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能源与人工智能8(2022)100135纳米孪晶导致低温热电低磷化硼(B12P2)晶格热导率的学习潜能模拟黄晓娜a,沈一迪b,齐安b,*a武汉大学动力与机械工程学院,湖北武汉430072b美国内华达大学里诺分校化学与材料工程系,H I G H L I G H T S G R A P H I C A L公司简介• 提出了一种B12P2晶体的深度学习方法• 声子输运是非常超级的-在B12P2晶体中,孪晶界对晶体的挤压作用。• 的 弹性 模量 aren’t在引入双边界后发生了变化。A R T I C L EI N FO保留字:纳米孪晶B12P2晶格热导率高温热电材料深度学习潜力A B标准次磷化硼(B12P2)具有良好的热稳定性和化学惰性,是一种很有前途的高温热电材料。然而,B12P2的热性质至今还没有得到很好的揭示.在这里,我们首先基于量子力学计算为B12P2开发深度学习潜力。则由B12P2晶体的各向同性晶格热导率(LTC)预测为39.70± 4.38W/m·K利用这种深度学习潜力进行分子动力学模拟。在300 ~ 1500 K温度范围内,LTC呈κL~1/T关系。更重要的是,提出了一种双边界策略来降低B12P2的LTC.在纳米孪晶B12P2中,声子在各个方向的输运都被孪晶显著抑制边界(TB),各向同性LTC为15.85± 2.70 W/m K,特别是在垂直于TB的方向飞机声子散射导致的振动态密度和声子参与比的降低此外,B12P2晶体的弹性模量(B和G)总的来说,这项工作丰富了我们对B12 P2热性质的理解,并提供了一种有前途的方法,即,引入TB,设计高性能热电材料。* 通讯作者。电子邮件地址:qia@unr.edu(问:An)。https://doi.org/10.1016/j.egyai.2022.100135接收日期:2021年10月28日;接收日期:2021年12月1日;接受日期:2022年1月4日2022年1月10日在线提供2666-5468/© 2022作者。由爱思唯尔有限公司出版。这是一篇开放获取的文章,获得了CC BY-NC-ND许可证(http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/)。可从ScienceDirect获取目录列表能源与AI期刊主页:www.sciencedirect.com/journal/energy-and-aiX. Huang等人能源与人工智能8(2022)1001352=(+)1. 介绍随着经济的发展,能源消耗问题日益突出,能源危机和环境污染也随之而来。热电(TE)材料由于能有效地将废热转化为可用能量而备受关注[1]。TE材料的效率是通过品质因数(ZT):ZTS2σT/k E其中S、σ、T、kE和kL为Seebeck系数、电导率、温度、电子热导率和晶格热导率(LTC)分别[1,2]。由于S、σ和kE具有很强的相关性,降低LTC是提高TE材料性能的有效途径。在TE材料中引入缺陷和微结构以增加声子散射是降低LTC和提高ZT值的最有前途的设计策略之一。点缺陷[3]、位错[4]、晶界[5]是有效的声子散射源,导致声子弛豫时间短,LTC低。最近的研究表明,孪晶界(TB)是另一种声子散射源,已在各种材料中得到验证,例如InSb[6],Bi2 Te3纳米线[7]和PbTe[8]。硼和富含硼的化合物,例如次磷化硼(B12P2),也称为二十面体磷化硼,有希望用于潜在的TE应用[9]。B12P2晶体由12个硼原子原子二十面体和两个磷链原子。原始晶胞,晶格参数为a=b=c= 5。248Ω,α=β=γ= 69。含B12二十面体和磷-磷链在[111]菱面体方向。具有六方晶胞的晶体B12P2如图所示. 1(a). 其维氏硬度为约35 GPa[10],熔化温度约2393 K[11],带隙约3.35 eV[11]。