多尺度材料与工艺设计的数据驱动与机理混合建模的研究进展——工程7（2021）1231

工程7（2021）1231研究AI赋能流程制造-透视多尺度材料与工艺设计的数据驱动与机理混合建模Teng Zhoua，b，Shanxi，Rafiqul Ganic，d，Kai Sundmachera，ba过程系统工程，Max Planck复杂技术系统动力学研究所，Magdeburg D-39106，德国b过程系统工程，奥托-冯-格里克大学，马格德堡，马格德堡D-39106，德国cPSE代表SPEED Co.，有限公司、Allerod DK 3450，Denmarkd韩国科学技术高等研究院化学和生物分子工程系，大韩民国大田34141阿提奇莱因福奥文章历史记录：收到2020年2020年10月22日修订2020年12月15日接受2021年4月1日网上发售保留字：数据驱动代理模型机器学习混合建模材料设计工艺优化A B S T R A C T世界人口的不断增长要求加工工业以更高效和可持续的方式生产食品、燃料、化学品和消费品。功能性工艺材料是这一挑战的核心。传统上，新的先进材料是凭经验或通过试错法发现的。随着理论方法和相关工具的不断改进以及计算机能力的不断提高，现在使用计算方法来指导材料选择和设计是有效和流行的。由于材料选择和使用该材料的工艺操作之间存在很强的相互作用尽管有这种重要的联系，但综合材料和工艺设计问题的解决方案并不容易，因为通常需要不同比例的多个模型。混合建模为解决此类复杂的设计问题提供了一个很有前途的选择。在混合建模中，材料属性（计算成本很高）由数据驱动模型描述，而众所周知的工艺相关原理由机械模型表示。本文强调了混合建模在多尺度材料和工艺设计中的重要性。首先介绍了通用设计方法然后选择六个重要的应用领域：四个来自化学工程领域，两个来自能源系统工程领域。对于每个选定的区域，国家的最先进的工作，使用混合建模多尺度材料和工艺设计进行了讨论。最后提出了结论性意见，并指出了目前的局限性和未来的机会©2021 THE COUNTORS.Elsevier LTD代表中国工程院出版，高等教育出版社有限公司。这是一篇CC BY-NC-ND许可下的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）中找到。1. 介绍材料可大致分为两类：功能性工艺材料和最终用户材料或产品。前者在制造过程中使用（例如，溶剂、催化剂、吸附剂），而后者通常是最终用户化学品;也就是说，它们的功能超出了工厂大门。具有定制特性的功能性过程材料通常是过程工业进步的核心，因为选择这些材料的质量不仅影响经济成本，而且还影响环境，健康和安全性能。*通讯作者。电子邮件地址：zhout@mpi-magdeburg.mpg.de（T. Zhou）。流程.正如Grossmann和Westerberg[1]所描述的，现代过程系统可以分解为多个尺度，在这些尺度上发生不同的物理和/或化学现象最低尺度涉及与过程中使用的分子或材料的结构相关的所有决策-例如，用于化学分离的液体溶剂和固体吸附剂，用于反应的多相催化剂，或用于能量传递和转换的制冷剂和相变材料（PCM）。历史上，材料是通过实验试错法发现的。考虑到材料设计空间的大尺寸，这种方法是缓慢且低效的。由于最近发展的理论模型为基础的方法，它现在是流行和有效的，采用计算机辅助方法来指导材料的选择和设计。另一方面，应该看到，总是有很强的相互作用https://doi.org/10.1016/j.eng.2020.12.0222095-8099/©2021 THE COMEORS.由爱思唯尔有限公司代表中国工程院和高等教育出版社有限公司出版。