空气呼吸微生物燃料电池的生态技术改进及成本效益研究

环境科学与生态技术15（2023）100251空气呼吸式微生物燃料电池Chao Li，Kexin Yi，Shaogang Hu，WulinYang北京大学环境科学与工程学院。北京市海淀区颐和园路5号，邮编：100871我的天啊N F O文章历史记录：接收日期：2022年10月14日接收日期：2023年2023年2月13日接受保留字：空气呼吸式MFC微生物分离器生态位选择优势生物污垢消除稳定性和可持续性A B S T R A C T微生物燃料电池（MFC）结合空气呼吸阴极已经成为一种有前途的生态友好的废水处理技术，能够在无能量的基础上运行。然而，这些装置的不可避免的生物污染迅速降低阴极催化活性，并且还降低了MFC在长期操作期间的稳定性。本工作开发了一种新型的微生物分离器，用于空气呼吸式MFC，保护阴极催化活性。在这些改进的装置中，微生物优先在微生物分离器上而不是阴极表面上生长，从而防止生物污垢。试验表明，在长时间运行后，该概念在阴极氧还原反应期间提供了低的电荷转移和质量扩散电阻值，分别为4.6± 1.3和17.3± 6.8U。最大功率密度稳定在1.06± 0.07W·m-2在长期试验中，化学需氧量去除率提高到92%，相比之下，对于表现出严重生物污损的MFC，该值为83%。此外，与微生物分离器组合的阴极表现出较少的氧向阳极电解液的跨阴极扩散。这种效应间接诱导了电活性细菌的生长，并在空气呼吸MFC中产生更高的电流。最重要的是，本发明的微生物分离器概念通过消除在长期操作期间更换或再生阴极的需要而提高了吸气式MFC的寿命和经济性。这些结果表明，微生物分离器的安装是稳定发电和确保用于未来工业应用的吸气式MFC的成本效益性能的有效手段。©2023作者出版社：Elsevier B.V.代表中国环境科学学会这是一篇基于CC BY-NC-ND许可证的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。1. 介绍微生物燃料电池（MFC）代表新一代生态友好的废水处理装置，其提供同时的废水处理和发电[1，2]。2004年首次将包含空气呼吸阴极的MFCs用于处理废水，此后在各个领域[3，4]受到了极大的关注，并取得了许多突破。Zhang等人[5]提出了分离器组装阴极配置的概念，该概念被证明可以大大提高性能[5]。Feng等人[6]证明了所谓的f因子与放大MFC中的发电量高度相关[6]。Dong等人[7]提出了一种模块化设计，包括密集的堆栈，避免了MFC放大过程中的尺寸效应[7]。研究基于使用微生物*通讯作者。电子邮件地址：wulin. pku.edu.cn（W. Yang）。还报道了解决环境问题的电化学方法已经研究的装置包括微生物电解池[8]、微生物脱盐池[9]、微生物碳捕获池[10]和微生物反向电解池[11，12]。在过去的十年中，许多具有里程碑意义的研究也评估了细胞外电子传递机制[13e18]，以及设备构造和操作优化[19e21]，创新材料设计[22e24]和功能扩展[25e27]。已经报道了几个具有实际应用潜力的中试规模MFC装置[28e32]。因此，MFC目前正在经历从实验室研究到实际应用的过渡，尽管一些剩余的挑战仍然限制了进一步的工程应用。吸气式MFC受到了广泛关注，因为它们允许无能量操作[33，34]。然而，由于这些装置中的阴极与阳极电解液直接接触，因此在长期操作期间不可避免地发生电极表面的生物污染[35]。这种结垢反过来又增加了阴极电流。https://doi.org/10.1016/j.ese.2023.1002512666-4984/©2023作者。