环境科学与生态技术12（2022）100189原创研究加拿大北极地区两种海鸟体内微塑料的共污染物Roxana Sühringa，*，Julia E.作者声明：Robert J.放大图片作者：J.[1]张文辉，张文辉.Malloryg，Stephanie Avery-Gommc，詹妮弗·F.普罗文彻ca化学和生物学系，多伦多城市大学（以前称为瑞尔森大学），350 Victoria St，Toronto，ON，M5B 2K3，加拿大b加拿大魁北克省圣安娜贝尔维尤市麦吉尔大学自然资源科学系，c加拿大环境和气候变化部，卡尔顿大学国家野生动物研究中心，加拿大安大略省渥太华乌鸦路，K1A 0H3。d加拿大环境和气候变化部水生污染物研究司，安大略省伯灵顿，L7S 1A1，加拿大eEcotoxicologyWildlife HealthDivision，EnvironmentandClimateChangeCanada，Burlington，Ontario，L7S1A1，CanadafInstitutdesSciencesdelaMerdeRimouski，Universit′eduQu′ebeca`Rimouski，Rimouski，Qu′ebec，G5L3A1，Canada&g加拿大新斯科舍省沃尔夫维尔市埃里迪亚大学生物系，B4P 2R6我的天啊N F O文章历史记录：接收日期：2022年3月4日接收日期：2022年2022年5月25日接受保留字：塑料污染物北极新出现的污染物多溴二苯醚痕量金属A B S T R A C T通过摄食和随后的排泄，北极海鸟可以在其群体繁殖地及其周围生物积累微塑料。虽然北极海鸟体内的微塑料已经有了很好的记录，但目前还不清楚这些颗粒在多大程度上可以作为塑料相关污染物的运输工具，包括遗留的持久性有机污染物（POP），微量金属和有机添加剂。我们调查了来自加拿大北极地区的两种海鸟中微塑料的有机和无机共污染物的发生情况和模式，这两种海鸟分别是北方管鼻蝠（Fulmarus glacialis）和黑腿三趾鸥（Rissa tridactyla）。我们发现，与三趾鸥相比，管鼻鸥的塑料污染和新出现的有机化合物（已知为塑料添加剂）水平更高，而在三趾鸥中发现的遗留持久性有机污染物浓度高于管鼻鸥。此外，觅食范围大得多（约200公里）的管鼻蝠具有更高的塑料污染和总体污染物负担，这表明鸟类可能是塑料相关污染的远距离传播媒介。我们的研究结果表明，塑料添加剂污染与鸟类胃中的塑料污染负担之间存在潜在联系，突出了将塑料颗粒和塑料相关有机添加剂作为共污染物处理的重要性，而不是单独的污染问题。©2022作者出版社：Elsevier B.V.代表中国环境科学学会这是一篇基于CC BY-NC-ND许可证的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。1. 介绍在北极，塑料污染（包括1mm至 5 mm的微塑料和更大的大塑料）已在非生物和生物环境中发现[1e8]。塑料污染可能对北极野生动物和人类造成的风险包括物理损害（例如，内脏擦伤、胃肠道阻塞），以及来自与之相关的污染物的毒性作用，塑料制品[9]塑料颗粒可能会吸附和/或吸收环境污染物[10，11]，并浸出化学添加剂，随后释放到环境中[12，13]。这些化学添加剂，例如苯丙氨酸延迟剂、UV稳定剂、邻苯二甲酸酯、表面处理剂（例如，全氟烷基和多氟烷基物质（PFAS））和染料，在生产或模塑过程中添加到塑料中，以实现特定的性能[14，15]。因此，塑料颗粒可以作为塑料的*通讯作者。电子邮件地址：Roxana. ryerson.ca（R. Sühring）。https://doi.org/10.1016/j.ese.2022.1001892666-4984/©2022作者。由Elsevier B.V.代表中国环境科学学会、哈尔滨工业大学、中国环境科学研究院出版。这是一篇基于CC BY-NC-ND许可证的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。