这是一篇基于CC BY-NC-ND许可证的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。可在ScienceDirect上获得目录列表工程杂志首页：www.elsevier.com/locate/engT. 周河，巴西-地Gani和K.松德马赫工程7（2021）12311232在材料选择和使用材料的过程的操作之间。因此，应同时考虑工艺系统中涉及的所有规模，使集成材料和工艺设计至关重要[2]。多尺度建模的第一步是将分子尺度连接到相尺度，其中主要任务是建模和预测宏观性质（例如，扩散系数、热导率、焓和吉布斯自由能）。原则上，量子化学计算、分子模拟和状态方程（EoS）可以提供这些预测。然而，这些计算在计算上是昂贵的并且依赖于系统幸运的是，由于实验和理论数据的可用性不断增加，现在通过基于几何的经验模型从分子和材料的结构中建模分子和材料的性质是流行和有效的[3]。由于这些模型纯粹基于数据相关性来描述系统属性或行为，因此它们被称为数据驱动模型。线性、多项式、人工神经网络（ANN）、高斯过程和克里金法等数学表示法广泛用于数据驱动的支柱建模[4]。关于数据驱动方法在发现和优化设计各种类型材料方面的方法和应用的最新综述可以在参考文献[1]中找到[3]的文件。知道系统的宏观性质，然后可以导出本构关系（例如，动力学和相平衡），并将它们应用到每个过程单元的质量、能量和动量守恒定律中。考虑到不同单元之间的连接性，最终可以将系统从阶段级向上扩展到过程级。由于本构关系和守恒定律是从物理知识中推导出来的，所以它们被称为第一原理模型或力学模型。数据驱动和机械模型的结合使多尺度材料和工艺设计问题的解决更加高效和快速。这种模型组合策略被称为混合建模，并且所得到的整个模型被称为混合模型。事实上，有三种不同类型的混合模型结构，图。如Ref.[5]，第一个平行结构（类型I）实际上是两部分的总和：机械术语和数据驱动术语。在模型中，众所周知的知识用机械术语表示，而数据驱动部分描述未知或难以理解的特征。这种类型的混合模型可以提高预测精度[6，7]。除了并行结构之外，还有另外两种连续的混合结构，其中数据驱动模型被安排在机械模型之前（类型II）或之后（类型III） 与III型结构相比，II型结构在过程工程中更受欢迎，并且已经在多尺度材料和过程设计中的许多应用中使用[8在这种混合结构中，经验数据驱动模型首先用于预测材料的性能，然后将其代入机械过程模型。通过这样做，可以成功地弥合材料和工艺规模之间的差距，并有效地执行集成的材料和工艺设计。由于混合建模的普及和越来越多的应用，研究人员对混合建模做出了一些评论例如，Zendehboudi等人[11]提供了关于过程优化、控制和监控的混合建模的综述。McBride等人[12]强调了混合建模对分离工艺设计的重要性。Yang等人[13]强调了混合建模在智能制造中的重要性。然而，据我们所知，还缺乏工作总结混合建模在多尺度材料和工艺设计中的应用在这篇文章中，我们首先描述的一般原则和设计方法的混合建模集成材料和工艺设计。然后介绍了两种解决方案的策略，以解决基于混合模型的材料和工艺设计问题。之后，我们选择了六个代表性的领域，其中混合建模已经成功应用，或者可以用于同时设计材料和工艺。对于每个领域，我们简要回顾了最先进的工作，并指出目前的限制和可能的机会。结束语在本文的结尾2. 方法正如在引言中提到的，有两种不同类型的材料：功能性工艺材料和最终用户材料或产品。图1说明了材料和产品设计的混合建模方案。由于功能过程材料通常用于过程工业，因此设计目标是寻找节能环保的工艺。 相比之下，最终用户材料设计的任务是促进最终用户的生活更美好，社会更可持续。如图1所示，过程系统工程（PSE）的应用领域已经从传统的化学过程分析、模拟和优化扩展到包括分子和材料的优化设计[14]。