由Elsevier B.V.代表中国环境科学学会、哈尔滨工业大学、中国环境科学研究院出版。这是一篇基于CC BY-NC-ND许可证的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。可在ScienceDirect上获得目录列表环境科学与生态技术期刊主页：www.journals.elsevier.com/environmental-science-and-www.example.comC. Li，K.Yi，S.Hu等人环境科学与生态技术15（2023）1002512过电位并降低阴极处的氧还原反应（ORR）动力学，从而显著降低MFC的性能[36]。阴极生物结垢机制现已得到充分理解，并已开发出许多缓解策略[36，37]。最直接的物理清洁方法在短时间运行的情况下是有效的，但在长时间使用时没有帮助，因为沉积物往往与阴极牢固结合，因此不能完全去除[38]。据报道，原位磁性清洁方法可快速去除部分阴极生物膜[ 39]。已经发现使用酸（例如盐酸或硝酸）或碱（例如氢氧化钠）的化学裂解系统[40，41]可以再生阴极，但需要使用额外的化学品。使用紫外线辐射进行清洁也会导致高能耗[41]。特殊设计的阴极电极，例如浸渍有抗菌Ag颗粒的电极，可以减轻阴极生物污垢，但往往会脱落Ag颗粒并存在毒性问题[42]。上述策略主要是为了控制或减轻生物污垢，但忽略了生物膜层存在的积极方面。例如，据报道，生物污垢层可以降低阴极处的氧转移系数，并限制氧扩散到阳极电解液中[43]。该膜的渗透特性还可以促进MFC内部的离子转移，这意味着生物膜层的作用类似于隔膜[44]。最近，提出了微生物分离器的概念，并在使用双室生物阴极MFC的试验中得到证实。这些单元能够限制阳极中的化学需氧量（COD）和阴极中的溶解氧（DO）直接扩散到MFC内的相对室，同时在电解质中表现出改善的离子跨隔膜转移性能[45，46]。在此基础上，可以预期微生物分离器在吸气式MFC中执行类似的功能此外，微生物分离器还可以促进污染物的降解[47]。因此，它可能是重要的，以检查生物污垢的积极功能，以允许进一步开发和应用的空气呼吸MFC。在本研究中，一个新的概念，在空气呼吸MFC的微生物分离器进行了论证。研究了这种装置的电流密度和功率密度，作为在长时间操作期间监测稳定性的手段。此外，测定了在有或没有分离器的情况下氧气穿过阴极的迁移（如转移系数所示），以量化微生物分离器抑制氧气扩散的能力。还采用电化学阻抗谱（EIS）来确定微生物分离器对阴极ORR的影响，同时获得线性扫描伏安法（LSV）数据以证明稳定的阴极催化活性。基于16S rDNA高通量测序，评估生物污垢生物膜、微生物分离器及电活性生物膜的组成及生物多样性。通过相关网络分析、BugBase物种表型贡献分析和FAPROTAX功能预测，建立了微生物特性与MFC性能之间的详细关系2. 材料和方法2.1. 反应堆的建造和准备为筹备本次工作，一number的小规模构建了28 mLMFC [48]。碳纤维刷用作阳极以及反相吸气阴极（图1a），如先前论文[24，49]所述。微生物分离器基质包括紧密安装在内部的一小段尼龙织物（38 mm直径×0.25 mm厚度，1800 PPIFig. 1. a、安装有微生物分离器的单室吸气式微生物燃料电池示意图。b，用于微生物分离器的生物膜演变的吸气式MFC中的假设小生境选择性模型。阴极（图1b）。反应器设计的其它细节在图11中提供。凌晨1 这些立方MFC也进行了改装，以允许试验确定氧转移系数（k[DO]）（图1）。S1）。