力场进行多目标优化的典型工作流程。力场优化过程从用户的三个输入开始1. 力场的函数形式被优化，以及要确定的数值参数被提供在力场模板文件中。此力场模板与有效的力场文件相同，其中可优化的参数被双尖括号“>”中的命名变量替换2. 用户还需要在单独的文件中提供这些参数的最大和最小允许值。在全局优化过程中，EZFF通过在提供的最小和最大范围内随机采样每个变量来生成3. 最后，用户必须提供力场必须再现的一组一个或多个结构、化学和能量性质。与这些地面实况值的偏差定义了在全局优化过程中必须最小化的目标（即误差）。输 入 被 收 集 在 一 个 用 户 定 义 的 Python 脚 本 中 （ 图 中 的run.py）。1），其定义了用于力场参数化的目标/误差的计算的函数，以及全局优化的其他重要属性（例如要使用的GA算法、每个时期的群体大小、时期的数量和要使用的并行化方案）。基于用户定义的值，EZFF基于模板和从允许范围随机采样的参数生成n个有效力场，其中n是群体大小。这些不同的力场由用户选择的MD引擎进行评估，这些引擎由mpi4py并行产生（或顺序产生，如果MPI不可用）。每个MPI等级创建自己的工作目录，其中包含必要的输入文件、可执行文件和用户定义的其他实用程序文件（如run.py脚本中定义的）。各个力场以循环方式分配给所有可用的MPI等级。每个MPI等级运行一个串行实例GULP、LAMMPS、RXMD等用户自定义MD引擎，Aravind Krishnamoorthy，Ankit Mishra，Deepak Kamal etal.软件X 13（2021）1006633Fig. 1. EZFF力场参数化工作流程。力场参数化过程从用户指定力场模板和变量边界开始在EZFF脚本中。这些用于生成力场候选者的集合，这些力场候选者由主EZFF过程产生的MPI等级独立评估。由这些MPI等级计算的误差（即，目标）被传送回主进程，主进程执行遗传操作以产生下一代力场候选人以产生对应于指定的生成群体的模拟。然后将对应于每个力场的材料属性与它们的地面真值进行比较，以计算对应于群体中的每个力场的误差。每个MPI等级的这些错误/目标被传送到主EZFF线程，该线程使用Platypus和用户定义的遗传算法来执行交叉和变异操作以及粒子位移，以生成下一代力场候选项进行评估。EZFF为该参数化过程的每个阶段提供了几个模块（图1）。2）包括支持拟合力场所需的不同任务的功能定义，并实现与不同仿真引擎的并行工作流接口。EZFF是定义OptProblem和Algorithm类的主要模块，用于灵活定义优化参数（如误差函数、遗传算法、停止标准等）。模块FFIO定义了在力场模板、参数范围和EZFF生成的力场上处理I/O操作的方法。LAMMPS和RXMD软件，用于执行MD以评估生成的力场。这些模块包括函数来产生和运行这些MD引擎，以及从这些MD程序的执行中读取数据的方法。此外，EZFF还包括流行的基于密度泛函理论（DFT）的程序（如VASP和QChem）的自定义接口，以读取能量，力，频率和其他属性的地面真值。这些自定义接口使EZFF能够从流行的仿真程序（如VASP，QChem，GULP和LAMMPS）以及其他提供独特功能的仿真软件包（如RXMD [19]和QXMD [29]）导入地面真值，这些软件包目前无法通过其他解析器（如ASE [30]和pymatgen [31]）访问。错误模块定义了几个用于评估力场质量的常见目标，例如原子位置（包括键长和键角）、原子电荷、晶体结构和晶格常数、振动能、弹性常数、声子频率、键拉伸和离解能。实用程序模块包含通用实用程序功能，包括单位转换和复杂力场模板生成，如ReaxFF。2.1. 安装和编译该库可以在Python包索引（PyPI）上找到，并且可以使用以下命令安装pipinstall EZFF或者，最新的开发版本可以下载-从https：//github上公开的Github repo加载。com/arvk/EZFF，并 可 以 通 过 setup.py 在 EZFF 树 的 根 目 录 中 执 行www.example.com来编译（图2）。2）的情况。用户有责任确保两个EZFF依赖项（mpi4py [32，33]和xtal [34]）的单独安装。2.2. 软件功能EZFF提供了一个轻量级和可扩展的Python接口，首次通过多个MD引擎实现了多种类型的简单和复杂反应和非反应力场（如ReaxFF，COMB，Stillinger-Weber，Lennard Jones）的独特的是，EZFF还允许参数化的混合力场组成的多个原子间的相互作用与不同的功能形式。EZFF的模块化设计提供了一种在力场参数化过程中改变优化算法的快速简便的这使得策略，如分阶段优化，其中多样性保持遗传算法，如NSGA-III，可以初步采用更完整的采样参数空间Aravind Krishnamoorthy，Ankit Mishra，Deepak Kamal etal.