基于深度学习的电化学电池电沉积生长图像分析方法

能源与人工智能10（2022）100203铜枝晶生长使用卷积长短期记忆的电化学电池Roshan Kumara，Trina Dhara a，Han Hub，*，Monojit Chakrabortya，*aDepartment of Chemical Engineering，Indian Institute of Technology Kharagpur，Kharagpur，721302，Indiab美利坚合众国阿肯色州费耶特维尔阿肯色大学机械工程系，邮编72701H I G H L I G H T S G R A P H I C A LA B标准• 电池充电阶段 的金属枝晶导致性能下降。• 铜电极的实时成像-模拟随机金属生长。• 基于卷积长短期架构的分析增长预测。• PiX el 水平 评估 之间的实验图像和预测图像。• 在没有做实验的情况下就预见到了形态。A R T I C L EI N FO关键词：电沉积电化学电池深度学习数据驱动建模卷积长短时记忆A B标准电化学电池中的电沉积是其性能劣化的主要原因之一。电沉积生长的预测需要很好地理解所涉及的复杂物理，这可以导致概率数学模型的制作。作为替代方案，本文提出了基于卷积长短期记忆架构的图像分析方法。该技术可以预测电解质的电沉积生长，而无需系统的先前详细知识。从实验中捕获的电沉积图像用于训练和测试模型。比较预期的输出图像和预测图像的像素水平，百分比均方误差，绝对百分百分误差，和图案密度的电沉积进行了研究，以评估模型的准确性。通过对沉积层分形维数和界面长度的研究，揭示了沉积层生长的随机性。训练的模型预测显示出所有实验获得的相关参数与预测参数之间的显着承诺。预计这种基于深度学习的预测随机电沉积生长的方法将在不久的将来为设计和优化相关实验方案提供巨大帮助，而无需执行多次实验。1. 介绍电解沉积是制备纳米晶的常规方法之一。金属表面的涂层和改性[1]。它是各种工程[2]和科学应用[3]中使用的关键过程之一。该方法涉及固体金属沉积物的形成* 通讯作者。电子邮件地址：hanhu@uark.edu（H.Hu），monojit@che.iitkgp.ac.in（M.Chakraborty）。https://doi.org/10.1016/j.egyai.2022.1002032022年9月17日网上发售2666-5468/© 2022作者。出版社：Elsevier Ltd这是CC BY许可下的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/）。可从ScienceDirect获取目录列表能源与AI期刊主页：www.sciencedirect.com/journal/energy-and-aiR. Kumar等人能源与人工智能10（2022）1002032在外加电场的作用下从离子溶液中分离[4]。在过去的几十年里，电沉积技术被广泛研究，以探索金属沉积物的不同形态变化[5]。通过该过程产生的沉积物可以产生各种各样的迷人形状[6]。其中，在电沉积过程中观察到的树状、自相似、重复的分支结构[7]被称为树枝状生长。这也是与产生电化学电池的一致能量供应有关的主要问题之一。这种不受控制的生长在涉及金属阳极的可再充电电池中是非常不希望的[8]。在过去的几十年里，锂离子电池作为各种电子设备中的能量存储手段被广泛研究[9]。常规的锂离子电池具有锂插入的过渡金属氧化物阴极和石墨阳极。充电阶段涉及施加外部电场，并且Li离子被输送到石墨阳极。因此，电沉积是在可再充电电池中进行充电阶段的基本过程。类似地，在放电期间，Li离子再次从石墨电极行进到阴极材料。 那个骗局传统的石墨基阳极被锂金属所取代，高比容量（3860 mAhg-1）。这导致了一个主要的操作缺点，由于金属枝晶的形成，在金属阳极基电池的充电[10，11]。这些自我重复生长的金属单元可在若干充电循环之后形成连接两个阴极的桥，从而导致短路。另一个因素是固体电解质界面（SEI）的形成[12]，这是当电解质分子与锂金属接触时可能形成的电绝缘层。SEI能够通过Li离子，但不能导电。因此，该绝缘层覆盖金属阳极上新沉积的固体锂。有时，树突会在其较弱的颈部断裂。因此，一旦颈部横截面处的Li原子暴露于电解质分子，它们就会被SEI层覆盖。因此，形成绝缘的树枝状结构（“死锂”）[13]， 不再是电极表面的一部分[14]。