在该改良过程中，在每个器械的上部以均匀的距离设置三个孔将氧气脱气针安装在距离隔室底部1 cm处，并使用转子将氧气彻底混合到溶液中（图1）。 S1）。 用于评估COD转移系数值（k[COD]）的反应器示意图见图。S2. 注意，在COD扩散过程中，使用额外的外部循环装置来稳定本体溶液中的COD浓度还对立方体反应器进行了改进，以根据在双电极系统中获取的EIS数据评估微生物分离器安装前后供试品溶液的离子电导率（图1）。 S3）。在这些测试期间，高纯度钛网（50 PPI）用作对电极，50 mM磷酸盐缓冲盐水（PBS）溶液用作电解质。2.2.接种和操作反应器用生活废水接种，并以分批模式进料含有乙酸钠、微量金属和维生素的合成废水[23]。 实验分为三个阶段（图）。 2 a）。在阶段I中，并联反应器运行约六个月以监测MFC中的任何性能在阶段II中，用新鲜阴极（代表FC阶段）替换已经经历生物结垢的阴极，并且将MFCC. Li，K.Yi，S.Hu等人环境科学与生态技术15（2023）1002513¼×¼ ×图2. a，在长期运行期间，不带或带微生物分离器的吸气式MFC的输出电流密度。b、间歇运行方式最大电流密度的统计结果。c、阴极生物结垢严重的图片。d、MFC中安装的新鲜阴极。e.微生物分离器的新鲜阴极和新鲜骨架。例如，微生物分离器的生物膜在半个月（f）和两个月（g）的开发。h.运行半年后，微生物分离器的生物膜成熟，阴极的生物结垢可消除。i、功率密度和极化曲线。j，实验期间的最大功率密度演变。k，MFC的电极电位曲线。1.阳极和阴极的表观内阻（Rin）的拟合结果（BF：具有阴极生物结垢的MFC， FC：具有新鲜阴极的MFC，MS：具有微生物分离器的MFC， P：功率密度，V：电压，CP：阴极电位，AP：阳极电位）。随后操作约一周以检查具有新鲜阴极的器件性能。在阶段III中，将微生物分离器基质与新鲜阴极一起安装到每个MFC中，并且每个装置操作延长的时间跨度（MS阶段）。 在每个阶段，记录输出电流密度曲线，并获得最大功率密度（Pmax）作为评价性能特性的手段。此外，还评估了新的呼吸式阴极、具有生物污垢的呼吸式阴极以及与微生物分离器组合的呼吸式阴极的氧传递系数。还估计了将微生物分离器与成熟生物膜结合的系统的COD转移系数。另外，使用双电极法进行基于EIS的分析，以评估微生物分离器对离子电导率的影响。数据也被收购后，系统已达到平衡状态，使用三电极技术，以确定与阴极反应的电荷转移电阻（Rct）和质量扩散电阻（RD）值在每个阶段。在每个阶段结束时，从阴极生物污垢、微生物分离器和阳极电活性生物膜获取微生物样品。请注意，所有MFC均在温度控制在30± 1℃。采集系统（DAQ 6510，Keithley，USA），采样间隔为5分钟。使用公式j U/（R S）将电流密度（j）归一化为单位尺寸（m2），其中R是外部电阻，S是阴极电极的投影面积（7.1cm2）。使用公式p U j计算功率密度。用梯度递减电阻法测得电阻值为1000、510、220、100、75、51和20U的极化曲线，并绘制出功率密度曲线。从最大功率输出点附近的极化曲线的线性区域的斜率获得各种操作条件下的表观内电阻值（Rin），并且从电极电位曲线计算电极的Rin请注意，标准偏差值是根据使用一式两份反应器的试验获得的数据计算的根据稳定传质系数计算了新型空气呼吸式阴极、有生物污染的空气呼吸式阴极和有微生物分离器的空气呼吸式阴极的透氧率。该参数又基于阳极室中随时间的氧质量平衡使用以下方程获得：kVlnCs-Ct;（1）2.3.测量和计算方法每个MFC的输出电压（U）通过数据记录器记录。