此外,它可以承受高能粒子的强烈轰击,并显示出“自我修复”的高硬度、良好的热稳定性、化学惰性和抗辐射损伤[14]的特性使其在高辐射环境中的辐射探测、β伏打电池和电子器件中非常有吸引力[15,16]。由于二十面体富硼晶体的优良性能,α-B12、碳化硼、B12As2、B12O2等晶体近年来受到广泛关注。根据第一性原理,B13C2和α-B12的LTC在350 K时报告为~28和~5 W/m·K,B13C2在高温时的塞贝克系数为~200μV/K[17]。从Morelli和Slack提出的简单模型和实验中获得的室温下B12As2的LTC分别为110和120 W/m·K [18,19]。此外,用3ω技术测得的B12As2的LTC从27.0下降到15.3当生长温度从1450降低到1275时,◦ 两种不同样品的塞贝克系数分别为107和136μ V/K[20]。 B13C2和B12As2都有很好的应用材料在高温下。B12O2的LTC计算为通过第一原理计算[21],207.1 W/m Ω K,高于Morelli和Slack[18]的计算结果147 W/m Ω K。因此,Morelli和Slack模型、实验和第一性原理计算的LTC值存在差异。对于B12P2晶体,与B13C2和B12As2类似,高熔点使其成为很有前途的高温TE材料。B12 P2晶片的电子衍射结果表明,在400-800 K时TE功率为800然而,与其他二十面体富硼晶体相比,B12P2的研究仍然很少,特别是它的热学性质。根据Morelli和Slack的模型,B12P2的LTC为138 W/m·K,根据室温下的实验,其LTC为38 W/m·K [18,19],其中存在差异。因此,研究B12P2的基本性质,特别是热学性质,对于更好地在TE器件中使用B12P2是十分必要的。第一性原理计算是估算大块和低维晶体LTC的有力工具[21,23],但由于计算费用高,将第一性原理计算应用于复杂晶体仍然具有挑战性[24]。此外,由于第一性原理计算的代价很高,在求解玻尔兹曼输运方程时只考虑了三声子散射过程. 然而,准粒子的最近,实验证实在BAs晶体中四声子过程对LTC的影响不可忽略[27这些问题可以使用分子动力学(MD)模拟来克服,分子动力学(MD)模拟固有地捕获完整的非谐性,并且适用于甚至包含数百万个原子的大型系统。在分子动力学估计中,为了精确描述能量和力,需要精确的原子间相互作用势。 然而,由于B12P2的成键复杂,目前还没有合适的势能函数来描述B12P2.机器学习技术的最新进展为开发高精度潜力提供了新的机会。机器学习潜力已被成功开发并用于表示块状晶体[30],低维材料[31],熔盐[32]和非晶材料[26,33]的势能面。机器学习技术的力量使其可以预测B12P2在不同结构和不同温度下的LTC温度在这项工作中,我们基于B12P2的从头算数据开发了一种深度学习潜力。采用平衡态分子动力学(EMD)方法对B12P2的热性质结果表明,随着温度的升高,B12P2晶体的相变温度降低,这是由于声子-声子散射增强和力学性能变软的缘故。此外,我们还计算了纳米孪晶B12P2的LTC,发现由于Tb引入的声子散射,我们的研究为热力学铺平了道路Fig. 1. (a)具有六方晶胞的晶体B12P2,(b)具有正交晶胞的晶体B12P2,和(c)在TB之间具有两个晶体层的纳米孪晶B12P2的B和P原子分别用绿色和紫色球表示X. Huang等人能源与人工智能8(2022)1001353×[][]× ×=-±× ×VB12P2的应用。2. 方法2.1. 量子力学分子动力学为了开发B12P2的深度学习潜力,执行量子力学MD模拟(QM-MD)以生成训练集。所有QM-MD计算均使用VASP软件包进行用面向X的 121,Y方向 [111]第111话,你是谁?(表示为正交小区),如图1(b)所示。将正交单元按2× 4× 2的比例复制,得到用于弹性常数计算的超单元,其尺寸为20.75×23.9623.70,包含1344个原子。