软件X 13（2021）1006634切割rij−rcut1rik−rcut21212第二个例子涵盖了反应力场的优化，用于模拟精确的金属-聚合物界面LJ切割在这些模拟中使用的界面结构。基于第一性原理的真实界面结构生成图二. EZFF力场装配代码的组织。(a)运行EZFF所需的目录和文件的树结构。(b)显示定义的模块图各种阶级和内部组织的控制流接着是第二阶段，其中可以使用其它多目标优化方案如差分进化来更有效地收敛到目标相空间中的局部最小值。EZFF中使用的优化算法在优化期间的每个时期都在进化并跟踪整个帕累托前沿因此，我们可以对EZFF产生的力场进行Pareto波前不确定性量化每个时期不同力场的这种帕累托锋面分解提供了一种自然的方式来建立分子动力学模拟中不确定性的主要来源之一-即力场参数的不确定性rameters。这种帕累托前沿不确定性量化方法二体项由3个可优化参数A、B和γ定义。中心原子i周围的三体项V3由三个可优化参数λ、γ1和γ2给出，并具有以下函数形式。几何参数，包括相互作用截止距离r切割、r切割1和r切割2以及平衡角θ0在参数化期间保持固定。V3（rij，rik，θijk）=λexp（γ1−γ2）（cosθ−cosθ0）2提供了另一种方法来估计误差的力量-现场参数[13，35说明性实例相邻MoS2层α和β之间的相互作用由r1、r2、r3处硫原子之间的Lennard-Jones相互作用ELJ（rα，rα，. . . rβ，rβ，. . .）我们提出了2个例子来证明EZFF在参数化反应和非反应力场的独特⎡⎛⎞12⎛⎞6⎤⏐ ⏐σJ我J我J在第一个示例中，我们演示了=∑εσ−2×rα−rβ一个混合力场，由多种功能形态组成的i、jrα−rβ我rα−rβ实施例1：用于分层的二维材料二维和层状材料正在积极地-研究了它们独特的电子结构以及由于它们沿一维的量子限制而产生的机械和输运性质。在层状过渡金属二硫属化物（如MoS 2）的情况下，原子间相互作用可以大致分为最近邻Mo和S原子之间的强共价相互作用，以及MoS2片层之间沿c轴的长程范德华相互作用（图3）。这些相互作用被很好地描述为Mo和S原子之间的面内Stillinger-Weber具体地，该系统可以由混合动力描述。力场包括：给定的N原子系统位于[r1，r2，.. .，rN]可以被写为E SW（r1，r2，. . . rN）= ∑V2（rij）+ ∑V3（rij，rjk，θijk）这种长程非键相互作用由三个定义：可优化参数ε、σ和r LJ。这些可参数化的变量和允许的范围是在forcefield模板和参数范围文件中定义如图四、图5提供完整的脚本来执行参数化任务。图6显示通过使用NSGA-III和EZFF快速识别一组力场，同时优化本示例中考虑的所有4个目标。实施例2：使用RXMD优化Al聚合物材料的ReaxFF力场了解金属有机物的电子性质随着诸如电池和电容器之类的电子设备朝着更小规模和更高效率的方向发展，接口变得越来越重要。但是，由于界面电子性质的化学和形态复杂性[41为了避开这个困难，社区目前使用第一原则I jijk界面结构高度简化模型的计算其中r ij= |rj− ri|. 二体项V2定义为：这些属性的使用[44，45]。但是，（B）） （γ）IJ切割目前，电子过程的理想性质>），这些变量将在优化过程中被数值替换。这些变量的最小和最大允许值在单独的参数范围文件中提供，如上所示。(For在此图图例中对颜色的参考的解释，读者可参考网页这篇文章的版本）。基于的方法由于其复杂性而仍然难以处理，使用MD模拟的结构生成仍然是一个可行的选择，该模拟利用了ReaxFF [6，46]等反应力场在这里，我们尝试使用EZFF产生ReaxFF力场，其可以准确地捕获铝（其是常见的电极）和基于CH 2 O的有机分子/聚合物之间的相互作用，以便于容易地创建逼真的Al-有机界面。ReaxFF是一类半经验的基于键序的力场，用于描述涉及键断裂和形成的反应动力学，并且非常适合于描述高度异质的材料系统。ReaxFF力场由数百个参数化变量组成，这些变量描述了不同原子物种之间的各种2体、3体和4体相互作用，这使得这些势的全局优化具有高度挑战性。最近，Hong和van Duin针对有机自由基与Al之间的相互作用能对Al/C/H/O材料的新ReaxFF力场进行了参数化[47]。然而，这项工作未能正确地捕获完全饱和的有机分子与Al表面之间的相互作用能，导致不切实际的界面结构。因此，我们使用EZFF来重新参数化Hong和van Duin的ReaxFF力场，以更好地再现Al（111）表面与两个代表性饱和有机分子CH4和C2H6之间的相互作用能。具体来说，EZFF用于仅参数化变量控制图 7显示了完整的run.py脚本，使用RXMD [19]作为MD引擎执行力场参数化，以评估不同ReaxFF力场的质量。该脚本使用基于指标的进化算法（IBEA），以优化ReaxFF参数超过100个时期，对两个目标-偏离DFT计算的能量分别为图图8a和图8b表明，IBEA在100个历元内迅速收敛，产生了最佳力场，复制了CH 4和C2H6分子的吸附能量分布。