这种绝缘的断开部分被称为哥伦布损耗[15]。“死锂”在电极表面上积累，并且可能导致任何进入的锂离子参与电沉积过程的这可能会导致发热，甚至热失控[16]。在这种情况下，值得注意的是其他金属阳极，如Cu[17]，Na[18]，Zn[19]，Ag[20]和 Mg[21]，它们也可以在充电循环中进行树枝状沉积。几十年来，铜电沉积的研究一直是研究的重点Schilardi等人[17]。研究了铜生长界面的原位演化，用Edward-Wilkinson方程验证了结果[22]。Schneideret al[23].利用透射电镜图像分析技术研究了铜电沉积过程中的生长前沿行为。还进行了其他几项实验研究，以观察不同过电位下铜电沉积物的形态变化[24]。据观察，大多数视频显微镜[25]和实验后图像分析[26，27]用于确定沉积生长模式的性质[28]。因此，沉积动力学的监测严格限于实验时间尺度和其他复杂仪器的可用性。然而，在文献中，对超过实验持续时间的电极位置生长的效果和动力学的详细调查是具有挑战性的和有限的。机器学习（ML）技术可以用来解决这个问题，并可能彻底改变电化学科学[29]。机器学习是人工智能（AI）的一个分支，它是人工智能的一个分支。即使不需要过程的物理洞察，也会降低数据驱动的预测[30，31]。电沉积是一个复杂的过程，取决于许多系统变量。为了对如此复杂的过程进行建模，机器学习工具以及过程物理学被证明是有帮助的。深度学习和基于AI的机器学习方法能够在广义模型中拟合高维数据或系统变量。 该模型可用于以后的预测复杂的输出来自一组未知的输入数据。最近Attia et al[32].已经开发了一种机器学习方法来预测参数空间，以最大限度地提高电池的循环寿命，他们已经展示了这种方法如何通过预测电池的最终循环寿命来减少优化成本和实验时间。除此之外，Ng et al[33]。提供了机器学习算法的广泛概述，以预测电池管理系统的充电状态（SOC）和健康状态（SOH）。Tu et al[34].使用人工神经网络和基于物理的模型来预测锂离子电池的状态。机器学习技术被证明是非常有前途的，甚至预测ZnNi电镀的沉积厚度[35]。电沉积是电池的组成部分（在充电周期期间）。在充电周期中，矿床的形态变化是完全随机的，不可预测的。目前仍在进行深入的研究，以捕捉电沉积过程中这种生长结构的变化。这将有助于理解沉积生长的动态行为以及结构演化的异质性[36]。使用的实时实验框架的增长电沉积来预测沉积的动力学是不够的。预测沉积动力学对于从事以下工作的实验人员来说是非常有利的：电池行业。例如，对于给定的一组初始数据，即使不进行试验，也可以预见生长单元接触另一电极以引起短路的时间。这可以防止对整个电路造成不必要的损坏。然而，能够预测金属电沉积的模型在文献中很少。物理模型依赖于许多测量参数来预测电解生长[11]。文献中提供了几种基于相场的理论模拟[37]和数学模型[38]。大多数模型都涉及物理学，也包括各种变量，使预测不确定。一般来说，这些模型处理这种随机不受控制的增长背后所涉及的物理学。与物理模型不同，机器学习模型可以处理简单的输入，如图像，这在预测快速变化的系统（如自动驾驶汽车）的动态方面非常有利[39]。例如，观察到XGB算法[35]以高相关系数预测电沉积厚度。在此，机器学习概念的应用已经使用生长电沉积物的实时实验框架示出。应当注意，大多数金属阳极（Li、Na、Mg等）都是由金属阳极（Li、Na、Mg等）组成的。）具有高度反应性，并且在没有惰性气氛的情况下不能在室温下处理[18，21，40]。因为目标是预测通过基于图像的ML技术的沉积动力学，选择了更安全的金属电极，以便可以很容易清晰地因此，为了模拟真实场景，模型铜-铜对称电化学电池由于其可用性和易于处理而被采用。几十年来，铜电沉积的研究一直是研究的重点。Schilardi等人[17]。研究了铜生长界面的原位演化，并用Edward-Wilkinson方程验证了结果[22]。Schneideret al[23].通过对透射电子显微镜（TEM）图像的分析，研究了铜电沉积的生长前沿行为还进行了其他几项实验研究，以观察不同过电位下铜电沉积物的形态变化[24]。在这项研究中，使用视频显微镜以250帧/秒的速度记录了铜电极上电沉积的实时帧。利用两个不同实验的初始数据，提出了一个单一的模型，该模型可以成功地预测不同浓度范围内的沉积动力学。在此必须指出，金属电极的选择对电沉积机理有显著影响[41]。