弹性常数Cij是通过沿可能的方向弹性变形模拟盒X从弹性应力-应变关系获得的然后各向同性多晶弹性模量使用Voigt-Reuss-Hill(VRH)近似[42,43]计算,[34,第三十五章】与广义梯度评价(GGA)的Cij,即, Voigt和Reuss模量的算术平均值。的Perdew-Burke-Ernzerhof(PBE)功能[36,37]。 截止能量Voigt的体积和剪切模量(BV和GV)表示为在平面波基组中,自洽场的终止判据为10- 4 eV。布里渊区积分是BV=(C11+C22+C33+2C12+ 2C13+ 2C23)/ 9(1)使用仅Γ点方法执行。为了解释电子的部分占据,采用高斯拖尾方法,并且拖尾的宽度为0.05eV。在QM-MD模拟中,等压等温(NPT)系综 用于调节外部压力,同时允许电池参数放松。Langevin恒温器[38]和Parrinello-Rahman恒压器[39]分别用于控制温度和压力。此外,固定体积模拟使用正则(NVT)系综与朗之万恒温器。在所有QM-MD模拟中,将1.0 fs的时间步长应用于积分运动方程。2.2. 深度学习潜力从QM-MD模拟生成训练集,以开发B12P2的准确深度学习潜力。通过对菱面体单胞进行2 2 2的复制,得到了112个原子的B12P2这些QM-MD数据包括:(1)晶相在20 ps内从300 ~ 4000 K加热到液相B12P2的过程,(2)液相在20 ps内从4000 ~ 300 K淬灭并形成非晶相的过程,(3)300 K时晶相和非晶相的状态方程,(4)300 K时非晶相的状态方程,(5)300 K时非晶相的状态方程,(6)300 K时非晶相的状态方程。特别地,平衡结构的晶格被压缩到原始晶格的0.98、0.96、0.94和0.92,或者增加到原始晶格的1.02和1.05;(4)用NVT系综测量了10 K下沿(001)[100]和(001)[110]的剪切形变组态。DeePMD套件[40]用于开发深度学习基于QM计算的B12P2的可能性在深度学习潜能训练过程中,设置了5μ m的截止半径进行邻域搜索,平滑从4.8 μ m开始。在拟合过程中,神经网络的三个隐藏层的大小为150。在训练过程中应用了双曲正切激活函数。损失函数是预测的不同均方误差之和,能量力和维里[40]其中,力和维里张量GV=(C11+C22+C33-C12-C13-C23+3C44+ 3C55+ 3C66)/ 15(2)Reuss的体积模量和剪切模量(BR和GR)被写为:BR=1/(S11+S22+S33+ 2S12+ 2S13+ 2S23)(3)GR=15/( 4S11+ 4S22+ 4S33- 4S12- 4S13- 4S23+ 3S44+ 3S55+ 3S66)(4)其中Sij是弹性张量的倒数。如表S1所示,我们在300 K下的B199.9 GPa和G189.9 GPa的结果与之前的实验[14,44]和DFT计算结果[45]结果。此外,我们的深度学习势的晶体B12P2的声子色散与DFT结果吻合得很好,这将在后面讨论。因此,我们的深度学习潜力很好地描述了B12P22.4. 通过平衡MD方法基于Green-Kubo公式的EMD方法在LTC计算中使用深度学习潜力[46,47]。模拟单元由2 4 2正交单元组成。该系统在NPT系综下在目标温度和0巴下依次弛豫100 ps,然后在NVT系综下弛豫50 ps。然后在微正则系综(NVE)下进行1.5ns的MD模拟计算LTC,在此期间每隔10fs记录一次热流数据估算了B12P2在四种不同温度(300、700、1100和1500K)下的低温转变温度重要的是,B12P2的熔化温度在接近环境压力下被评估为2393 30K.[11]用于训练深度学习潜力的QM-MD数据包括高达4000 K的数据因此,我们的势函数适用于300-1500 K的温度范围在每个温度下,10个独立的运行进行不同的初始原子速度分布,然后LTC的平均值,以减少不确定性。LTC可以从热流自相关函数的积分计算。