图9表明，优化力场的吸附能分布与DFT值的一致性比Hong和van Duin的原始力场产生的吸附能分布好得多。3. 影响原子间力场的参数化是一个非常耗时和繁琐的过程，其复杂性以及缺乏一般最佳实践指南导致力场构建过程被认为是一门“艺术”。EZFF试图通过以下方式改进力场参数化过程：Aravind Krishnamoorthy，Ankit Mishra，Deepak Kamal etal.软件X 13（2021）1006636图五、使 用EZ FF 执 行 Sti llin g e r- W e b e r 和 Le n na r d -Jo n e s 混 合 力 场参 数 化 的 完整脚本（run.py）。未开发的空间的界面性能，这是相当异国情调相比，散装材料。见图6。优化期间力场的质量。（a-d）示出了用于参数化混合Stillinger-Weber和Lennard-Jones力场的四个目标中的每一个的计算误差。在每个时期，绘制了帕累托前沿20个最佳力场的平均值（黑线）和标准差（浅色填充）。NSGA2算法收敛速度快，可在50个历元内产生良好的力场。提供一个简单的工作流程，在一个易于理解的脚本语言，以优化各种各样的复杂程度的经验力场。高度并行化的参数化过程可以在执行生产分子动力学模拟之前快速原型设计和测试多个力场混合力场的参数化为高度异质材料系统的原子间相互作用的直接参数化打开了大门，包括那些包含两个不同相之间的界面的这将促进对富人的探索性研究，4. 结论在本文中，我们描述了EZFF，一个轻量级的和灵活的Python库的多目标全局参数化的不同类型的原子间力场的分子动力学模拟。高度并行化和可扩展的框架将使几个力场功能形式的快速原型，以及由多个原子间相互作用组成的混合力场。EZFF还承认使用多个优化算法的阶段优化策略，用于生成具有内置Pareto前沿不确定性量化的高质量力场，从而大大简化了目前繁琐的力场构建和验证过程。EZFF代码库将在未来的版本中不断发展，欢迎用户提出建议和贡献。未来的版本将包括使用动态特性（均方位移和各种相关函数）作为参数化过程中的目标的能力，使力场能够适应动态材料特性。竞合利益作者声明，他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系，可能会影响本文报告的工作致谢Mishra、Kamal、Ramprasad和Tiwari得到了海军研究办公室通过 多大 学研 究倡 议（ MURI ） 拨款 N 00014 -17-1-2656 的 支持 。Nakano和Kalia得到了美国国家科学基金会2036359号奖项下的FMR人工智能驱动的量子材料架构网络制造的支持。克里希纳穆尔西，洪，Aravind Krishnamoorthy，Ankit Mishra，Deepak Kamal etal.软件X 13（2021）1006637图7.第一次会议。使用EZ F F 对 聚合物-Al系统的 Re a x F F 力 场 进 行 参 数 化的完整脚本（run.py）。见图8。 遗传优化期间ReaxFF力场的质量。(a)和（b）分别显示了Al-CH 4吸附能分布的计算误差和Al-C2在每个时期，绘制了帕累托前沿20个最佳力场的平均值（黑线）和标准差（浅色填充）。该IBEA这里采用的算法收敛速度快，在50个时期内产生良好的力场Nomura和Vashishta作为美国能源部科学办公室基础能源科学资助的计算材料科学计划的一部分，在DE-SC 0014607奖下获得支持。这项工作使用了极端科学和工程发现环境（XSEDE），这是由国家科学基金会资助号ACI-1548562和先进计算环境（PACE）在佐治亚理工学院的合作伙伴关系的支持。Aravind Krishnamoorthy，Ankit Mishra，Deepak Kamal etal.软件X 13（2021）1006638见图9。优 化 的ReaxFF力场的吸附能量分布。从优化力场（第100个时期）的铝分子相互作用能是在更接近的协议与DFT地面真值相比，来自Hong和van Duin的原始力场的那些引用[1] Brommer P，Gahler F.从从头算数据得到的有效势能。建模仿真材料科学工程2007;15（3）：295-304.[2] Brommer P，Gähler F.从从头算数据看准晶的有效势。Phil Mag2006;86（6-8）：753-8.[3] Brommer P等人，从从头算数据看不同材料的经典相互作用势：对potfit的评论。Modeling Simulation Mater Sci Eng2015;23（7）：074002.[4] Furman D等，液体叠氮酸的反应力场及其在爆炸化学中的应用。J Phys ChemC 2016;120（9）：4744[5] Furman D，Kosloff R，ZeiriY.影响的纳米级非均质性对冲击过的四硝酸铵反应性的影响。