可在ScienceDirect上获得目录列表环境科学与生态技术期刊主页：www.journals.elsevier.com/environmental-science-and-www.example.comR. Sühring，J.E.Baak，R.J.Letcher等人环境科学与生态技术12（2022）1001892添加剂，包括潜在的远距离迁移到北极[11，16]。加拿大北极地区的几种海鸟摄入塑料，包括北方的Fulmarusglacialis和黑腿三趾鸥（Rissa tridactyla）[8，17]。此外，对这些物种[ 18 ]的长期监测表明，这两种物种都可以积累污染物[18e 21]。据报道，这种积累是组织特异性的[22，23]，受繁殖地点和物种特异性觅食生态的影响[24]。然而，塑料添加剂在北极海鸟中的发生、命运和潜在影响仍然知之甚少。据报道，在各种北极环境介质中存在着诸如甜菜碱阻燃剂等塑料添加剂[25]。在北极的空气、海水、沉积物和生物区系中发现了溴化甜菜碱阻燃剂（BFR），特别是多溴二苯醚（PBDE）[25、26]。多溴二苯醚和六溴环十二烷（HBCDD）已被列入《关于持久性有机污染物的斯德哥尔摩公约》附件A [27]。然而，含有这些溴化阻燃剂的添加塑料产品仍在使用或在环境中持续存在，包括在北极[26]。此外，《关于持久性有机污染物的斯德哥尔摩公约》对多溴联苯醚使用的限制导致替代溴化阻燃剂（aBFR）的使用越来越多，这些替代溴化阻燃剂通常也会在环境中持续存在并在生物体内累积[28]，但尚未逐步淘汰。据报道，暴露于卤代甜菜碱阻燃剂会改变海鸟的行为、生长和发育，从而可能对繁殖成功产生负面影响[29]。另一种广泛使用的限制性溴化阻燃剂替代品是有机磷酸酯（OPEs）。它们被用作溴化阻燃剂和增塑剂，年产量几乎是所有溴化阻燃剂总和的两倍[30]。尽管产量很高，但生物群（包括鸟类）中报告的OPE浓度通常低于BFR浓度[31]。然而，Sühring et al.[32]报告称，加拿大北极地区的水样中OPE浓度很高，特别是在海鸟栖息地附近[33]。迄今为止，北极海鸟的OPE测量非常有限[26]。据报道，紫外线稳定剂，包括苯并三唑紫外线稳定剂（BZT-UV），在北极和非北极生物群中存在[34，35]。这些化学品因其大量生产、在环境中的存在和潜在的环境风险而引起了越来越多的科学和公众关注[34，36]。根据加拿大联邦化学品管理计划[37]，一些BZT-UV已被确定为风险管理行动，被美国列入高产量挑战计划和有毒物质控制法案清单，或被归类为次级产品。在欧洲引起高度关注[38]。PFAS是一大组用于各种应用的不同化学品，包括塑料添加剂，表面活性剂和阻燃剂[39]。据报道，PFAS存在于广泛的北极生物群中，包括浮游动物、软体动物、端足类动物、鱼类、海洋哺乳动物、北极熊和海鸟[25，40]。PFAS可以在肝脏中积累，并可能影响海鸟的应激激素、身体状况和繁殖成功率[41，42]。全氟辛烷磺酸（PFOS）、全氟辛酸（PFOA）以及全氟己烷磺酸（PFHxS）已被列入《关于持久性有机污染物的斯德哥尔摩公约》附件A [27]。然而，绝大多数已知的PFAS几乎没有环境数据，尚未被淘汰，限制或禁止[43]。考虑到了解持久性有机污染物和北极新出现的化学品的命运和运输如何与塑料相关的重要性，本研究使用了来自加拿大北极两个地点的北方管鼻蝠和黑腿三趾鸥的一系列组织类型和卵，以探索除草剂、紫外线稳定剂、邻苯二甲酸酯、PFAS、有机氯农药和微量金属的暴露途径如何与组织分布、差异和污染物之间的关系。物种之间、采样位置之间的差异以及累积的塑料颗粒。我们结合新的和已公布的化学品浓度数据，专门检查与塑料污染有关的多种受关注污染物。2. 方法2.1. 样品采集和制备样本采集自加拿大北极高纬度地区的努纳武特地区的利奥波德王子岛（74 ° N，90 ° W），以及距拉布拉多东岸约100公里的拉布拉多海（位于卡纳迪亚北极地区）（图1）。[17，44]. 