例如,沿着X方向,LTC被写为来正则化神经网络以避免过拟合,κV 阿勒特J 0J t dt(5)提高培训效率。[41]学习率从0.001到3.51× 10- 8,在总数为100万的情况下呈指数衰减x=kB T20x()x()训练步骤。在训练过程中计算训练和验证数据库中的损失、能量、力和维里应力的均方根误差(RMSE),如支持信息(SI)的图S1所示。训练数据库和验证数据库的RMSE接近,并随着训练的进行而减小,直到稳定。能量、力和维里应力的均方根误差在适当的温度下是稳定的011 eV、0.215 eV/cm 2和0.027 bar,表明训练的深度学习潜力的准确性。2.3. 弹性性能计算我们计算了B12P2晶体的各向同性体模量和剪切模量(B和G)含有84个原子的B12P2的正交结构是其中V、kB、T和Jx分别是模拟单元的体积、玻尔兹曼常数、系统的绝对温度和X方向上的热流。热流定义为J=1Σ(eivi-Sivi)( 6)其中ei,vi和Si是原子i的能量,速度和维里应力。2.5. 振动态密度与声子参与比振动态密度(VDOS)表征声子活性,并且可以从目标原子的速度自相关函数(VACF)的快速傅立叶变换[48]X. Huang等人能源与人工智能8(2022)1001354∑4± ± ±±∼1∫τIWT此外,B12P2晶体在300VDOS(w)=10000000 edt(7)为了比较,还使用非平衡MD(NEMD)方法计算了K。该方法的细节可以在SI中找到。所计算其中w,v和t是声子频率,原子的速度,VACF的相关时间。系综平均值是从15 ps的轨迹数据计算的,速度每5 fs采样一次。[49个]然后计算了声子参与比(PPR)来研究声子局域化效应.从MD模拟计算的PPR涉及所有阶非谐散射。[50,51]1 .一、ΣiVDOSi(w)2)2对于17.76 nm的长度,LTCs为13.04、15.21和21.51 W/m Ω·K在X轴方向上,分别为28.14 nm和38.52 nm。最后,根据Schelling等人[53]提出的经验表达式,沿X方向的无限LTC外推为37.23 W/m K(见图S2),这与EMD模拟结果非常吻合用EMD方法计算了B12P2晶体在700K、1100K和1500K的低温相变,最大相关时间分别为30、50和50ps,如图12和13所示S3-S4和Fig. 3.第三章。的从最大相关性的最后十分之一取平均值的LTC值PPR(w)=N(八)VDOS(w)在不同温度下的时间如图4和表S2所示。的我我德拜温度(Θe)可以从声子速度其中N是原子数; VDOSi(w)是原子i的VDOS。1-1页执行具有深度学习潜力的所有MD模拟使用大规模原子/分子大规模并行模拟器(LAMMPS)软件[52]和LAMMPS的USER-DEEPMD包[40]。速度-Verlet积分方案用于以1.0 fs的时间步长积分为了避免合理的表面效应,除非另有说明,否则周期性边界条件与所有三个方向一起使用在NPT系综下,温度和压力分别使用阻尼参数为0.1 ps和1.0 ps的Nose-Hoover恒温器和恒压器控制只有温度控制使用NVT合奏的鼻子胡佛恒温器。3. 结果和讨论3.1. 晶体B12P2的LTC用经验模态分解(EMD)方法计算了B12P2晶体图2显示了10次独立计算的LTC结果。LTC在20 ps的最大相关时间内收敛在最大相关时间的最后十分之一内,通过对收敛的LTC值进行平均,计算了晶体B12P2在300 K下的LTC,得到38.50 ± 8.23、43.75 ± 7.96、36.84 ± 9.62和39.70 ± 4.38 W/mK的平均值。X、Y、Z方向和各向同性LTC(见表S2)。晶体B12P2在X和Y方向的LTC分别比Z方向高4.5%和18.8%,表明晶体B12P2在三个方向上的LTC各向异性较小。图二. 根据EMD模拟,晶体B12P2在(a)X,(b)Y和(c)Z方向上的LTC和(d)在300 K下的灰色细线表示10次独立模拟的结果;蓝色粗线和阴影区域分别表示其平均值和标准差。