J Phys Chem C2016;120（50）：28886-93。[6] van Duin ACT等人，ReaxFF：碳氢化合物的反应力场。 JPhys Chem A2001;105（41）：9396-409.[7] Shan TR等人，铪/铪氧化物系统的电荷优化多体电位。Phys Rev B 2010;81（12）。[8] Furman D ， et al. Enhanced particle swarm optimization algorithm ： Ef-ficienttrainingofReaxFFreactionforcefields.JChemTheoryComput2018;14（6）：3100-12.[9] 范杜因ACT，巴斯JMA，范德格拉夫B。烃类力场的新方法--包括几何形状相关的电荷计算。J Chem Soc Faraday Trans1994;90（19）：2881-95.[10]Senftle TP等人，ReaxFF反应力场：发展、应用和未来方向。NPJ ComputMater 2016;2.[11]Jaramillo-Boga，Naserifar S，Goddard WA.通用多目标力场优化框架及其在碳化硅反作用力场中的应用。J Chem Theory Comput2014;10（4）：1426-39.[12]Larentzos JP等人，使用多目标进化策略（MOES）对复杂反应力场进行参数化。第一部分：环三亚甲基三硝胺（RDX）和1，1-二氨基-2，2-二硝基乙烯（FOX-7）的ReaxFF模型。J Chem Theory Comput2015;11（2）：381-91.[13]Mishra A等人，多目标遗传训练和反作用力场的不确定性量化。NPJ ComputMater2018;4（1）：42.[14]Mayne CG 等 人 ， 使 用 力 场 工 具 包 快 速 参 数 化 小 分 子 。 J ComputChem2013;34（32）：2757-70.[15]Huang L，Roux B.基于从头算靶数据的非极化和极化原子模型的自动力场参数化。J ChemTheory Comput2013;9（8）：3543-56.[16]Betz R，Walker RC. Paramfit：一个使用遗传算法自动生成力场参数的程序。见：美国化学学会论文摘要。2012年，第243.[17]普林顿湾短程分子动力学的快速并行算法。JComput Phys1995;117（1）：1-19.[18]Gale JD. GULP ： 一个 用于 固 体模 拟的 计 算机 程序。 J Chem Soc FaradayTrans 1997;93（4）：629[19]Nomura K，et al. A scalable parallel algorithm for large-scale reac-tive force-field molecular dynamics simulations. Comput Phys Comm2008;178（2）：73-87.[20]Zitzler E，Thiele L.多目标优化的进化方法：强度帕累托方法. TIK报告，苏黎世，瑞士：计算机工程和网络实验室（TIK），苏 黎 世 联邦理工学院，1998年。[21]张晓刚，王晓刚，王晓刚. SPEA2：改进强度Pareto进化算法。TIK Report，Zurich ， Switzerland ： ComputerEngineeringandNetworksLaboratory（TIK），ETH Zurich; 2001，p. 21岁[22]哈德卡湾Project-platypus/platypus：一个用于多目标优化的免费开源Python库 。 2019 [ 引 用 日 期 2019 29 2019]; 可 从 https://github.com/Project-Platypus/Platypus获得。[23]Srinivas N、DebK. 多目标优化 使用非支配遗传算法中的排序Evol Comput 1994;2（3）：221[24] Deb K，Jain H.一种基于参考点的非支配排序的进化多目标优化算法。第一部分：用盒子约束解决问题。IEEE Trans Evol Comput2014;18（4）：577-601.[25]SierraMR，Coello CAC.基于粒子群优化的多目标优化算法的改进利用拥挤突变和ε-显性Evol Multi-CriterionOptim2005;3410：505-19.[26]Wang JM，Kollman PA.基于系统搜索和遗传算法的力场参数化。计算化学杂志2001;22（12）：1219- 2 8 .[27]LarssonHR，van Duin ACT，Hartke B.参数的全局优化在SiOH的反作用力场ReaxFF中，J Comput Chem2013;34（25）：2178-89.[28]Handley CM，Deeth RJ.