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···工程15(2022)13意见和评论通过大量减少氮氧化物朱必武a,b,c,丁燕b,d,高翔e,李俊华f,朱廷玉b,g,于云波a,b,c,何洪a,b,c中国科学院生态环境科学研究中心环境模拟与污染控制国家重点联合实验室,北京100085b中国科学院城市环境研究所区域大气环境示范中心,厦门361021c中国科学院大学,中国北京100049d中国环境科学研究院,北京100012浙江大学燃煤大气污染控制国家环境保护工程中心,浙江杭州310027f清华大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室,北京100084g中国科学院过程工程研究所湿法冶金清洁生产技术国家工程实验室,北京1001901. 介绍近年来,中国的空气质量有了明显改善。然而,在许多城市,细颗粒物(PM2.5 )的浓度仍然高于国家环境空气质量二级标准(NAAQS二级,35 lg m-3,GB 3095 - 2012[1]),远高于国家环境空气质量一此外,严重的雾霾污染仍然存在,特别是在冬季。我国许多地区臭氧(O3)浓度是的,O3已成为仅次于PM2.5的主要空气污染物,尤其是在夏季。因此,作为中华人民共和国经济和社会发展第十四个五年规划的一部分,PM2.5和O32. 大幅削减氮氧化物,实现PM2.5和O3的有效协同控制2.1. PM2.5与O3呈负相关高度复杂的相互作用发生在PM2.5和O3的浓度升高的情况下,这会影响辐射通量,淬灭自由基,并驱动氧化等。在我国大部分PM2.5高浓度地区,尤其是北方地区,PM2.5和O3(即,小时平均浓度)在冬季和夏季都呈负相关。近年来PM2.5和O3的年际变化也出现了同样的情况[2].这种关系只在中国南方的少数地区消失,如珠江三角洲,那里的PM2.5浓度接近NAAQS二级,这也是世卫组织第一阶段的中期目标。在中国的每一个城市,PM2.5和O3的变化方向相反,除非PM2.5的浓度降到某个阈值(例如,50 lg·m-3)[2],PM2.5与O3的相关系数见图1。1.一、因此,降低PM2.5的浓度到阈值,以打破负相关,lation是PM2.5和O3的协调控制的必要前提。图1.一、打破PM2.5与O3之间的负相关("跷跷板圆圈标出了中国个别城市的PM2. 5浓度以及PM2. 5与O3在图的右侧区域,PM2.5的浓度高(例如,> 50lg·m-3),PM2.5与O3的相关系数始终为负。相比之下,在图的左上区域,其中PM2.5的浓度低(例如,<50lg·m-3)时,PM2.5与O3之间的相关系数可以达到正相关,因此,在这些城市中,两种污染物的协调控制是可能的。有关用于计算相关系数的方法和数据来源的详细信息,请参见我们以前的研究[2]。经美国化学学会许可,转载自参考文献[2],©2020。https://doi.org/10.1016/j.eng.2021.09.0062095-8099/©2021 THE COMEORS.由爱思唯尔有限公司代表中国工程院和高等教育出版社有限公司出版。这是一篇基于CC BY-NC-ND许可证的开放获取文章(http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/)。可从ScienceDirect获取目录列表工程杂志首页:www.elsevier.com/locate/engB. Chu,Y.叮,X。 Gao等人工程15(2022)13142.2. 减少氮氧化物,有效控制PM2.5从 2013 年到 2019 年,中国 74 个重点城市的 PM2.5 和二氧化硫(SO2)浓度分别下降了47%和75%,而二氧化氮(NO2)浓度仅下降了23%[3]。因此,氮氧化物(NOx)排放仍然控制不力,这限制了PM2.5的进一步减少。NOx转化为硝酸盐,硝酸盐是许多城市PM2.5中最丰富的化学成分[4]。此外,高浓度的NOx导致非均相和水相反应的高大气氧化能力[5根据中国国家环境监测中心(CNEMC)的观测数据分析,PM 2.5对NO2的敏感性远高于其对SO2的敏感性(图1)。 2)的情况。