[54],Θe=h/kB[3m/4π]3van3,其中va是平均声子速度。y;h是普朗克常数;kB是玻尔兹曼常数;m是单位体积的原子数;n是原始晶胞中的原子数。晶体B12 P2的Θe估计为508.64 K , 接 近 Morelli 和 Slack[18] 的 计 算 值 481 K 。因 此 , 在300~1500 K温度范围内,B12 P2晶体的相变温度与温度呈负相关关系,即:κL1/T关系[55]。沿所有三个方向的LTC均减小随着温度的升高,如图4所示。从300 K到1500 K,X、Y、Z方向的LTC和各向同性LTC分别降低了67.0%、73.4%、69.3%和70.0%。这种减少是由在较高温度下增强的声子-声子散射引起的。 沿X方向的LTC下降速率最慢,沿Y方向的LTC下降速率最快,导致1500 K时X方向的LTC高于Y方向,而300 K时两个方向的LTC顺序相反。在1500 K时,B12P2晶体在X和Y方向上的相变温度比Z方向分别增加了12.4%和2.9%,表现出与300 K时相似的各向异性LTC与弹性性能(体积模量B和剪切模量G)密切相关[54]。为了进一步阐明LTC随温度升高而降低的物理机制,我们用VRH理论计算了B12P2晶体在不同温度下的弹性性质。计算的体积模量B和剪切模量G示于表1中。B和G分别从300 K时的199.9 GPa和189.9 GPa下降到300 K时的189.9 GPa。1500 K时为176.9 GPa和169.7 GPa,分别下降了11.5%和10.6%。这与温度升高时LTC的趋势一致。据推测,在高温下,原子很容易图三. 晶体B12P2在(a)X、(b)Y和(c)Z方向上的LTC和(d)在1500 K下的各向同性LTC作为EMD模拟的相关时间的函数。灰色细线表示10次独立模拟的结果;蓝色粗线和阴影区域分别表示其平均值和标准差。X. Huang等人能源与人工智能8(2022)1001355××× ×× ××-见图4。晶体B12P2的温度依赖性LTCs。(a)(b)从沿着X、Y和Z轴的LTC平均的各向同性LTC。实线是使用κL1/T关系的拟合线。表1晶体B12 P2在不同温度下的弹性性质温度体积模量(GPa)剪切模量(GPa)300 K199.9189.9700 K193.1186.61100 K182.9180.71500 K176.9169.7偏离平衡位置,导致B和G降低,削弱键并软化材料,这增加了非谐性并导致低LTC [54,56,57]。3.2. 纳米孪晶B12P2TB影响晶体的机械和热性能[45,58,59]。正如在其他富硼材料(B4 C[60]、β-B[61]和B6 O[62])中观察到的那样,B12 P2中的TB预计位于{001}平面上[45,63]。如图1(c)所示,在{001}平面上具有TB的纳米孪晶B12P2正交纳米孪晶B12P2的尺寸为6.00× 8.63μ m19.00 μ m,112个原子,Z轴沿[001]方向。然后将正交单元格复制4 3 1计算300 K时的LTC 使用EMD方法。 如图5所示,纳米孪晶的LTCB12P2分别为20.61± 6.56,20.84± 4.17和6.09± 3.77在X、Y和Z方向上分别为W/m K,并且各向同性LTC为15.85± 2.70 W/m Ω K。与晶体B12P2的各向同性LTC相比,热传导是 大程度 抑制 在 两个方向垂直于和平行于TB平面的方向上,纳米孪晶B12P2的X、Y和Z方向的平均应变分别降低了48.1%、47.5%和84.7%。其原因是,TB引入了声子散射源,导致LTC降低。纳米孪晶B12P2在X和Y方向上的LTC各向异性很小,而在垂直于TB面和平行于TB面的方向上存在很强的LTC各向异性,由于TB面垂直于热传导方向,Z方向上的LTC要小得多。纳米孪晶B12P2在X和Y方向的LTC分别是Z方向的3.38和3.42倍计算了晶体B12P2和纳米孪晶B12P2声子色散谱是使用Phonopy[64]代码获得的,该代码直接使用2nd图五. 