¼-At Cs其中V是阳极室的体积（28 mL），A是阴极的工作面积（7.1cm2），Ct是氧气C. Li，K.Yi，S.Hu等人环境科学与生态技术15（2023）1002514þ-××××Cs是阴极空气侧的浓度（假定为水中氧的饱和浓度，值为7.8 mg L-1）[45，50]。氧浓度通过溶解的氧探针位于含有50 mM PBS溶液的阳极室中心，采用磁力搅拌器确保均匀混合。在每次测试之前，将PBS溶液用气态氮（99.999%）脱气以除去溶解的氧，直到DO浓度低于0.1mg L-1。还估算了COD跨分离器转移系数。根据用改进的反应器进行的实验进行计算，并通过方程式（1）计算，Cs值为780 mg L-1。 根据电化学工作站（VSP-3e，Bio-logic，USA）收集的EIS数据确定与阴极ORR相关的电荷转移（R ct）和扩散电阻（R d）值。在这些测 试 中 ， 阴 极 作 为 工 作 电 极 （ WE ） ， 生 物 阳 极 作 为 对 电 极（CE），饱和甘汞参比电极（SCE，241.5mV vs标准氢电极，SHE）用作参比电极（RE）。在这些试验期间，正弦扰动的频率范围为100 kHz至10 mHz，在阴极工作电位下的振幅为10 mV。根据电化学阻抗谱（EIS）数据，用欧姆电阻（Rs）表征了微生物分离器的离子电导率。使用16S rDNA高通量测序方法（上海美卓生物医药科技有限公司，公司云平台[51]。3. 结果和讨论3.1. 微生物分离器对长期稳定性分离器通常用于双室而不是单室MFC中。在吸气式MFC的情况下，阴极工作以闭合MFC电路，并且可以被认为是压缩的阴极室。这种配置可将双腔MFC的表观内阻（Rin）降低50%。然而，当电极与阳极电解液直接接触时，阴极生物结垢是不可避免的在本文报道的工作中，在运行六个月后，用厚的生物膜覆盖空气呼吸阴极，使得最大电流密度（Imax）从MFC获得的下降到0.61 ± 0.02 A m-2（图1）。 2 a e c）。新阴极的安装（图2.立即使Imax增加到0.73 ± 0.01 A m-2（图2b），表明阴极生物污垢对MFC性能有显著影响。最大功率密度为0.69± 0.02 W m-2后，生物污垢，但1.02 ± 0.04 W m-2与新鲜的阴极（图。 2 i，j）。阴极的表观内电阻值（Rin）约15.1结垢后的U值没有明显变化，但在阳极的值中没有观察到明显变化（图2k，l）。在随后的试验中，将微生物分离器基质安装在新的阴极内（图1）。输出电流密度或表观内阻无显著变化（图2 b，l）。大约两周后，生物膜在该分离器上生长（图1）。最高电流密度（Imax）保持在约2f），0.76±0.01 A m-2（图2a，b）。更重要的是，成熟的生物膜被发现有选择性地生长在隔板骨架上，而不是在阴极上（图1）。2g，h），即使微生物分离器和阴极彼此非常接近。这一现象完全消除了自呼吸式MFC的生物污染 在约6个月的长期运行期间，具有微生物分离器和空气呼吸阴极的MFC的P max值保持稳定，1.02± 0.03 W m-2（图 2j）而阴极Rin保持在低的50.5U（图 2 l）。值得注意的是，LSV分析还表明，阴极催化活性得以保持（图1）。 S4）。从微生物分离器获得的具有微生物分离器的MFC的库仑效率（CE）和库仑回收率（CR）分别被确定为24.5%和26.7%，因此远高于显示严重阴极生物污染的装置的值16.8%因此，微生物分离器似乎已经完全消除而不是简单地减少了这些装置中的阴极生物结垢，以确保吸气式MFC的长期稳定性。3.2.氧的限制性跨阴极转移使用厌氧阳极电解液和有效的阴极ORR速率极大地影响了包含空气呼吸阴极的MFC的稳定性。MFC的理想分离器应限制氧气和COD扩散，同时保持离子的跨分离器转移[52]。