在这种趋势下，计算机辅助材料（或产品）和工艺设计方法[15，16]在各种功能材料和化工产品的优化设计中发挥了重要作用。Fig. 1. 计算机辅助材料（或产品）和工艺设计的混合建模示意图。T. 周河，巴西-地Gani和K.松德马赫工程7（2021）12311233随着可用数据量的不断增加，数据驱动模型成为基于结构和成分信息预测材料或产品特性的重要工具[3]。另一方面，由于众所周知的基础物理学，机械模型通常用于描述材料使用过程的现象或原理。通过结合这两种类型的模型，材料/产品和过程系统可以通过数学优化问题的公式化和求解来进行优化设计。由于Uhlemann等人对最终用户化学产品的优化设计进行了很好的综述[17]Fung et al.[18]，本文着重于工艺材料设计。为了更好地说明，我们在此将过程功能材料进一步分为两类：通常由单个或多个分子组成的分子材料溶剂和工作流体（WF））和固体材料如多相催化剂和吸附剂。 图 2给出了集成功能材料和工艺设计的混合建模方案。该问题可以描述如下：给定使用功能材料（例如，溶剂和吸附剂），找到最佳的材料结构和工艺操作条件，将导致最佳的工艺性能。这是一个典型的优化问题，设计变量包括材料选择和工艺条件。目标函数通常定义为过程性能指数，例如过程的总年成本、总能耗或环境影响。 如示于图 2.为了从给定的设计变量计算目标函数，我们需要①将材料结构与材料性能联系起来的性能模型和②将性能和工艺操作条件与整个工艺性能联系起来的工艺模型。正如引言中所描述的，属性模型通常是经验或数据驱动的，而过程模型很可能是基于知识或机制的。Zhou等人[3]总结了大量可公开访问的分子和各种固体材料的结构和性质数据库。这些数据对于构建数据驱动的道具模型非常有用利用数据驱动的属性模型和机械过程模型，可以成功地预测使用材料的过程的性能一旦成功地完成了这一正向问题（性能预测和工艺模拟），就可以通过解决逆向材料和工艺设计问题来确定最佳材料结构和工艺条件反求设计问题可采用分解设计法和集成设计法两种求解策略。分解设计方法以顺序的方式解决材料和工艺设计问题。也就是说，首先通过分析工艺特性来定义所需的材料特性，然后通过解决计算机辅助材料设计问题来识别最佳材料以匹配这些特性。如果材料仅仅是分子（例如，溶剂或WF），图二.集成功能材料和工艺设计的混合建模示意图。经验或半经验数据驱动模型（例如，非常流行的基于基团贡献（GC）的模型）通常可用于预测分子的各种性质。在这种情况下，材料设计问题可以很容易地用众所周知的计算机辅助分子设计（CAMD）方法来处理[19]。Papadopoulos等人[15]和Austin等人[20]提供了关于CAMD方法、软件/工具和解决方案技术的全面概述。另一方面，如果材料是固体并且具有复杂结构（例如，吸附剂和催化剂），在材料结构和其性能之间通常存在复杂的关系，难以使用传统的相关方法来建模。由于机器学习（ML）和深度学习方法的发展[19，21]，这些复杂的关系现在可以有效地建模。对于使用ML模型的固体功能材料的优化设计，感兴趣的读者可以参考Zhou等人的工作。在确定有前途的材料后，可以对每种材料进行工艺设计和优化，以找到最佳匹配的工艺条件。分解设计方法依次解决分子/材料设计和工艺设计问题[22，23]。尽管这些方法效率很高，但由于以下两个原因，这种方法可能导致次优解决方案[24]：①通常很难提前知道哪种材料特性主导工艺性能;②工艺条件的规范强烈影响材料的选择，而所选材料另一方面决定了工艺的最佳操作条件分解的材料和工艺设计不能合理地捕捉这种相互依赖的关系。与分解设计方法相比，集成设计方法试图同时确定最佳材料和工艺条 件 [8 ， 25] 。 