从EMD模拟得到的纳米孪晶B12P2灰色细线表示10次独立模拟的结果;蓝色粗线和阴影区域分别表示其平均值和标准差。用密度泛函微扰法计算有序力常数理论(DFPT)在VASP中实现。平面波基组的截止能量为500 eV。终止自洽场和几何优化设置为10- 6 eV和10- 3eV/eV,分别 的 布里渊 区 一体化 是 使用了具有2 π 精细分辨率的以 Γ为中心对称约化 的Monkhorst Pack网格1/40厘米-1 的222晶体结构(112个原子)和纳米孪晶结构的单胞(56个原子)进行了声子色散计算。此外,使用Phonopy[64]程序和LAMMPS软件[52]计算了晶体B12P2从训练势的声子色散,并与DFT计算结果进行了比较。图S5显示了DFT和深度学习潜力之间的良好一致性,验证了开发的潜力。如图6所示,没有观察到虚频率,表明两种结构的稳定构型声子色散X. Huang等人能源与人工智能8(2022)1001356±LA+′TA±见图6。(a)晶体B12P2和(b)纳米孪晶B12P2的声子色散。 红色曲线表示声学分支,黑色曲线表示光学分支。晶体和纳米孪晶B12P2的关系由于它们在二十面体和P-P链之间的相似键合而表现出相似的特征。声学声子和光学声子之间几乎没有重叠,声波在低频区(10 THz)占主导地位,<这两种晶体,具有9.5的最高声波频率,7.8THz的晶体和纳米孪晶的B12P2,分别。特别地,纳米孪晶B12P2在Z点的最低光学声子频率为2.3THz,远低于晶态B12P2在M点的最低光学声子频率8.3THz.因此,缺陷孪晶结构引起了在TB附近的晶格畸变,导致了低频光学声子。我们从两种晶体的声学声子色散计算声子速度,如表2所示。声学声子速度(vLA/TA/TA')由Γ点附近的声子色散斜率获得(图13)。 6)。平均声子速度(va)可以从纳米孪晶B12P2与晶体B12P2相比。在我们的研究中,PPR被用来纳米孪晶B12P2的PPR与晶体B12P2的 PPR相比由于TB的声子散射而表现出总体降低。因此,引入TB会导致声子在纳米孪晶B12P2中局域化,从而导致低的LTC.3.3. B_(12)P_2的热性能讨论根 据 EMD 计 算 , 晶 体 B12 P2 的 各 向 同 性 LTC 为 39.70 ± 4.38W/m·K,这与Slack及其同事[19]的实验测量值38 W/m·K相似。晶体B12P2的LTC高于 B12As2,实验结果为15.3 ~ 27.0 W/m·K[20],低于B12O2,为207.1[21]或147[18] W/m·K。这与磷原子重于vLA/TA/TA' 使用关系va=([1/v3+1/v31/v3TA ]/3)-1/3。氧原子和轻于砷原子。小原子质量通常,低声子速度导致低LTC[59]。实际上,晶体B12P2的 LTC(8494m/s)与纳米孪晶B12 P2的LTC(8939 m/s)接近,表明声子不是降低纳米孪晶B12P2 LTC的主要因素。此外,计算纳米孪晶化的B12P2的体积模量(B)和剪切模量(G与晶态B12P2相比,纳米孪晶B12P2的B在0和300K时分别仅降低了1.0%和2.5%。在0和300 K时,G分别下降了6.7%和0.2%。因此,TB仅略微削弱了B12 P2晶体的结构刚性,这与之前的研究不同,在之前的研究中,引入TB后Mg2Si的剪切模量显著降低[59]。降低的弹性常数(B和G)可能是纳米孪晶B12P2的LTC降低的原因之一.我们进一步探讨背后的机制LTC之间的差异,晶体和纳米孪晶B12P2通过检查声子活动更深入。计算了两个系统的VDOS和PPR,并在图7中示出。纳米孪晶B12P2中的VDOS峰与晶态B12P2中的VDOS峰相比,有的峰消失,有的峰发生位移.此外,在低频(0表2计算了晶态B12 P2和纳米孪晶B12 P2的声子速度(vLA/TA/TA vLA、vTA和va分别表示纵向、横向和平均声学声子速度。