2013年7月初，使用套索杆从利奥波德王子岛收集了10只北方管鼻蝠（5只雌性，5只雄性）和11只黑腿三趾鸥（6只雌性，5只雄性），并从所有采样的雌性鸟类巢穴中收集了卵。这些鸟类是作为加拿大北方污染物计划长期监测项目的一部分收集的，并已用于一系列污染物研究[17，21，34，44]。此外，2015年7月中旬，Nunatsiavut因纽特人猎人从拉布拉多海在海上收集了管鼻蝠[44]，并在本研究中进一步使用了10只雌性管鼻蝠。在该地区选择Fulmars和Kittiwake进行这项工作，因为这两个物种经常摄取和积累塑料颗粒[8，17]。关于鸟类的收集、储存和加工的详细信息已在先前描述[17，44]。在支持信息（S1）中提供了简要说明。提供了样品的详细信息，在表S1中。2.2.组织污染物分析在不同鸟类组织类型中分析了九种塑料添加剂组，包括已知用作塑料添加剂的传统持久性有机污染物和北极新兴关注化学品（CEAC）[ 45 ]，以检查塑料摄入与化学污染物之间的关系目标分析物的完整列表见支持性信息（表S2）。本研究中分析的鸟类组织和鸡蛋中的污染物是遗留持久性有机污染物多溴二苯醚、六溴环十二烷、全氟辛烷磺酸、全氟辛酸和磷酸三（2-氯乙基）酯。所分析的CEAC包括几种替代溴化苯甲酰胺阻滞剂（aBFR）、DechloranePlus异构体（顺式-DDC-CO和反式-DDC-CO）、PFAS、OPEs和邻苯二甲酸酯。此外，必需元素和微量金属（TM）和有机氯农药（OCPs）被分析为可吸附在塑料颗粒上的污染物。本研究使用的所有McKinney等人公布了分析多溴二苯醚、替代溴化甜菜碱阻滞剂、六溴环十二烷和Dechlorane Plus异构体的方法。[46]. OPE分析方法由Chu和Letcher [47]发表，PFAS分析在Chu等人中描述。[48]，邻苯二甲酸酯方法由Provencher等人开发[49]，TM方法由Braune等人发表[50]，OCP方法先前由Gebbink等人发表[51]。塑料颗粒摄入数据和方法先前发表在Avery-Gomm etal.[44]和Poon et al.[17]利奥波德王子岛和拉布拉多海，分别。关于紫外线稳定剂（UV）和取代的二苯胺抗氧化剂（SDPA）的数据先前由Lu等人发表。[52]. 这里进行了额外的统计数据分析，以调查塑料摄入与添加剂或金属污染水平之间的关系。概述了在（a）几个组织类型、（b）两个位置、（c）两个物种和（d）与摄入的塑料结合的情况见表1。采样位置、单个分析物和分析方法的详细信息见支持性信息（图S1，表S2）。R. Sühring，J.E.Baak，R.J.Letcher等人环境科学与生态技术12（2022）100189表33P在（a）几种组织类型、（b）两个地点和（c）两个种属中分析的化合物组概述Avery-Gomm等人[44]和Poon等人提供了所有鸟类的塑料颗粒数据[17].组织PBDEsHBCDDaBFRDDC-COOPEsUVaSDPAa邻苯PFAS TM OCP北管鼻鹛拉布拉多海脂肪XXXXX脑肝肌肉XXXXXXXXXXX利奥波德王子岛肝XXXXXXXx x x肌肉鸡蛋XXXXXXXXXXXXX黑脚三趾鸥利奥波德王子岛肝XXXXXXXX鸡蛋XXXXXXXXaLu et al.的数据。[52].2.3.质量保证同位素标记标准品的平均回收率范围为29± 20%（13C-全氟壬酸（ MPFNA ） ） 至 205± 106% （ 13C- 四 氯二 苯 乙烷 （ 13C-p ， p'-DDD）），平均回收率为91%（表S3 a）。 使用猪肝的加标回收率范围为21%（三（3-溴-4-甲基苯基）磷酸盐（T3 B4 MP））至350.3 ±19.6%，2-丁氧基-1，10，100-磷酸乙醇（TBOEP），中位数为99%（表S3b）。每个批次（组织类型）和目标分析物组至少包括一个程序空白。