力场优化的多目标方法：d（6）Fe（II）配合物的结构和自旋态能量学。J ChemTheory Comput2012;8（1）：194-202.[29]ShimojoF、et al.QXMD： 一个 开源 程序 对于非绝热的量子分子动力学SoftwareX2019;10：100307.[30]Larsen A Hjorth，et al.的原子仿真environment-a使用原子的Python库。J Phys：Condens Matter2017;29（27）：273002.[31]Ong SP， et al. Python 材料 genomics （pymatgen）： 一 坚固耐用，用于材料分析的开源python库。Comput Mater Sci2013;68：314-9.[32]刘晓波，王晓波，王晓波. Python的MPI。并行分布计算杂志2005;65（9）：1108-15.[33]Dalcin L ， et al. MPI for Python ： Performance improvements and MPI-2extensions. J Parallel Distrib Comput2008;68（5）：655-62.[34]克里希纳穆尔西USCCACS/xtal：xtal是一个包含各种用于操纵原子轨迹的工具 的 伞 状 包 。 2019 [ 引 用 日 期 ： 2019 年 10 月 28 日 ]; 可 从 ：https://github.com/USCCACS/xtal获得。[35]小王Z分子动力学不确定度的量化与降低ICS模型。In：Stephen MF，Peter H Jan，editors.不确定度量化和模型校正。Rijeka：IntechOpen; 2017，p.89比111[36]CailliezF ， PernotP.Statisticalapproachestoforcefieldcalibrationandprediction uncertainty in molecular simulation.J Chem Phys2011;134（5）.[37]Moore AP，et al. Understanding the uncertainty of interatomic potentials 'parameters and formalism. Comput Mater Sci2017;126：308-20.[38]Angelikopoulos P，Papadimitriou C，Koumoutsakos P.分子动力学模拟中的贝 叶 斯 不 确 定 性 量 化 和 传 播 ： 高 性 能 计 算 框 架 。 J Chem Phys2012;137（14）：144103.[39]作者：J.经典有效的不确定度量化潜力：potfit的延伸。建模仿真Mater Sci Eng2019;27（4）：044001.[40]Frederiksen SL ， et al. Bayesian ensemble approach to error estimationofinteratomic potential.物理学评论快报2004;93（16）：165501。[41]有 机 半 导 体 器 件 气 相 沉 积 铝 / 聚 合 物 界 面 的 反 应 性 和 形 态 。 J ApplPhys2008;103（3）.[42] LazzaroniR，et al. The chemical and electronic-structure of the in-铝和共轭聚合物之间的界面。电化学学报1994;39（2）：235-44.Aravind Krishnamoorthy，Ankit Mishra，Deepak Kamal etal.软件X 13（2021）1006639[43]Faupel F等人，聚合物和聚合物表面的金属扩散。In：Gupta D，editor.先进技术材料中的扩散过程。Berlin，Heidelberg：Springer Berlin Heidelberg;2005，p. 333-63.[44]Heimel G 等 ， 金 属 上 自 组 装 单 层 的 界 面 能 量 学 。 Acc Chem Res2008;41（6）：721-9.[45]Chen LH等人，金属/聚乙烯界面的电荷注入势垒。JMater Sci2016;51（1）：506-12.[46]Li Y ， et al. Scalable reactive molecular dynamics simulations forcomputationalsynthesis. Comput Sci Eng 2018;1.[47]Hong S，van Duin ACT.碳涂层的原子尺度分析及其对铝纳米颗粒氧化的影响，通过ReaxFF-分子动力学模拟。J Phys Chem C2016;120（17）：9464-74。