这 通 常 通 过 公 式 化 和 求 解 混 合 整 数 非 线 性 规 划（MINLP）优化问题来执行[9]，因为表示材料结构的离散变量和连续变量（即，工艺操作条件），并且大多数的特性和工艺模型本质上是非线性的。值得注意的是，当混合设计空间很大并且属性和过程模型非常复杂时，MINLP问题的成功解决方案在很大程度上依赖于良好的初始估计。此外，在大多数情况下，工艺功能材料是纯物质。当物质的混合物（例如， 溶剂共混物）的设计时，必须考虑与混合物组成和性质相关的额外约束，这使得集成设计问题更具挑战性[26，27]。3. 应用在以下部分中，选择了六个代表性领域，其中混合建模已经成功应用或可能用于同时设计材料和工艺。对于每一个领域，建模策略，解决方案的方法，主要结果，目前的限制，和未来的机会突出显示。选定的领域包括溶剂基反应和分离过程、吸附分离过程、膜分离过程、多相催化过程、有机朗肯循环（ORC）过程和热能储存（TES）过程。3.1. 基于溶剂的反应和分离工艺溶剂是化学工业中促进反应和分离的重要功能材料。溶剂对反应或分离过程的影响完全取决于溶剂的性质。T. 周河，巴西-地Gani和K.松德马赫工程7（2021）12311234[28]溶剂性质，如溶剂化能力和蒸发焓。第一原理方法（例如，密度泛函理论（DFT）计算）可以预测各种溶剂性质[29]。然而，这样的方法在多尺度溶剂和工艺设计中使用在计算上昂贵。为了解决这些复杂的设计问题，数据驱动模型通常用于预测溶剂性质[30将它们与合适的过程模型相结合，可以进行集成的溶剂和过程设计。例如，Zhou et al.[9]提出了一种经验数据驱动模型，该模型使用基于真实溶剂的导体样筛选模型（COSMO-RS）的溶剂描述符来关联溶剂对Diels-Alder反应的动力学影响通过将该数据驱动的动力学模型与代表反应器、蒸馏塔和热交换器的机械过程模型相结合，制定并解决了基于MINLP的集成溶剂和过程设计问题，以最大限度地提高反应过程的经济效益。结果表明，最佳工艺包括一个效率较低的溶剂（在反应效率方面），有利于准确的相平衡预测对分离过程中溶剂的选择至关重要.传统的预测性热力学模型，如预测性用更简单和明确的数据驱动模型代替它们可以是非常有益的，以减少溶剂和工艺系统的集成设计中的计算需求。Valencia-Marquez等人[35]使用混合建模方法对燃烧后CO2捕获进行了综合离子液体（IL）和工艺设计研究。从文献中收集了394个不同条件下CO2以温度、压力和离子液体分子量为输入，建立了一个经验关联模型，预测了CO2在离子液体中的溶解度。通过将该数据驱动模型应用于机理过程模型中，实现了溶剂和吸收过程的同时优化。尽管有很多简化，数据驱动的模型没有考虑到离子液体的结构对CO2溶解度的影响。最近，Song等人[30]建立了一个基于GC的ANN模型，根据10 116个实验CO2溶解度数据，准确预测不同温度和压力下各种离子液体中的CO2溶解度。该模型能较好地描述IL结构与CO2溶解度之间的复杂关系.我们现在正在将该ANN模型应用到严格的基于速率的吸收模型中，以进行用于CO2捕获的集成IL和工艺设计，预计第一手结果将很快公布。混合建模不仅用于纯溶剂设计，也用于混合溶剂设计。McBride和Sundmacher[26]使用由二甲基甲酰胺和癸烷组成的热态溶剂（TMS）混合物，在反应后通过倾析器中的温度控制相分离将均相催化剂与产物分离。所研究的反应是长链烯烃的加氢反应。该反应的反应器和工艺设计通常针对溶剂混合物的特定组成进行，而不考虑催化剂浸出的经济影响。为了降低工艺设计的复杂性，根据严格的液液平衡（LLE）计算数据，回归线性模型来描述多组分在滗析器中两液相之间的分配。此外，使用有限的实验数据，另一个二次相关拟合估计催化剂损失的基础上的TMS混合物的组成。