例如,在中国,研究表明,减少1lg·m-3NO2将PM2.5的减少量远大于1lg·m- 3SO2的减少量[2]。在于二零二零年,NO2浓度在2019冠状病毒病(COVID-19)封锁期间显著下降[8]。虽然SO2和CO的浓度没有明显下降,但PM2.5的浓度明显下降,并与NO2的下降具有高度相似的时空分布特征[8]。这一发现表明在PM2.5控制中NOx减少的高效性2.3. O3协同控制大幅度降低NOx的可行性从 2013 年 到 2019 年 , 中 国 74 个 重 点 城 市 的 O3 浓 度 增 加 了29%[3]。大气中的O3主要是通过NOx和挥发性有机化合物(VOCs)之间的光化学反应产生的,并且主要是夏季条件下的一个问题因此,控制O3需要控制这两个主要前体。O3与NOx和VOCs排放量之间存在显著的非线性关系[3,9]。虽然在区域尺度上O3的形成通常受NOx浓度的控制,但在我国大部分城市地区,O3的形成对VOCs非常敏感然而,要在短时间内大幅减少VOCs的排放量通常是非常困难的。生物源排放的VOC是自然过程,难以监管。此外,VOCs的人为排放是高度复杂和分散的,因此其有效控制仍然是一个巨大的挑战。在VOC控制的O3形成机制中,NOx排放的轻微减少可能导致O3的增加,而NOx的显著减少将使VOC控制的机制变为NOx控制的机制,从而有效地减少O3。在美国,O3的历史控制力支持减持NOx排放的影响:早期,加州政府试图控制VOCs,但对O3的影响有限,但在加大NOx排放控制力度后,O3污染逐渐减少[10],表明减少NOx在O3污染控制中的关键作用[9]。中国于二零二零年初COVID-19封城期间的空气质量变化亦提供了确凿证据。在封城初期,NO2和PM2.5浓度的小幅下降导致O3浓度的明显上升。但在最严格的封锁条件下,NO2浓度下降了约70%在中国的一些地区,这导致了PM2.5的显着减少和O3的停止增加[8]。结果表明,加强NOx减排是我国PM2.5和O3这一结论也得到了建模研究的支持。例如,在北京-天津-河北(BTH)地区的案例研究中最近,世卫组织更新了全球空气质量指南。新的指南建议低得多的水平(10lg·m-3),NO2浓度高于2005年标准值(40lg·m-3)。更新表明国际社会已就大幅度减少NOx以进一步改善空气质量和保护人类健康达成共识3. 氮氧化物:具有高还原潜力的主要污染前体NOx是PM2.5和O3污染的重要前体物,在我国具有很高的减排潜力.它们主要由固定燃烧装置和运输车辆的内燃机排放。因此,减少NOx排放也与当前碳达峰图二、中国及京津冀地区的排放控制策略(1)PM2.5与NO2和SO2的相关性;(2)PM2.5对NO2和SO2的敏感性。PM2.5对NO2和SO2的敏感性分别为NO2和SO2浓度变化1lg·m-3时PM2.5(lg·m-3)的增加或减少B. Chu,Y.叮,X。 Gao等人工程15(2022)1315以及碳中和政策。目前,氨选择性催化还原(SCR)技术在燃煤电厂中得到广泛应用,可满足超低NOx排放限值[12]。然而,对于诸如钢铁、有色金属、水泥、玻璃和陶瓷工业的非电力工业中的NOx还原,NH3-SCR技术需要改进,诸如低温活性和对硫的耐受性。因此,需要开发不同的脱氮技术。与此同时,汽车尾气中NOx的减排也取得了显著进展[13]。例如,使用三元催化技术,NOx、烃和CO可以有效地从汽油车辆废气中去除。通过尿素的NOx的SCR(urea-SCR)也已成功地开发用于柴油车NOx排放控制[14]。然而,在实际行驶条件下,装有尿素-SCR系统的柴油车NOx首先,车载诊断(OBD)系统关于NOx排放的信息可以被人为屏蔽。当然,这种违法情况正在通过在线监测的技术手段得到纠正。其次,某些柴油车辆(例如,公共汽车和垃圾车)经常以低速运行。在这种情况下,尿素-SCR系统不能有效地操作。目前正在开发宽温窗的尿素-SCR催化剂来解决这一技术难题。最后,如果在SCR系统中使用不合格的尿素溶液(通常称为AdBlue)以降低成本-例如,具有低浓度尿素和/或含有杂质的尿素溶液-则会导致NOx排放超过标准限值。此外,国内在发动机控制系统和高压共轨喷射系统方面的技术还相对落后,进一步阻碍了重型柴油车国六排放标准的实施和下一阶段排放标准的制定。