例如，特定的金属电极具有独特的电极-电解质相互作用、自扩散屏障[42]和SEI的机械性能，这些都会影响沉积特性[43]。本文提出的模型仅与R. Kumar等人能源与人工智能10（2022）1002033=×= ×这是一个数据驱动的模型，可以进一步改进，以了解利用AI技术的电极位置的复杂现象。该模型没有考虑材料属性或不同金属的不同类型的复杂结构变化。因此，值得一提的是，尽管本研究的沉积动力学仅限于铜电沉积，但该模型可以用于更广泛的视角，以预测其他金属电极上的生长行为。总之，使用一般的数学模型预测电沉积是费力的和计算昂贵的。所提出的深度学习模型是一种基于图像分析的模型，并且可以针对不同的实验条件训练相同的模型。像这样的数据驱动模型可以帮助预测电池的健康状况，而无需在设计电动医疗电池时进行多次实验。本文使用不同的方法准备的基于图像的深度学习模型的所有功能，使其与文献中的其他现有模型相比是独特的。这种基于人工智能的模型预测的成功无疑将有助于改善目前的储能相关问题。2. 方法2.1. 数据集准备实验使用透明塑料比色皿制备电化学电池。单元示意图如图1所示，整个设置的快照如支持信息S1（图S1）所示的遵循Dhara等人的实验规范[44]。该装置由两个由裸铜线（直径，d）制成的电极组成2.01910-4 m）。 铜电极通过冲洗来清洁，丙酮， 异丙基 酒精， 和 去离子 水 到 去除表面污染物。将清洁的铜线浸入电解液中，并保持恒定的电极间间隙（δ510- 3 m）。应注意，电化学沉积取决于若干因素，例如所施加的电势差、电极间间隙、电极的材料和形状、电解质性质、添加剂、操作温度等。在本研究中，只考虑了两个影响因素，即电解质溶液的浓度和沉积时间。对于所有实验，使其它参数恒定。本研究中的电解质是通过将分析纯五水硫酸铜（CuSO4，5H2O）稀释在去离子水中来制备的。制备0.025 M和0.1M CuSO4的电解质溶液用于进行两组不同的实验。然后将制备的电解质溶液填充到比色皿中。从Fig. 1. 从Dhara等人[44]修改和转载的电化学电池的示意图。两根铜线用作电极。在施加电压时，在负电极上发生金属铜的沉积。枝状电沉积的示意图也被提出。图未按比例绘制。R. Kumar等人能源与人工智能10（2022）1002034×××在先前的研究[44]中，与在较低电解质浓度下的分支树枝状结构相比，在较高电解质浓度下观察到相对均匀的沉积。因此，本文制备两种代表性的电解质浓度（0.025 M和0.1 M）以观察电沉积生长的不同形态变化。将导线插入电解质溶液后，用石蜡膜密封比色皿。向电极施加6V的电位差。整个装置与摄像机成一直线，以捕捉金属生长的实时图像。随着电解质浓度的增加，枝晶生长的性质从高度分形变为致密的团聚簇[45]。生长的微结构由几种形态变化组成，如树枝状、菜花状、苔藓状等。然而，考虑到它们的随机性，所有这些都被集中在一起，以下称为树枝状生长。实验中的观察窗口保持固定，使得生长的沉积物不随时间穿过垂直框架尺寸（240像素）从实验中获得了一组0.1M电解质浓度的5566张图像和0.025M电解质浓度的5905张图像一个样本序列的图像是在图。凌晨2所有捕获的图像的尺寸为640240 pX。为了降低计算成本，所有的图像都被转换（图1）。 2 b）使用Chan-Vese分割算法[46]对二值图像进行分割。为了检查图像序列中，为每个图像计算整体黑色像素XEL。去除类似性质的图像，其中连续帧不可区分，电沉积图案没有显著变化。这确保了模型学习电沉积生长模式，而不是实验异常。从两种浓度的电解质的实验中获得的图像用于训练模型。所有的图像进行排序，图像维数减少到80 128像素，以减少计算成本，加快训练过程。图像被堆叠并且生成相同维度的输入和输出图像向量。输出向量表示给定输入图像向量的下一图像序列。输入和输出向量被混洗并以80：20的比例随机划分到训练测试集中。2.2. 模型架构在目前的研究中，目的是了解未来的增长图像序列给定当前的增长模式。电沉积生长问题可以归入多对多序列预测的范畴。递归神经网络（RNN）众所周知用于序列预测，并用于机器翻译[47]、语音识别[48]、时间序列预测[49]、蛋白质结构预测[50]等。基本RNN具有消失和爆炸梯度的固有问题，使其不适合在大型数据集上进行训练。一种特殊类型的RNN，如门控递归单元（GRU）和长短期记忆（LSTM），通过利用门控机制的信息流控制，提供了极端梯度问题的解决方案。