在本研究中，微生物的k[COD]分离器是确定到约为7.510 - 6cm s-1（图 S5）。虽然这个值比与使用离子选择性膜获得的结果相比（表1），该结果表明可以抑制COD的跨分离器转移[45]。此外，不具有电解质的新鲜阴极的k[DO]结果表明，生物结垢速率为（1.000 ± 0.003）× 10 - 3cm s-1（图1），生物结垢速率为（1.000 ± 0.003）× 10 - 3cm s-1。3 a），使阳极溶解氧浓度为0.86 ± 0.2 1 mg L-1。已经发现扩散到阳极电解液中的氧与产电细菌竞争电子以限制MFC中电流的产生[36]。 先前的研究试图优化这些装置中的电极，以平衡迁移到阳极电解液中的氧气量与阴极ORR期间反应的氧气量[50]。在本文报道的工作中，阴极电极上厚生物膜的存在导致k[DO]值迅速升高。阳极液中溶解氧浓度也很低，为0.64 ± 0.17 mg L-1（图3a）。 3b）。在这些条件下，最大功率密度降低了约32%，因为生物污垢显著降低了阴极催化活性（图3b）。然而，确定覆盖有成熟生物膜的微生物分离器也抑制氧气扩散。 氧传递系数为（1.63 ± 0.02）× 10 - 4cm s-1（图1）。 3 a）。该值与使用离子选择性膜观察到的那些相等（表1）。微生物分离器还将阳极电解液中的DO浓度保持在0.66 ± 0.08 mg L-1以下（图13）。 3 b）。与此形成鲜明对比的是，导致阴极失活的生物污垢完全被去除。避免了在空气呼吸阴极和阳极电解液之间的微生物分离器的好氧/缺氧界面处定向富集细菌的情况下（图2fe h）。事实上，这个界面是混合微生物生长的有利环境[62]。此外，微生物分离器中的微生物优先接近基质，从而允许小生境选择性生长（图lb），使得输出Pmax与具有新鲜阴极的MFC的输出P max相当。采用基于EIS的分析来表征MFC内部的离子转移以及阴极ORR期间电荷转移和质量扩散的程度（图1B）。 3 c）。阳极电解液离子转移值（Rs）不受微生物分离器安装的影响（图11）。 3 g，表1），并且发现隔膜在提供改善的渗透性和缺乏离子选择性方面是有益的[45]。还评估了电荷转移电阻（Rct）和质量扩散电阻（Rd）值，并证明了微生物分离器对阴极ORR的积极影响。在并入新阴极的MFC的情况C. Li，K.Yi，S.Hu等人环境科学与生态技术15（2023）1002515表1各种分离器与微生物分离器关键参数的比较分离器氧传递系数（×10- 4 cm s-1）COD迁移系数（×10- 4 cm s-1）内阻（U）费用（美元/平方米）参考PEM6.72.293 ±21400[53、54]J形布29--400[52]钠菲翁1.30.0004384 ±2400a[53、54]UFM0.190.0000894779350[54、55]CEM0.940.0001484 ±2200[五十四]AEM0.940.0005588 ±480[52，54]齐尔丰19-272745a[56，57][58]第58话无纺布--37e512e 4[53，59]EPS2.7-500的1.3a[第六十章]玻璃纤维0.5-2.20.31[55，61]微生物分离器1.63 ±0.020.075~0.30.2本研究缩略语：PEM，质子交换膜; UFM，超滤膜;阳离子交换膜; AEM，阴离子交换膜; EPS，发泡聚苯乙烯。a根据原始研究计算或推断。图3. a.有生物污损的阴极（BF）、新鲜阴极（FC）和装配有微生物分离器的阴极（MS）的溶解氧传递系数。b.各种条件下最大功率密度对阳极溶解氧浓度的响应c.