BDE-47的空白范围从无法检测到0.32纳克/克湿重所有浓度均为空白，并校正回收率根据平均空白±3 x空白标准差或信噪比3（不存在空白）计算检测限（LOD）LOD范围为0.50pg g-1 ww（二丁基二苯胺（C4 C4））至19mg g-1 ww（邻苯二甲酸二（2-目标分析物的中位LOD为0.085 ng g-1 ww（表S4）。有关质量保证方案和结果的详细信息见支持性信息。2.4.数据分析使用R（版本4.0.5）和RStudio（版本1.1.456）进行统计分析。使用汇总统计和直方图研究数据分布对近似正态分布的数据集进行Pearson相关性和Studentt对非正态分布数据进行Mann-Whitney-U检验。污染物按九个组别进行了分析，并对相似的同系物和相关类别的污染物进行了分组。每一组污染物（例如，多溴二苯醚、六溴环十二烷、DDC-CO异构体、aBFR、OPEs、PFAS、OPEs、紫外线稳定剂、SDPA、邻苯二甲酸酯、TM和OCP）与塑料污染物的组织分布、位置、种类和质量的关系进行了检查，具体取决于基于分析样本的比较是否可行（表1）。对在相同组织类型中分析的污染物进行了基于种属和位置的比较，同时对在同一鸟的至少两种不同组织类型中分析的污染物进行了组织分布研究（表1）。所有的浓度都与在鸟的GIT中发现根据在不同基质中连续分析的各化合物类别中的化合物计算总浓度特别是，多溴二苯醚的总浓度是基于12种同系物（表S6）和从aBFR总浓度中排除，b-四溴乙基环己烷（TBECH）（表S9）。对于汇总统计计算，低于检测限（LOD）的值设定为“0”，除非特别说明为“基于可检测浓度”，在这种情况下，仅使用检测浓度进行计算（用于计数）。对于所有检验，如果p≤0.05，则认为结果具有3. 结果和讨论3.1. 摄入的塑料颗粒袋獾的塑料污染水平（颗粒计数和质量）比三趾鸥高得多，90%的袋獾和9%的三趾鸥含有塑料碎片（表S5）。拉布拉多海管鼻蝠摄入的塑料污染明显高于利奥波德王子岛的管鼻蝠或三趾鸥（图1）。S2; Mann-Whitney-U检验，p <0.05）。在袋獾和三趾鸥中，塑料污染主要是由用户塑料碎片造成的（表S5）。这些结果与最近在加拿大北极地区其他地方的研究一致，这些研究表明，管鼻蝠对塑料摄入非常敏感[8，17]。 在北大西洋西部、北大西洋东部和北太平洋东部，海鸟体内的塑料颗粒负荷向南纬度增加[44]。塑料摄入的物种特异性差异可以通过觅食策略或fulmar和kittiwake的营养生态位的差异来解释[8，17]。一般来说，管鼻蝠从繁殖地（~200 km）长途跋涉，觅食和捕食节肢动物和头足类动物，而三趾鸥通常在更靠近繁殖地（~50 km）的地方觅食，主要以鱼为食[53，54]。更大的觅食范围可能会使北管鼻蝠更接近海洋塑料积聚区（例如， 东部和南部的海冰阻塞水域的加拿大北极在繁殖季节），因此塑料污染，比更短距离的黑腿三趾鸥。越冬地点也可能影响摄入的塑料污染水平，因为这些物种摄入的物品的保留时间被认为是数月[55]。总体而言，位置和物种似乎决定了采样鸟类中的总体塑料颗粒负荷，而鸟类的性别似乎不影响摄入的塑料颗粒负荷（Mann-Whitney-U检验，p>0.05）。3.2.塑料添加剂分析的污染物组的检测频率范围为13%至100%（表2），某些污染物的位置和物种之间存在显著差异。总体可检测浓度范围从利奥波德王子岛黑腿三趾鸥卵中SDPA的中位数0.028 ng g-1ww到利奥波德王子岛北管鼻蝠肝脏中邻苯二甲酸二正辛酯（DnOP）的中位数120ng g-1ww（表2）。然而，DnOP仅在两个来自利奥波德王子岛的鸡蛋中检测到350 ng g-1ww和9600 ng g-1 ww，以及在利奥波德王子岛采集的五个管鼻蝠肝脏样本中检测到平均浓度为80±87 ng g-1 ww，使其成为总体检测频率最低的化合物之一（19%）。R. Sühring，J.E.Baak，R.J.Letcher等人环境科学与生态技术12（2022）1001894--表2中位塑料添加剂浓度（最小和最大）和检测频率在不同组织的北方fulmar（Fulmarus glacialis）从拉布拉多海，北方fulmar从利奥波德王子岛，和黑腿三趾鸥（Rissa tridactyla）从利奥波德王子岛。