LSTM有一个“遗忘”、“输入”和“输出”门结构，它决定了网络中要携带的重要信息。图 3代表整个过程，从收集经验，心理图像到模型训练。研究开始于捕获铜电极上电沉积生长的实验图像。图像是灰度级的，并且具有在以下范围内的piXel强度值：0 到255。这些图像被归一化，并且最终的PIXEL值被设置在0到1的范围内。执行进一步的二进制分割，使得PIXEL值为0或1。标准化和分割步骤确保了快速的训练时间。对于给定的图像序列，从图像的piXel值生成向量。在数据预处理步骤之后，必须选择用于序列学习的适当模型。生成基于LSTM的模型，并为该模型分配权重。然后训练模型并监控二进制交叉熵损失。在训练过程中，改变模型权重以优化损失函数。在随后的迭代中，当损失减少时，权重被保存。如果权重在几个预定义的迭代次数内保持恒定，或者如果达到最大迭代次数，则停止训练。当前模型由4个堆叠的卷积LSTM组成[51]（convLSTM），然后是批量归一化[52]层。通过监控损失和优化计算成本来调整滤波器和核大小等模型参数。 处理的图像矢量尺寸100 ×80 ×128 ×1作为输入送入模型。输入是接着是2D卷积LSTM层。与普通的LSTM相反，convLSTM在递归和输入转换中使用卷积变换，这有助于从图像中提取特征并在2D图像数据上进行训练[53]。该模型结构的示意图如图所示。 四、为了在卷积操作之后保持向量维度一致，填充在整个模型中保持相同。在输出向量中插入零，以便维度与输入向量一致。convLSTM使用tanh作为默认激活函数，它可以接受[-1，1]范围内的大输入和输出值。所有LSTM单元都有40个过滤器，其中3个过滤器3内核大小。内核负责从图像向量中提取特征图。步幅和丢弃值保持为默认值，以避免特征图的下采样。每个convLSTM后面都有一个批量归一化层，这有助于处理训练过程中的“内部协变量移位“问题。批处理规范化层对层输入进行优化，并帮助模型更快地收敛。该模型在最后附加了一个3D卷积层，它从convLSTM层的输出中提取重要信息。2D卷积层使用2D内核执行空间卷积操作，从而产生2D输出，而3D卷积层使用3D立方体内核并产生3D输出。在2D图像序列上使用3D卷积层，还捕获输入中的时间特征变化。3D卷积层更适合从数据中提取时空特征[54]，因为它可以在3D中执行卷积操作。Sigmoid激活用于3D卷积层，并且具有在[0，1]之间的piX el值的输出图像向量被得到了该模型使用二进制交叉熵损失作为性能矩阵（支持信息S2（图S2）），因为很容易将预测的piX el值与二进制图像的实际piX el值进行该模型使用“adadelta”优化器进行优化为模型定义了三种不同的回调方法，即 The ‘EarlyStopping如果性能矩阵在一定数量的epoch内没有显示出改善，则Early Stopping可以停止训练模型。TimeHistory回调记录历史对象并确定每个epoch的时间该模型拟合的验证分裂为0.05，50图二. （a）对于0.025 M电解质浓度的生长电沉积物的实时图像（b）在Chan-Vese分割之后获得的二值图像。R. Kumar等人能源与人工智能10（2022）1002035ij-IJ图三. 使用实验获得的图像数据集准备的基于卷积LSTM的模型训练的流程图，并用于预测沉积物生长。bridges 2 GPU分区上的epoch。为了更好地理解，图5中给出了整个算法的示意图3. 结果和讨论如等式（1）中所呈现的像素强度值的差。(1)其中，A ij和B ij表示A和B的比较图像中坐标i，j处的PIXEL值。黑色piX el值和白色piX el值具有灰度值0和 255.一旦模型准备好，它就在电沉积物上训练。0.025 M和0.1 M电解质溶液%MSE（100）65025（第一章P×Q（∑i=P∑j=QA2i=0时j=0B2）（1）浓度的研究了不同条件下的电沉积生长规律观察到定心范围具有不同的模式。预计该模型能够以合理的准确度预测不同浓度范围的生长模式。0.025 M和0.1 M电解质浓度下的实时动态电沉积生长比较见支持信息（支持视频S3、S4）。图6中呈现了所选择的捕获图像和模型预测图像的序列。在训练深度学习模型并预测输入结果后，使用适当的比较指标验证模型预测非常重要。比较矩阵可以是用户定义的或系统定义的函数，其可以捕获模型预测的所有复杂性。