因此,NOx减排技术的实际效果还很不理想,还有很大的改进空间。此外,中国的目标是2030年前实现二氧化碳排放峰值,2060年前实现碳中和。这些目标要求能源结构发生巨大变化,从根本上解决未来NOx例如,电动汽车的数量在中国迅速增加。随着电力由可持续能源产生,在NOx和挥发性有机化合物的排放量从车辆可以预期[9]。4. 大幅度减少NOx排放4.1. 加快各类工业炉高效NOx为实现火电厂以外行业的超低NOx排放,应大力开发低成本高效脱硝技术并推广规模化应用。这些技术包括具有高效率和稳定性的低/中温SCR技术[15]以及与SCR和氧化脱氮相结合的选择性非催化还原(SNCR)[16]。此外,为了实现有效的NOx减排和同时减少二氧化碳(CO2)排放,应开发适合炉内温度分布的嵌入式脱氮技术煤炭、天然气和电力)。此外,对于钢铁、有色金属等长流程、多流程行业,要同步降低NOx和CO2排放,要通过发展清洁、短流程冶炼,以及进行综合工艺优化,实现产业结构4.2. 制定超低排放限值,加强对重点行业的考核和监管针对建材、有色等非电行业的烟气特点,制定超低排放限值和NOx控制技术导则钢铁行业超低排放技术实施后的综合评价也需要加强,应重视对该类行业不同超低NOx排放技术的技术经济分析[17,18]。阐明这些技术的优势和不足,对提出和完善适合不同行业的超低NOx排放技术和方案最后,结合我国4.3. 推进柴油机排放控制关键技术研发,加强车用燃油首先,必须努力推进发动机控制系统、高压共轨喷射系统、涡轮增压器系统和后处理催化剂,建立自主可控的柴油机排放控制技术链[19]。其次,应尽快制定下一阶段柴油重型车、非道路柴油机、船舶的国家排放标准。这些标准的实施应鼓励采用新技术,以进一步减少柴油发动机的废气排放。此外,还应制定和实施更严格的柴油、添加剂、AdBlue和润滑油标准第三,应促进远程在线诊断系统、遥感和便携式排放测量技术的研究和开发。将这些先进技术结合起来,可以开发出一套智能化的数字化在用车排放控制监督管理系统该系统可实现车辆排放远程实时监测、检测和维护的闭环控制致谢本工作得到了国家重点研发计划(2017 YFC 0211100)、中国工程院咨询研究项目(2020-XY-22)和中国科学院战略重点研究计划培育项目(XDPB 1901和RCEES-CYZX-2020)的资助。引用[1] 中华人民共和国环境保护部GB 3095中国标准。北京:中国环境科学出版社; 2012.[2] 朱波,马强,刘军,马军,张平,陈涛,等。中国大气污染物相关性:二次污染物对NOx和SO2控制的响应。环境科学技术快报2020;7(10):695-700。[3] 中国环境科 学学会臭氧污染控制专 业委员会。[Blue 《中 国臭氧污染控制》(2020)。南京:中国环境科学学会臭氧污染控制专业委员会; 2020。中文.B. Chu,Y.叮,X。 Gao等人工程15(2022)1316[4] 李红,程杰,张勤,郑波,张毅,郑刚,等.北京市2014 - 2017年冬季气溶胶组成的快速变化:对清洁空气行动的响应.北京:北京市2014 - 2017年冬季气溶胶组成的快速变化Atmos Chem Phys2019;19(17):11485-99。[5] 刘春,马强,刘毅,马军,何华. SO 2和NO 2在矿物氧化物上的协同反应:硫酸盐气溶胶的一种潜在形成途径。Phys ChemChem Phys 2012;14(5):1668-76.[6] HeH,Wang Y,Ma Q,Ma J,Chu B,Ji D,et al. 在重污染日,矿物粉尘和NOx促进SO2向硫酸盐的转化. Sci Rep2014;4(1):4172.[7] 程勇,郑刚,魏春,穆强,郑斌,王正,等。中国灰霾过程中大气气溶胶中的活性氮化学。Sci Adv 2016;2(12):1601530。[8] ChuB,Zhang S,Liu J,Ma Q,He H. 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NH3选择性催化还原NOx:铜基小孔沸石的机遇与挑战。Natl Sci Rev 2021;8:nwa010.
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