阴极还原反应的电化学阻抗谱（EIS）分析（插入的图像是原始图像的部分放大）。dee，电荷转移电阻（Rct，d）、溶液电阻（Rs，e）的拟合结果。f，EIS分析中的质量扩散阻力（Rd）（插入的图像是原始图像的部分放大g，微生物分离器的离子电导率测试结果（插入图像），h、吸气式MFC中微生物分离器模型示意图。(FC：新鲜阴极，BF：具有生物污垢的阴极，MS：具有成熟生物膜的微生物分离器，FMS：开发中的新鲜微生物分离器，SK：微生物分离器的骨架，RX：反应器X）。阴极ORR的Rct和Rd分别为3.5 ± 0.6和11 ± 2 U（图1）。 3 d，f）， 但这些值迅速增加到4.9±0.7和2369± 424U（图3d、f）。生物结垢还使溶液电阻（Rs）从新鲜阴极的14.9±0.2U增加到结垢后为18.5± 1.2 U（图 3 e）。相比之下，在长期的结合成熟微生物分离器的试验中，与ORR相关的Rct和Rd均较低且相对恒定，约为4.6±1.3和17.3± 6.8U（图3d，f）。这些结果表明，该隔板起到了维持阴极催化活性的作用。总之，成熟的微生物分离器允许每个吸气式MFC通过保持C. Li，K.Yi，S.Hu等人环境科学与生态技术15（2023）1002516阴极ORR期间的催化活性（图 3 h）。3.3.增强的电活性阳极生物膜生长微生物分离器和电活性阳极生物膜的生物多样性和微生物组成与每个MFC的性能密切相关。因此，使用16S rDNA测序方法和相关功能预测分析来建立生物膜特征与当前世代之间的相关性（图4）。从稀疏曲线获得的Shannon指数值表明，所得数据准确地反映了微生物组成（图S6a）。此外，共现网络分析显示出明显的差异性在微生物群落中（图S6b）。偏最小二乘判别分析也证实了显著的分类差异，特别是在分离器生物膜和生物污垢的情况下（图1）。 4 a）。在门的水平上，变形菌门和放线菌门被发现是生物污损生物膜和微生物分离器群落中的优势种，而拟杆菌门在生物污损生物膜中也很常见（图2）。 S6c）。脱硫菌门、拟杆菌门和变形菌门是电活性阳极生物膜中的优势门，同时还有许多进行细胞外电子转移的细菌属，例如典型的地芽孢杆菌属（脱硫菌门）[14]。采用Bugbase表型分析来评估图第四章微 生 物群落的偏最小二乘判别分析（PLS-DA）。 b，Bugbase表型预测和（氧化）胁迫耐受（ST）和生物膜形式（FB）中的物种-表型贡献分析。前30个属的单因子共现网络关系d、最大功率密度对地球化学物种相对丰度的响应e，FAPROTAX预测的功能的相对丰度f.属水平上物种到样本的圆图geh，微生物分离器和阴极生物污垢之间的生物膜的Wilcoxon秩和检验条形图（g）和属水平上的阳极样品（h），而蓝色和粉色圆圈表示组数据之间的代数差异（FC：新鲜阴极，BF：具有生物污垢的阴极，MS：具有成熟生物膜的微生物分离器，An：阳极，Ca：阴极）。C. Li，K.Yi，S.Hu等人环境科学与生态技术15（2023）1002517表型特性的各种细菌群落，并建立主要的物种有助于表型表达（图1）。 4 b）。在微生物分离器上的生物膜中，有助于生物膜形成的功能性物种的相对丰度约为50%（图 该生物膜包括红球菌、布鲁氏菌等（图4b）。生物污损生物膜的组成表现出明显的差异性，亮蓝细菌属和水生微菌属是两个优势属（图1）。 4 b）。 虽然各种生物膜的组成存在很大差异，但这些主要的生物膜类型在促进生物膜发展方面具有相似的效果。微生物分离器还促进了阳极电活性细菌的定向进化。在那些表现出严重的阴极生物污垢的MFC的情况下，这些细菌在阳极生物膜中的相对丰度约为48.1%（图1）。 4 f），但在具有微生物分离器的MFC中增加到54.6%。