在目前的研究中，几个指标，如百分均方误差，绝对百分误差，图案密度，界面长度和分形维数被用来建立模型的准确性和可靠性3.1. 百分比均方误差均方误差（MSE）是计算机视觉领域中广泛接受的图像补偿度量之一[56，57]。对于尺寸为P×Q的图像，均方误差定义为均方在此使用的图像的白色像素和黑色像素之间的平方差是65025。当执行完全黑白图像的MSE时，piX el差的平方和以及所有piX el值的平均值的总和被转换为65025。使用skimage库中的mse函数确定所有实验图像和预测图像之间的均方误差。Skimage是一个流行的图像处理和计算机视觉库[58]。mse函数计算每个piX el值的平方和，并执行平均值。MSE百分比使用公式Eq. (1). MSE提供两个图像之间的piX el级别比较。图7（a）和7（b）表示百分比均方差0.025 M和0.1 M电解质浓度。对于整个图像范围，百分比MSE低于2.5%，这表明实验图像和预测图像之间具有相当的相似性。在0.1 M电解质浓度的情况下，对于大多数比较的图像，发现MSE低于1%。0.025M和0.1 M电解质浓度的百分比均方误差的平均值分别为2%和0.2%。均匀生长（参见支持视频S4）可能是0.1 M电解质浓度下MSE较低的可能原因，与其他实验相比，=××R. Kumar等人能源与人工智能10（2022）1002036=100 ×100（2）见图4。卷积LSTM的模型架构（a），具有跨模型（b）的不同层的相应输入-输出向量大小，其中层包括滤波器数量，内核大小，填充和激活函数细节。0.025 M电解质浓度。3.2. 绝对百分比误差在比较实验图像和预测图像之间的像素水平相关性之后，计算实验图像区域和预测图像区域中的百分比差异。任何图像的面积都是通过计算图像的黑像素来确定的。绝对百分比误差度量表示预测图像和实验图像的区域之间的差异百分比。在数学上，绝对百分比误差表示在等式中。(2)因为，绝对百分比误差实验峰面积-预测峰面积面积实验图8表示不同电解质浓度的绝对误差（%）随时间的变化。在实验开始时，当枝晶面积由于有限的沉积而较小时，对于两种电解质浓度都观察到相对较高的绝对误差百分比。随着枝晶面积的增加，绝对误差百分比下降。这表明，随着实验的进行，模型预测变得非常精确。在实验的早期阶段，相对较不准确的预测可能归因于较小的电沉积面积和较高的生长速率。总体而言，可以观察到初始阶段的生长速率较高[44]，并且金属沉积物的动态演变非常不规则。中孔生长的电沉积物的比率[59]，其可以是电沉积物的其它物理性质之一，在本文中不考虑。这背后的原因基本上是从实验中捕获的实时2D图像。在实验获得的2D实时图像中，在不断生长的沉积物的复杂紧凑结构内捕获的孔隙（被黑色像素包围的白色像素由于图像是2D的，并且恰好在另一个树枝状单元后面上升的生长单元将阻挡前面结构的孔的可见性。为了表征这种极其随机的结构进展，遵循Saab和Sultan[60]提供的定义来确定另一个参数，下文称为图案密度。3.3. 图案密度图案密度定义为电沉积物覆盖的面积百分比（黑色像素的数量占相关图像像素总数的百分比）。因此，斑图密度（%）的瞬态变化描述了生长锋的动力学演化。一旦模型被训练好，它就被用来预测从所有实验图像的输入序列中得到的输出序列。预测图像可以与下一序列的实验图像进行比较，以获得模型的准确性。预测整个序列有助于可视化电沉积生长区域随时间的变化。PIXEL区域基于聚合值测量两个图像之间的相似性。图案的详细计算R. Kumar等人能源与人工智能10（2022）1002037图五. 从实验图像到预测图像的过程的示意图，用于使用卷积LSTM模型预测不久的将来的电沉积生长。见图6。电沉积的图像序列（a）来自0.025 M电解质浓度的实验;（b）模型预测的0.025 M电解质浓度随时间的图像序列。密度见支持信息S5。图9（a）和9（b）表示不同浓度的实验和预测的电沉积生长的百分比。 最初，电沉积生长显示出快速增加，并且随着时间的推移观察到逐渐降低的趋势。随着电解质浓度的增加，沉积物的晶粒尺寸增大，并且观察到从分形晶体到块状晶体的过渡[21]。由于在0.1M电解质浓度下的大晶体尺寸，与在0.1M电解质浓度下的发生相比，生长看起来是均匀的并且逐渐变化。0.025 M电解质浓度。均方根误差（RMSE）发现0.025 M和0.1 M电解质浓度的实验图像和预测图像的图案密度之间的差异小于1，如支持信息S6（图S3）所示。