N/A表示未分析组织，LOD表示测量值低于检测限。（%）aLu et al.先前发表的数据[34].3.2.1.多溴联苯醚（PBDEs）3.2.1.1.组织分布。在拉布拉多海北部管鼻蝠的腹部脂肪组织中检测到了最高的S-多溴二苯醚浓度，其中位浓度为19纳克/克（湿重）（表2）。其他组织类型的S多溴二苯醚浓度在低ng g-1湿重范围（利奥波德王子岛黑腿三趾鸥的肝脏和卵）或pg g-1湿重范围（除脂肪外的管鼻喉科组织）（表2）。这些结果与先前的研究一致，这些研究报告称，多溴二苯醚浓度随着不同组织类型中脂质含量的增加而增加[56，57]。3.2.1.2.物种之间的差异。在利奥波德王子岛，三趾鸥的肝脏和卵中S多溴二苯醚的浓度和检出频率明显高于管鼻燕（t检验，p0.05）（表2）。<这与在这些物种的其他组织中观察到的污染物模式相反[18，58]。与摄入的塑料污染类似，这可以通过两个物种之间觅食策略和饮食的差异来解释[8，17]。黑脚三趾鸥体内的多溴二苯醚浓度相对较高，这所讨论的后来，几BDE同系物(e.g.、BDE-47，-99，100，154和183）在食物网中生物放大[57]，这将导致更高的曝光率。鉴于黑腿拟啄木鸟和北方管鼻蝠都捕食浮游动物和鱼类[54，59]，这些浓度差异可能归因于它们饮食中不同猎物比例的差异，或特定猎物暴露于这些污染物。例如，在利奥波德王子岛，三趾鸥在所有冰况下的繁殖季节早期一直占据比管鼻蝠更高的营养生态位[60]，这表明它们的饮食中可能有更高比例的鱼类。然而，人们对三趾鸥的饮食知之甚少，加拿大北极高纬度地区，因此这些鸟类可能正在以多溴二苯醚浓度高的不同猎物物种为食其他潜在的吸收途径包括吸入粉尘和气溶胶以及游泳时通过腿部皮肤吸收[61]。然而，由于多溴二苯醚的疏水性和鸟类的偏远位置，与通过摄入的吸收相比，从水或灰尘中的吸收可以被认为是最小的。BDE-47在利奥波德王子岛三趾鸥（肝脏和卵）中的BDE浓度最高，依次为BDE-99> BDE-100> BDE-153> BDE-100。154> BDE-28> BDE-49（表S6）。这些溴化二苯醚同系物与五溴二苯醚技术配方有关（图1）。生物群中的溴化二苯醚同系物模式通常以五溴二苯醚混合物中的同系物为主[57]。这是因为五溴二苯醚的生物利用度高于八溴和十溴二苯醚同系物。此外，据报道，一些物种（例如，鱼类）将溴化程度较高的同系物脱溴为溴化程度较低的同系物（BDE-47是一种代谢产物）[57]。检测到的多溴联苯醚同系物模式表明，三趾鸥主要通过其饮食中的鱼类接触多溴联苯醚，这可能进一步支持了三趾鸥饮食中的鱼类可能多于管鼻蝠的观点（见上文）。在利奥波德王子岛的管鼻蝠卵和肝脏中，大多数溴化二苯醚同系物只能在一个样本中检测到。在一个以上样本中可检测到的唯一同源物是八溴二苯醚混合物同源物（BDE-153和BDE-99）（图1）。1），在雄性肝脏中的检出频率最高（表S6）。BDE-153和BDE-99以前曾被报告为陆地鸟类中的主要多溴二苯醚同系物[62]，而海鸟（以及其他典型的水生鸟类）通常主要受到BDE-47> BDE-99> BDE-100> BDE-153的污染（北管鼻鹛黑脚三趾鸥检测拉布拉多海利奥波德王子岛利奥波德王子岛频率肝大脑脂肪肌肉蛋肝肌肉蛋肝（n ¼10）（n ¼10）（n ¼6）（n ¼6）（n ¼5）（n ¼10）（n ¼10）（n ¼6）（n ¼11）S多溴二苯醚N/A 0.05）。这一发现表明，采集地点与纬度较南的多溴二苯醚来源的距离并不是该物种体内S无论是取样地点还是物种，多溴联苯醚浓度与摄入的塑料量都没有相关性（图11和12）。 S3和S5）（Pearson R <0.1）。然而，与黑脚三趾鸥相比，在北方管鼻鸥体内观察到的八溴二苯醚同系物含量较高的模式表明，觅食行为的差异与多溴二苯醚接触之间存在联系这种联系在塑料摄入方面也很明显。Neumann et al.