具体的微生物包括吉西他滨、水微菌属和芽孢杆菌等（图4f）[14]。特别是，在MS阶段（An-MS ）的阳极电活性生物膜中， GeCl 3 的相对丰度迅速增加至50.2%，高于BF阶段（An-BF）的电活性生物膜中30.2%的比例（图11）。 4 d）。如先前所报道的，MFC中的高电流密度倾向于有利于选择性富集嗜热细菌[23]。在这项研究中，安装微生物分离器保护阴极免受生物污染，从而保持阴极催化活性，从而观察到有效的电流相关网络分析表明，微生物分离器中的优势种之间的关系，除了Gesterion（图1）。 4c）。 例如，最常见的属之间的关系的相关系数都大于0.5（图1）。4 c）。FAPROTAX功能预测表明，微生物分离器中21±4%的操作分类单位（OTU）与化能异养相关（图4e），特别是好氧化能异养。奖杯 这导致了有利的阳极生境，DO浓度约为0.66 ± 0.08 mg L-1，这与在具有严重生物污垢的装置中观察到的值（0.64 ± 0.21 mg L-1）相似（图13）。3 b）。一项物种-表型贡献分析表明，红球菌属和Romboutsia都是耐氧菌，是分离器生物膜中的两个优势属。此外，就促进生物污损生物膜的氧化应激耐受性而言，亮氨酸是最重要的属（图4 b ）。尽管细菌丰度存在差异，但属水平的Wilcoxon秩和检验表明，细菌生物多样性方面没有显著差异（图4g，h）。因此，这些主要的生物膜类型中的每一种在限制跨生物膜氧转移方面具有类似的效果。总之，在微生物分离器上原位形成生物膜限制了COD和DO跨分离器扩散，更重要的是，COD和DO同时可用于微生物分离器而不是阴极（图3h）。这些发现表明，微生物分离器在实现细菌和其他微生物的小生境选择性富集方面是优越的。3.4.改善经济状况必须仔细评估仍处于开发阶段的下一代设备的经济性。因此，到目前为止，已经进行了几项中试规模的研究，通过评估效率和优化操作来检查空气呼吸MFC的潜在应用[6，30，32，63，64]。据报道，严重的阴极生物污垢在77天内大大降低了功率密度（约91%）[64]，或阴极的再生必须在两个月内进行此外，先前的工作发现，与阴极相关的费用占没有昂贵的阳离子交换膜（CEM）的中试规模MFC的操作成本的51%（基于10，000 USD m-3的初始投资）[6]。这些结果证明阴极的稳定和可持续运行在长期运行期间，将使MFC的成本至少降低一半。在这项研究中，非常便宜的尼龙织物（约0.2USD m-2）用于制造微生物分离器（表1）。因此，与其他材料相比，以前，本发明的微生物分离器是非常经济的（表1）。因此，完全避免了阴极生物结垢，并且以可忽略的成本实现了阴极可持续性因此，这种做法可以消除在未来的试验规模的设备在长期运行的阴极再生的成本。稳定的发电也提高了空气呼吸式MFC的经济性。在本工作中，采用微生物隔膜的MFC的最大功率密度为1.06± 0.07W·m-2生物污损严重的MFC为0.69± 0.02 W m-2已经发现具有较高电流密度的MFC促进了生长。电活性细菌[65]。当使用微生物分离器时，COD去除比例也从与生物污损结合的83%增加到92%。有人认为，在MFC运行期间，有效的污染物降解和较低的污泥产量比高库仑效率或功率密度值更重要[66，67]。在这方面，在微生物分离器上形成的生物质在去除污染物的程度方面也是优越的[66]。例如，安装在双室MFC中的微生物分离器将COD去除率提高了约8.3%[66]，并为同时硝化和硝化反应提供了重要途径[ 47]。虽然在本研究中没有评估空气呼吸阴极MFC中微生物分离器对COD去除的精确贡献，但可以想象，分离器生物膜促进了有机化合物的降解。