系统vLA(m/s)vTA(m/s)vTA晶体B12 P211,995 8133 7410 8494纳米孪晶B12 P2 12,109 8430 7980 8939这意味着大的德拜温度导致高导热性[29]。使用Morelli和Slack[18]的模型从以前的研究中计算出的B12P2晶体的LTC值(138 W/m·K)远高于我们的预测,这表明Morelli和Slack的模型可能没有考虑决定LTC的所有因素。此外,B12P2晶体在1500 K时的弹性性能(B和G)仅比300 K时降低了约11%,表明其在1500 K时仍具有良好的结构稳定性B12P2晶体具有良好的热稳定性和较低的低温相变温度,此外,降低LTC也是提高TE材料转换效率的一种常用方法.结果表明,Tb使B12P2晶体的LTC显著降低(降低60.1%),其各向同性LTC为15.85 ~ 2.70W/m·K.这种减少来自声子边界散射,因为TB距离比声子平均自由程小得多,通过我们的NEMD计算外推,声子平均自由程为~34.23 nm。此外,引入纳米孪晶缺陷后,B12P2晶体的弹性性能(B和G)因此,引入Tb是提高B12P2光电转换效率的有效途径.4. 结论总之,为了预测B12P2的热性质,我们开发了基于DFT-MD模拟数据库的深度学习潜力。利用深度学习势,我们准确预测了弹性性质,体积模量(B)为199.9 GPa,剪切在300 K时,晶体B12P2的弹性模量(G)为189.9 GPa。晶体B12P2的LTC在300 K时为39.70±4.38W/m·K,X. Huang等人能源与人工智能8(2022)1001357± ±±图7.第一次会议。(a)晶 体 和 纳 米 孪 晶 B12P2 的 振动态密度和(b)声子参与比。在300 ~ 1500 K范围内,随着温度的升高,K_(L_(1/T)) 没有明显在晶体B12P2中观察到LTC的各向异性。在300 ~ 1500 K温度范围内 ,B12P2 晶 体 的各向 同性LTC降低了 70.0%,B 和G 分别降 低了11.5%和10.6%。 增强的声子-声子散射和较低的弹性 模数导程 到 一 低 LTC在 更高的温度。后引用[1] Snyder GJ,Toberer ES.复杂热电材料。可持续能源材料:同行评审的研究和评论文章的集合。2011:101-10.[2] HeJ,Tritt TM. 热电材料研究进展:回顾与展望。科学2017:357.[3] LiW,Zheng L,Ge B,Lin S,Zhang X,Chen Z,et al.将SnTe作为一种生态-在B P中引入TB,在所有三个方面的LTC都显著降低p-PbTe热电材料能带收敛和填隙的友好解12 2在垂直于TB平面的方向上,LTC为20.616.56,20.844.17和6.093.77 W/m K in X、Y和Z方向,分别在300 K。这表明LTC沿垂直和平行于TB平面的方向具有大的各向异性。在纳米孪晶B12P2中,Tb引起VDOS的下降,而PPR的整体降低表明了由于Tb的声子散射引起的声子局域化,这是低LTC的原因。此外,在B12 P2中引入TB后,B和G仅略微降低,显示出有希望的机械性能被保留。研究结果为通过引入TB设计先进的高温TE材料提供了一种可行的方法。竞争利益作者声明,他们没有已知的可能影响本文所报告工作致谢Q. A.在此感谢内华达大学里诺分校信息技术办公室的创新研究和网络基础设施团队对Pronhorn高性能计算集群的促进和访问所提供的支持。&X. H.感谢武汉大学超级计算中心的支持。补充材料与 本 文 有 关 的 补 充 材 料 可 在 在 线 版 本 中 找 到 , 网 址 : doi :j.egyai.2022.100135。缺陷Adv Mater2017;29:1605887.[4] Chen Z,Jian Z,Li W,Chang Y,Ge B,Hanus R,et al. 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