0.025 M和0.025 M的模式密度百分比预测的平均误差0.1 M电解质浓度分别为2.3%和1.3%。两种浓度的预测图像和实验图像的图案密度显示出相似的趋势，并且几乎无法区分。这表明该模型能够完美地学习树突的时间生长与浓度作为参数的潜在递归关系。模式密度显示出与由R. Kumar等人能源与人工智能10（2022）1002038见图7。通过比较从实验获得的图像与模型预测的图像的均方误差百分比，对于（a）0.025 M和（b）0.1 M电解质浓度。见图8。通过比较从实验获得的图像获得的计算面积与模型预测的面积（a）0.025 M电解质浓度;（b）0.1 M电解质浓度的绝对误差百分比。（BP：黑色像素数，WP：白色像素数图9.第九条。 对于（a）0.025 M和（b）0.1 M的电解质浓度，通过比较黑色像素百分比获得的图案密度百分比。R. Kumar等人能源与人工智能10（2022）1002039ε-D =（4）使用分子模拟计算树枝状峰高度[61]。这里必须说明的是，尽管图案密度成功地确定了特定帧的2D沉积区域，但在实验时间跨度内（图2，从平坦界面到极不规则拓扑结构）的表面起伏的表征尚未得到解决。因此，为了探索它，计算生长界面的长度的瞬态变化，并在下文中索引为界面长度。3.4. 界面尺子电沉积导致在随机方向上的不均匀生长。界面长度可定义为电沉积生长界面周围外壳的总长度（详见支持信息S7（图S4））。为了计算界面长度，使用OpenCV（cv2）使用阈值127对从实验获得的图像进行二进制分割。在本文中，考虑了尺寸以进一步理解电沉积物的波动。分形维数是表示扭曲表面的常用方法[64]。3.5. 分形维数分形维数是基于这样的想法，即当测量尺度改变时，图案的细节会发生变化。分形维数可以理解为任何图案的空间填充能力。因此，了解电沉积生长是很重要的[65]。在几何学上，分形是不规则的复杂结构，可能具有重复的子结构。分形维数（D）用于表征分形的复杂性，其中复杂性取决于表面细节和测量尺度。在具有N个自相似形状和缩放因子ε的分形中，分形维数D被定义并在等式中表示。(3)因为，阈值函数这导致灰度图像转换图像中的所有轮廓层次都是使用findContour函数找到的，其中使用chain approX作为参数[62]。logN= -D=logNlogεFindContours函数检测图像颜色的变化并将该点标记为轮廓点。链式近似是一种存储所有在一条直线上的轮廓点之间的端点坐标的方法。使用OpenCV中的arcLength[63]函数找到轮廓的周长。arcLength函数获取由findContour函数给出的点，并计算连续轮廓点之间的距离作为点坐标的平方和。电沉积物的界面长度随时间的变化如图10所示。对于0.1 M电解质浓度（图10（b）），界面长度连续增加，并随时间达到最大值。观察到，对于0.025 M电解质浓度（图10（a）），界面长度随时间增加，然后达到 峰值在5.5s附近。该峰代表最大随机电沉积生长。从图10中的图可以清楚地看出，沉积导致树状结构，这是高界面长度的原因。随着时间的推移，树状结构合并，导致界面长度减小，如从插图中的实验和预测图像中可以观察到的。在0.025 M和0.1 M电解质浓度下，实验图像和预测图像之间的平均RMSE分别为44.4和30.3。RMSE的更详细动态分析见支持信息S7（图S5）。在0.025M和0.1M电解质浓度下，界面长度的预测平均误差分别为10.7%和9.2%。虽然界面长度能很好地描述界面涨落，但另一个参数即分形各种方法，如Richardson方法[66]和boX计数方法[67]，用于计算分形维数。本文采用的是计算复杂形状分形维数的BOX在BOX计数方法中，使用2个不同尺度的网格，并对包含图像的网格BOX的数量进行计数[68]。对于使用2个尺度εa和εb的网格计数方法，分形维数在等式中表示（4）并定义为[68]logNa-logNblogεa- logεb其中，Na和Nb是包含图像的框X的编号。 图11（a）描绘了在0.025M电解质浓度下获得的电沉积生长的实验和预测图像的分形维数。从图像计算的分形维数增加，并在开始下降之前达到最大值，这表明电沉积在电化学反应期间上升并具有高度不规则的结构。分形维数在10 s后呈现出不规则的趋势，这可能是由于电沉积生长的不一致性造成的。图11（b）显示了在0.1M电解质浓度下电沉积生长的分形维数。