3.5.带微生物分离器的空气阴极MFC的简易安装随着人们更加关注资源和能源的有效利用，无能耗的空气呼吸式MFC在废水处理领域受到广泛关注。在过去的十年中，已经报道了中试规模的吸气式MFC的几次试验[6，7，28，30，32]，尽管与阴极稳定性和可持续性相关的问题继续限制实际应用。在这项工作中使用实验室规模的MFC获得的数据表明，在长期操作期间，这些设备中的阴极具有优异的可持续性 在此基础上，提出了一种基于多模块插入式堆栈的微生物分离器单元的潜在配置，用于中试规模试验（图1）。 5）。在每个模块中，在微生物分离器和阴极之间安装单个极薄的多孔板（约0.1mm）以避免直接接触，同时微生物分离器基质由阳极电解液压力支撑（图5c）。最近，报告了一种能够承受高压（水深为13 ± 0.7 m）的新型空气呼吸阴极[49]，该概念被用作构建这种新型中试规模配置的基础。这种设计允许制造具有插入式结构的模块化吸气式阴极MFC，组装该模块化吸气式阴极MFC以构建中试规模的设备（图5a、b）。据报道，污水处理厂消耗的能源占许多城市总电能需求的近3%[68]。因此，新一代低能量微生物电化学技术装置将是非常有益的。C. Li，K.Yi，S.Hu等人环境科学与生态技术15（2023）1002518þ致谢本工作得到了国家自然科学基金（批准号：52100021）和国家博士后科学基金（批准号：2022M720004和2022M710208）的资助。作者感谢ESE编辑团队的技术支持。此外，第一作者深深感谢他已故的奶奶（田斌贤）和爷爷（李志远）。附录A. 补充数据本文的补充数据可以在https://doi.org/10.1016/j.ese.2023.100251上找到。引用图五. 安装微生物分离器的中试规模空气呼吸式微生物燃料电池（MFC）的结构示意图。a，以并联顺流模式操作的多模块MFC堆的示意图。b，以多面板空气呼吸阴极模式（一个阳极阵列与两个阴极阵列配对）构造的中试规模MFC的单个模块的示意图，其中空气呼吸阴极与微生物分离器组装。c、中试MFC中分离器-阴极设计（阴极电极、多孔板、微生物分离器骨架）的2D侧视图和3D剖面图的装配细节。4. 结论介绍了一种基于微生物分离器的自呼吸式MFC的创新设计 在长期操作期间，发现微生物优先生长在微生物分离器上而不是阴极表面上，这是小生境选择性的结果。具有成熟生物膜的微生物分离器有效地阻止了氧气向阳极电解液的跨阴极扩散，并限制了阴极催化活性的损失。这些效应提供了高达1.02± 0.03 W m-2。此外，这些微生物分离器显示对内部离子转移没有负面影响，并且发现其不是离子选择性的。细菌生物多样性的评估表明，微生物分离器的存在间接促进了电活性阳极生物膜的生长，而Bugbase表型预测结果表明，分离器生物膜表现出改善的耐氧性。微生物分离器的安装可以通过消除在长期使用期间对阴极更换或再生的需要而极大地提高吸气式MFC的可持续性和经济性。本发明采用微生物分离器的创新设计显然是获得吸气式MFC的有效方法，其表现出稳定的发电和改善的污染物去除以及较低的操作成本，因此可能具有未来的工业应用。CRediT作者贡献声明Chao Li：概念化，方法论，软件，数据处理，写作-初稿准备. 易可欣：可视化，调查。胡绍刚：监督、验证。杨武林：撰写、审校、编辑.竞争利益作者声明，他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系，可能会影响本文报告的工作。[1] W.W. Li，H.Q. 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