将线性液液平衡和二次催化剂浸出关联式与机理过程模型相结合，对加氢精制过程的总成本进行优化，得到最佳溶剂组成，最佳工艺操作。优化结果表明，催化剂损失对工艺成本有显着影响，经常调查的溶剂组成应改变，以增加催化剂保留。如果在优化中采用严格的机理模型（而不是混合模型），就不会获得这一重要观察结果。3.2. 吸附分离过程化学分离可以用液体溶剂进行另一方面，也可以使用吸附或膜分离技术用固体材料吸附分离通常通过变压吸附（PSA）或变温吸附过程来实现。这些过程由两个或多个床组成，这些床在一系列步骤之后以循环方式彼此相互作用。由于吸附过程的动力学和空间分布特征，吸附过程通常由一组与时间和空间相关的偏微分方程控制据我们所知，目前还没有系统的吸附和吸附过程一体化设计的工作。现有的工作大多通过高通量分子模拟筛选有前途的吸附剂，并对每种顶级材料进行工艺优化。例如，Hasan et al.[36]根据从巨正则蒙特卡罗模拟获得的CO2/N2吸附亨利选择性（吸附剂中气体的亨利常数的比率），从大型沸石数据库中预筛选一系列有前途的沸石得到了各沸石对CO2和N2First等人[37]Liu et al.[38]将该方法推广到天然气净化和H2S分离中。尽管该方法是有效的，但是应该注意的是，吸附选择性）不足以反映吸附剂对工艺性能的复杂影响出于这个原因，许多研究人员试图提出更全面和可靠的评估指标[39，40]。然而，库拉纳和法鲁克[41]发现，所有基于分子模拟的指标与吸附剂的实际优化工艺性能并不完全相关。显然，在所提出的指标和吸附剂在完全优化的工艺条件下将如何表现的预测之间存在差距这种差距只能通过综合材料和工艺设计来解决。为了以集成的方式同时设计材料和工艺，首先需要将吸附剂结构与吸附等温线相关联，因为工艺模拟和优化需要这种关系。 最简单的方法是建立数据驱动的相关性来预测吸附剂结构的等温模型参数。通过将该数据驱动模型与吸附工艺模型相结合，可以进行集成的吸附剂和工艺设计。 在过去的十年中，金属有机骨架材料（MOFs）作为一种重要的多孔材料，在许多领域，特别是在气体分离领域具有巨大的应用潜力。许多研究人员已经建立了数据驱动的模型来预测基于高通量分子模拟数据的MOF的分离性能，如由各种性能指标表示的[42尽管取得了这些进展，但仍然缺乏将MOF结构与吸附等温线联系起来的定量关系模型。可以提出两个主要原因。首先，用于构建M0F的构件不容易定义，并且重要的是，难以系统地确定构件的哪些组合可以产生稳定的M0F结构。第二，不同的T. 周河，巴西-地Gani和K.松德马赫工程7（2021）12311235不同类型的等温线，使得它们难以用通用的数学形式来描述。3.3. 膜分离工艺除吸附外，膜分离广泛用于分离任务。在传统的膜设备开发中，膜材料的选择和基于膜的分离工艺的设计被分解[47]。然而，膜科学的最新发展表明，良好的膜材料需要平衡渗透性和选择性之间的权衡[48，49]。只有通过膜分离过程的优化设计和评价才能实现这种折衷同时膜材料和工艺设计的主要困难是缺乏一个机械模型来描述材料合成协议对膜性能的影响。Rall等人[8]提出了一种基于混合模型的方法，可同时进行膜合成和工艺设计。选择逐层（LbL）纳滤膜进行水脱盐。对于LbL纳滤膜，作者建立了一个人工神经网络模型，预测孔径和层电荷的基础上的制造参数，膜，包括所施加的双金属层的数量（N层）和双金属涂层溶液中的NaCl浓度（cNaCl）。另外两个人工神经网络开发的预测盐的保留和渗透率使用的孔隙半径和层电荷作为输入。将这三个神经网络模型结合起来，成功地将膜结构参数（N层和cNaCl）与膜的盐截留率和渗透率等分离性能联系起来。有了这两个属性，机械模型考虑质量平衡，本构方程，泵模型，和成本模型开发的膜过程设计。