[64]表明BDE-209可能与斯瓦尔巴群岛的管鼻蝠摄入的塑料颗粒有关虽然我们没有观察到多溴二苯醚与摄入塑料的质量有显著的相关性（Pearson R0.2，p>0.05，表S4和 S6），但我们的研究结果表明，多溴二苯醚同系物e的模式，特别是八溴二苯醚同系物和BDE-209（十溴二苯醚）e的存在可能是塑料摄入的潜在指标。<应在更大的取样点进行更多的3.2.2.六溴环十二烷（HBCDD）3.2.2.1.组织分布。我们发现，在北方的管鼻蝠中，鸡蛋中的六溴环十二烷浓度处于低ng g-1湿重范围，肌肉组织中的六溴环十二烷浓度范围为pg/g-1湿重，脑、肝和脂肪组织中未检测到六溴环十二烷（表2）。蛋中的六溴环十二烷浓度与冰岛北极海鸟中预先报告的浓度处于同一数量级，但低于挪威北极地区银鸥、大西洋红嘴鸥（Fratercula arctica）和黑腿三趾鸥蛋中报告的浓度[25]。3.2.2.2.物种和取样地点之间的差异以及与摄入塑料的联系。利奥波德王子岛的管鼻蝠和三趾鸥在卵中的浓度相似，而利奥波德王子岛的肝脏样本中只有管鼻蝠可检测到六溴环十二烷浓度（表2）。在利奥波德王子岛的管鼻蝠肌肉组织中未检测到六溴环十二烷，而在拉布拉多海的管鼻蝠中，肌肉组织是唯一具有（低）可检测六溴环十二烷浓度的组织类型（表2）。 没有足够的数据点对摄入的塑料块和六溴环十二烷浓度之间的相关性进行统计学评价。这些发现表明，在这两个物种中，不同地点和组织之间的六溴环十二烷模式不一定遵循其他污染物观察到的特定模式。缺乏模式可能表明鸟类在其栖息地暴露于六溴环十二烷的扩散源。然而，本研究的样本量非常小。因此，应进行进一步分析以证实该观察结果。这一观察结果与先前在利奥波德王子岛三趾鸥和管鼻隼卵中进行的六溴环十二烷研究[65]以及在冰岛六种不同海鸟中的观察结果[66]一致。Murvoll等人[67]报告了在斯瓦尔巴群岛Kongsfjorden收集的鸟蛋中的不同趋势，其中厚嘴海鸟蛋（Urialomvia ） 的 检 测 频 率 和 浓 度 明 显 高 于 普 通 绒 鸭 蛋 （ Somateriamollissima）。这是由于主要食鱼的海鸦和底栖的绒鸭之间的摄食行为差异所致[67]。Murvoll等人观察到，与其他组织类型相比，鸟蛋中的浓度较高 [67]表明六溴环十二烷的母体转移，随后在胚胎和巢发育期间暴露。个体样本中的六溴环十二烷浓度见表S7。3.2.3.新出现的卤代甜菜碱阻燃剂（aBFR、DDC-Cos）3.2.3.1.组织分布。新出现的卤代甜菜碱阻燃剂在所有鸟类组织样本中的浓度都很低。在拉布拉多海的管鼻蝠脂肪中检测到DDC- Cos的最高中位浓度为0.70 ng g-1 ww（表2）。在来自利奥波德王子岛的管鼻隼卵中，单个DDC-CO浓度也最高，高达14 ng g-1湿重（表2）。其他组织类型中aBFR和DDC-CO的浓度在皮克/克-1湿重范围内，脂肪中的浓度高于肌肉组织（表2）。抗DDC-CO异构体的浓度和检出频率高于顺式异构体（表S8），这与格陵兰岛黑鸟和海鸥卵和肝脏中DDC-CO的报告一致[68]。EHTBB是最常见的aBFR，在肌肉组织中的中位浓度高达0.076 ng g-1 ww利奥波德王子岛的北管鼻蝠（表S9）。本研究中检测到的aBFR浓度与先前报告的北极海鸟体内浓度相似或更低[25]。BTBPE是唯一一种肌肉组织浓度高于欧洲北极海鸟蛋和肝脏中先前报告的aBFR [25]，但仅在两种鸟的肌肉组织中检测到。此外，由于对不同的组织类型和物种进行了分析，因此无法得出结论，加拿大北极地区海鸟体内的BTBPE浓度是否普遍高于欧洲北极地区海鸟体内的浓度。DDC的研究R. Sühring，J.E.Baak，R.J.Letcher等人环境科学与生态技术12（2022）1001896PPP¼P¼PP¼-CO 异 构 体 （ 顺 式 和 反 式 ） 和 其 它 异 构 体 （ 例 如 ， Dec602 和Dec603）在北极海鸟和其他野生动物中，仍然有限[26]。