最初，它显示出总体上升的趋势，然后随着实验的进行发生微小的变化。这表明，与0.025 M浓度相比，0.1 M浓度下的电极位置生长更一致。该模型预测的分形维数与实验结果的平均偏差分别为2.9%和4.3见图10。通过计算（a）0.025 M电解质浓度和（b）0.1 M电解质浓度下的沉积物（三R. Kumar等人能源与人工智能10（2022）10020310见图11。对于（a）0.025 M和（b）0.1 M的电解质浓度，从实验和模型预测的图像序列获得的分形维数的相对比较。分形维数分别为0.025 M和0.1 M电解质浓度。必须进一步注意的是，通过仅考虑两种不同的电解质浓度（0.025 M和0.1 M）来研究与电沉积相关的多个参数。电沉积物生长的主要原因[69]是由于反应物离子的电迁移和扩散的综合作用（在没有对流的情况下）。离子向电极表面的传输是-当离子（C-Cu2+，表面.）由于反应的高速率，电极表面上的电荷下降到零。在这种情况下，电迁移和离子扩散的相对效应决定了生长单元的形态。如果电迁移在扩散上占主导地位，由卷积长短期记忆组成的体系结构被探索，其能够预测树突的时空变化。该模型在具有不同浓度的两个不同数据集上进行训练。各种指标，如百分比MSE，图案密度，界面长度和绝对百分比误差被确定。在测试过程中，发现所有模型预测结果的均方误差和绝对误差百分比均低于3%。一个快速增长的分支电解沉积生长模式观察到0.025 M的电解质浓度相比，更均匀和缓慢的增长，在0.1 M的电解质浓度系统。该模型在预测电沉积生长方面具有较高的准确性。任何选定的参数的平均误差被发现是小于约11%，无论电解质浓度。因此有更长的形成枝晶，而不是均匀沉积，显然，后分析多矩阵X参数，的在这一点上的磁场强度。在较高浓度的电解质溶液下，已经确定由于增强的扩散通量和离子间相互作用而获得相对较低的生长速度[44]，如前所述因此，上述两种浓度（0.025 M和0.1 M）之间的形态差异是相当合理的。然而，本发明的目的具体涉及通过分析实时捕获的图像来进行电沉积预测。枝晶形成的详细机制并不需要预见生长。还观察到，该模型在实验的后期阶段更准确地预测电沉积生长由于电沉积的快速生长速率和复杂性质，该模型无法在实验的早期阶段预测准确的结果这个缺点可以通过在初始生长阶段捕获更多的数据点来克服高速图像捕获能力的限制对来自实验的捕获图像的帧速率设置了限制然而，随着时间的推移，电沉积生长的速率降低，并且由于相同间隔的足够数据点的可用性，预测变得显著准确。为了进一步推广模型，可以通过改变实验条件（如电压和电极间间隙）来进行更多的实验，并且可以训练一组新的图像。这将导致一个更强大的模型。为现有的模型是数据驱动的，并且具有预测准确的未来电沉积生长的能力，但是类似的概念也可以用于需要预测未来实验结果的其它实验。然而，模型必须进行相应的训练才能获得准确的结果。4. 结论提出了一种基于深度学习的图像处理方法来确定可充电电池中的枝晶生长。一个基于ConvLSTM的深度学习模型能够以合理的精度预测电沉积生长。所有结果表明，深度学习方法可以作为一个显着的工具，并将在不久的将来肯定是有用的电沉积研究。作者贡献R.K.和T. D。致力于数据管理和数据验证。R.K.有助于数据可视化和进一步调查。H.H.负责概念化、方法开发和项目和M.C.之间。模型开发和形式化分析由H. H.和R.K.项目监督、资金和资源获取由M.C.管理。所有作者都为撰写初稿、编辑和审查手稿做出了贡献。竞争利益作者声明，他们没有已知的可能影响本文所报告工作数据可用性所有相关信息都已随手稿上传确认作者感谢印度Kharagpur技术研究所使用的高功率计算设备作者之一，M.C.博士，感谢SRIC通过ISIRD提供的财政支持（第R. Kumar等人能源与人工智能10（2022）10020311IIT/SRIC/2019-20/10）方案，其中一部分用于开发本工作中使用的其他计算设施补充材料与本文有关的补充材料可在在线版本中找到，网址：doi：j.egyai.2022.100203。引用[1] 张良春，陈丽玲，王磊.钛及钛合金表面改性：技术、发展及未来趋势。Adv EngMater 2020;22（5）：1-37. https://doi.org/10.1002/adem.201901258。[2] Kalinina E，Pikalova E.固体氧化物燃料电池电沉积薄膜功能层技术的机遇、挑战与展望。材料（巴塞尔）2021;14（19）。