本研究中的DDC-CO浓度远高于在东格陵兰采集的海鸠（Cepphus grylle）蛋[68]以及在挪威北极采集的普通绒鸭、欧洲沙鸥（Phalacrocoraxaristotelis）和银鸥蛋中报告的浓度[69]。应开展更多的研究，调查加拿大北极海鸟体内较高的DDC-CO浓度，并确定蛋中的DDC-CO浓度是否普遍高于肌肉中的浓度。3.2.3.2.物种之间的差异，采样位置和可能的连接到摄入的塑料。aBFR以及顺式和反式DDC-CO异构体仅在北方的管鼻蝠组织中检测到，这表明在本研究中检测的管鼻蝠比来自同一地点的三趾鸥更多地暴露于新出现的卤代甜菜碱阻滞剂在拉布拉多海fulmar样本，顺式和 反 DDC-CO 异 构 体 中 检 测 到 的 fulmars 的 脂 肪 和 肌 肉 ， 而 在fulmars从利奥波德王子岛，顺式和反DDC-CO异构体中检测不到肌肉组织。同样，拉布拉多海的管鼻蝠肌肉组织中的aBFR最大浓度比利奥波德王子岛采样的管鼻蝠肌肉组织中的aBFR约高一个数量级，而中位浓度相似（表S9）。在卵中仅检测到顺式和反式DDC-CO异构体，且仅在利奥波德王子岛采样的管鼻蝠卵中检测到，表明采样地点在顺式和反式DDC-CO异构体污染中起重要作用。我们没有发现顺式和反式DDC-CO异构体或aBFR的浓度与摄入的塑料污染物质量之间存在相关性（Pearson R <0.2，p> 0.05，图2和图3）。S4和S5）。3.2.4.有机磷酸酯（Cl-OPEs，non-CL-OPEs）3.2.4.1.组织分布。拉布拉多海采样的管鼻蝠脂肪组织中的最高中位SOPE浓度为4.7 ng g-1ww，而其他组织类型中的SOPE浓度在pg g-1ww范围内（表S10）。脑中的S Cl-OPE浓度与肌肉中的浓度相似，脂肪中的S Cl-OPE浓度比拉布拉多海的fulmars的肌肉和脑中的浓度高约一个数量级（图11）。 S6）。3.2.4.2.差异 之间 物种 和 采样 地点 仅在fulmar组织样本中分析了OPEs。 对于S Cl-OPEs，两个部位的肌肉浓度相当（图11）。S6）。拉布拉多海管鼻蝠肌肉和脂肪组织中Snon-Cl-OPE浓度显著高于SCl-OPE浓度，且显著高于利奥波德王子岛管鼻蝠肌肉组织和拉布拉多海管鼻蝠脑组织中SCl-OPE和Snon-Cl- OPE浓度（t检验，p0.05，表2）。< OPEs（特别是非Cl-OPEs）的浓度越来越高，突出表明OPEs作为多溴联苯醚和其他溴化苯丙氨酸阻燃剂的替代品所造成的环境负担越来越重。这些海鸟体内的OPEs浓度相对较高，这也挑战了目前科学和监管评估中的假设，即OPEs至少在海鸟中没有生物累积性[25，26]。3.2.4.3.与摄入的塑料有关。Snon-Cl-OPEs与SOPE污染的高比例（本研究中测量的总OPE浓度的94%）特别有趣，因为Cl-OPEs是加拿大北极地区水和空气中的主要OPEs [16，70，71]。然而，观察结果与加拿大北极地区[16]和北极以外海鸟体内的OPEs研究[31]。在挪威北极斯瓦尔巴群岛采集的三趾鸥肝脏样本中报告了类似的非Cl-OPE（TEHP）和Cl-OPE（TCEP）浓度[72]。与此同时，Greaves等人[73]报告了在使用大湖银鸥肝微粒体进行的OPEs体外研究中，OPEs的快速代谢这就提出了一个问题，为什么目前海鸟组织中的非氯-OPEs似乎没有被这些鸟类的代谢降解有效地抑制或者，OPE暴露和摄取率高于这些鸟类的代谢率，这可能导致组织和蛋水平升高。另一种可能的解释是，在分析的组织中检测到的非Cl-OPEs这一假设得到以下相关性的支持：非Cl-OPE（Pearson R0.33，p<0.05）和Cl-OPE（Pearson R0.34，p<0.05）浓度与来自利奥波德王子岛的北方袋獾摄入的塑料（图S5）。与微塑料（非共价）结合然而，这一假设并不能解释non-Cl-OPEs的优势，因为non-Cl-OPEs和Cl-OPEs都用于塑料产品[25]。非Cl-OPEs比Cl-OPEs更疏水，导致与非Cl-OPEs相比，Cl-OPEs从微塑料中的浸出效率和随后的代谢更高[74]。