https://doi.org/10.3390/ma14195584网站。[3] 徐军，冯伟，山宏，姜玲，唐玲。电沉积法在提高砂浆耐久性中的应用。JAdvConcrTechnol2015;13（7）：367-72.网址：//doi.org/10.3151/jact.13.367。[4] 巴德AJ，福克纳LR。电化学方法-基础和应用。月2 New York：WILEY;2001.[5] Mladenov i'cIO，LamadencJS，Radov i'cDGV，Vasil i'cR，Radojev i'cVJ，Nikoli'cND。M.研究了Si（111）表面脉冲电流（PC）电沉积铜镀层的形貌、结构和力学性能。Metals（Basel）2020;10（4）：1-21. https://doi.org/10.3390/met10040488网站。[6] 尼克尔是ND，泽尼夫科夫是PM，巴甫洛夫是MG，巴甫洛夫是Z。过电位控制电解产生的铜枝晶形式的形态 J Serbian Chem Soc2019;84（11）：1209-20。https://doi.org/10.2298/JSC190522066N网站。[7] [10]杨文辉，杨文辉.电解铜枝晶的生长。I：电流瞬变和光学观察。电子分析化学杂志2007;606（2）：75-84. https://doi.org/10.1016/J的网站。 JELECHEM.2007.03.028。[8] 徐伟，王军，丁芳，陈翔，Nasybulin E，张勇，等。锂离子电池负极材料。EnergyEnvironSci2014;7（2）：513-37.https://doi.org/10.1039/C3EE40795K。[9] [10]杨晓波，李晓波，李晓波. 锂离子电池：最新技术和未来展望。Renew SustainEnergyRev2018;89：292-308.网址：http：//doi.org/10.1016/J.RSER.2018.03.002[10] Shah R，Mittal V，Matsil E，Rosenkranz A.电动汽车用镁离子电池：当前趋势和未来展望。Advmech Eng 2021;13（3）：1-9.https://doi.org/10.1177/16878140211003398。[11] Li L，Li S，Lu Y.锂金属基电池中枝晶锂生长的抑制。Chem Commun 2018;54（50）：6648-61. https://doi.org/10.1039/C8CC02280A.[12] Li Y，Qi Y.在复杂的Li/SEI/电解质界面处的电荷转移反应的能量图。能源环境科学2019;12（4）：1286-95。https://doi.org/10.1039/c8ee03586e.[13] Tewari D，Rangarajan SP，Balbuena PB，Barsukov Y，Mukherjee PP.死锂形成的M.esoscale解剖。JPhys Chem C 2020;124（12）：6502-11。https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.9b11563。[14] Chen KH，Wood KN，Kazyak E，Lepage WS，Davis AL，Sanchez AJ.死锂：质量传递对锂金属阳极电压、容量和失效的影响。JMater Chem A 2017;5（23）：11671-81. https://doi.org/10.1039/C7TA00371D网站。[15] 徐克用于锂基可充电电池的非水液体电解质。Chem Rev 2004;104（10）：4303-417。https://doi.org/10.1021/cr030203g网站。[16] 王S，Rafiz K，刘J，Jin Y，Lin JYS.锂枝晶对LiFePO4电池热失控和析气的影响。Sustain Energy Fuels 2020;4（5）：2342-51.https://doi.org/10.1039/d0se00027b网站。[17] SchilardiP，M′endezS，SalvarezzaRC，Arvia AJ. 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