3.2.5.UV稳定剂和SDPA根据Lu等人[ 52 ]的报告，对于所有分析的组织类型，UV稳定剂和 SDPA 浓 度 均 在 低 ng g-1 ww 或 pg g-1 ww 范 围 内 （ 表 S11 和S12）。我们检查了紫外线稳定剂和SDPA浓度与塑料污染水平摄入量的关系，并没有发现显著差异（Pearson R<0.15，p> 0.05，图1）。 S3）。3.2.6.邻苯二甲酸酯（DnOP）3.2.6.1.物种之间的差异，采样位置，以及与摄入塑料的可能联系。在分析的邻苯二甲酸酯中，只有DnOP可以在肝脏和鸡蛋中检测和定量。在五个管鼻蝠肝脏样本和两个三趾鸥蛋样本中发现了DnOP，浓度范围从一个管鼻蝠肝脏样本的120 ng g-1湿重到一个三趾鸥蛋的9600 ng g-1在管鼻蝠卵或三趾鸥肝脏中未检出邻苯二甲酸酯（表2、表S13）。肝脏中的邻苯二甲酸盐浓度与阿留申群岛采样的各种海鸟胸肌中报告的浓度处于同一数量级，而我们研究中的检测频率显著低于阿留申群岛海鸟的报告频率[75]。我们的研究和Padula等人的研究[75]提供的证据表明，北美北极地区的海鸟暴露于（并可能积累）邻苯二甲酸酯对于不同的采样地点，仅在利奥波德王子岛采样的鸟类中分析了邻苯二甲酸酯在研究中发现的鸟类中邻苯二甲酸酯浓度和塑料污染质量之间没有显著相关性（Pearson R 0.07，p> 0.05，图1）。S3）。然而，DnOP和邻苯二甲酸酯的高LOD3.2.7.全氟烷基和多氟烷基物质（PFAS）3.2.7.1.采样位置之间的差异以及与摄入塑料的可能联系。PFAS（主要是PFAA）仅在肝脏组织中进行了分析，并且仅用于北方的管鼻蝠。 在利奥波德王子岛采集的管鼻蝠肝脏中PFAS浓度显著低于<拉布拉多海管鼻蝠的浓度（p 0.05），利奥波德王子岛管鼻蝠肝脏中S PFAS浓度中位数为23 ng g-1ww（范围：9.0和32 ng g-1 wwR. Sühring，J.E.Baak，R.J.Letcher等人环境科学与生态技术12（2022）1001897P啪啪啪啪岛，和103纳克克-1湿重（范围：40和 206纳克克-1湿重）的管鼻蝠从拉布拉多海（表2）。 这种模式与以前的污染物分布一致，更北部的个体比南部的个体水平低。在这两个地点，全氟辛烷磺酸占S全氟辛烷磺酸浓度的80%以上。在利奥波德王子岛可检测到的PFAS为PFOS>PFTrDA>PFUdA> PFNA> PFTeDA> PFDA> PFDoA> PFHxDA>PFHxA，只有全氟辛烷磺酸和全氟TrDA在浓度超过1纳克克-1湿重时才可检测到（表S14）。 对于拉布拉多海的管鼻蝠肝脏，可以检测到较高的PFAS水平，污染特征为PFOS> PFUdA> PFTrDA> PFDA> PFNA>PFPeA> PFDoA>PFTeDA> PFOA> PFHxA > PFHxS> FOSA。除了全氟辛烷磺酸、全氟辛烷磺酸dA、检测到PFTrDA和PFDA的浓度>1 ng g-1 ww（表S14）。 这些结果也与Choy等人[76]报告的结果一致，即，血浆中收集（2016 e2018）从厚嘴海鸦在科茨岛，在哈德逊湾北部的殖民地. PFUdA、PFOS和PFTrDA是主要的PFAAs，占PFAAs的77%。其模式和浓度也与先前在利奥波德王子岛的管鼻隼和三趾鸥卵中报告的PFAS浓度相似[20]。2015年在利奥波德王子岛采集的管鼻蝠肝脏中的PFAS浓度比2007年和2008年报告的浓度低5倍[58]。与2007/2008年的水平相比，全氟辛烷磺酸的总体浓度有所下降，这反映了全氟辛烷磺酸的浓度与先前的研究相比有所下降2009年，《斯德哥尔摩公约》附件B（限制使用）限制了全氟辛烷磺酸[45]。与限制前相比，在限制后（本研究）从利奥波德王子岛收集的管鼻蝠肝脏中的浓度较低[58]，这是令人鼓舞的，因为这可能表明限制正在导致环境
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