通过将人工神经网络模型与机理模型相结合，以N层和cNaCl为原料结构变量，以进料流量为工艺变量，同时优化工艺总成本。最后用一个确定性全局优化算法求解。结果表明，与物料分解和工艺设计相比，一体化设计能以较低的成本获得较好的分离效果。这种混合建模方法具有通用性。然而，应该注意的是，数据驱动模型是基于特定LbL纳滤膜的实验数据开发的。设计新型膜时需要新的数据。 此外，膜确实可以以相对较低的能量成本实现高纯度分离。然而，它们不适合于具有高进料通量的大规模分离。Tula等人[50]提出了一种用于有效化学分离的混合蒸馏-膜分离方案。由于不同类型模型组合的效率，混合建模策略也可以在设计这种混合分离过程中发挥重要作用。3.4. 多相催化过程催化剂广泛应用于化学工业。大规模工业过程中使用的大多数催化剂是多相的，气体或液体反应发生在催化剂表面[51]。第一性原理催化剂设计研究反应机理，量化基本步骤的速率，并最终建立微观动力学模型[52基元反应的未知活化能可以通过所谓的波兰尼标度关系与反应焓变化线性相关[55]。反应速率进一步由键的吸附能或结合能决定催化剂表面上的反应物种/中间体。通过这样做，反应性最终可以与几个结合能相关。催化剂活性与这些结合能的关系图称为火山曲线[52，55，56]。给定特定的催化剂，这些能量作为催化剂描述符，可以通过DFT计算直接获得[57]。对于催化剂设计，可以首先优化催化剂描述符，然后合成催化剂以匹配最佳描述符值。Jacobsen等人很早就证明了进行催化剂和反应器一体化设计的重要性[58]. 使用DFT计算，研究人员证明，对于氨合成，最大反应性与氮的结合能（即，火山的顶峰）对反应堆温度敏感。Thybaut等人[59]建立了一个微观动力学模型，并将其实现为甲烷氧化偶联反应的简化一维反应器模型。同时优化了催化剂描述符和反应器操作条件以使产物产率最大化。通过优化，研究人员成功地确定了所需的催化剂特性和与最佳虚拟催化剂相匹配的反应器条件尽管取得了这一重大进展，但研究人员并没有真正设计和合成催化剂，因为缺乏将催化剂组成和结构与催化剂描述符联系起来的幸运的是，这种关系现在可以通过基于从优化设计的催化剂样品组的DFT计算获得的数据的数据驱动模型来适当地描述。事实上，数据驱动或ML方法已经用于非均相催化剂设计[60]。参考文献[2]概述了数据驱动催化剂设计的最新发展。鉴于这一进展，预计混合模型方法将在多尺度催化剂和反应器设计中发挥重要作用3.5. 有机朗肯循环过程材料和工艺设计不仅出现在化工过程中，而且也出现在能源过程中。ORC使用低温热量来发电[61]。为了有效地利用各种低温热源，ORC工艺必须通过优化设计WF和工艺操作来适应特定应用[62]。传统上，WF选择和ORC工艺优化按顺序进行[63]。这种方法是有效的，但可能导致次优解决方案。Schilling等人[64]提出了一种ORC工艺和WF的集成设计方法。采用扰动链统计关联流体理论（PC-SAFT）EoS模型[65]描述WF的热力学行为。 数据驱动的GC模型用于从WF的分子结构估计WF的EoS参数，从而产生所谓的GC-PC-SAFT模型[66]。这个热力学模型，然后结合一个机械- nistic过程模型，制定一个MINLP问题。通过求解优化问题，可以同时确定最佳WF和ORC工艺条件。尽管集成WF和ORC过程设计问题已经成功解决，但对复杂的热动力学行为进行建模通常会产生高非线性，甚至隐式函数，这会使优化性能恶化。考虑到使用严格模型评估热动力学性质及其衍生物所需的时间较长，自20世纪80年代初以来，已经开发并使用了局部热力学模型的概念[67]。这些简化的近似模型是从严格的热力学关系产生的数据回归的。Schweidtmann等人。[68]建立了一个简单的数据驱动模型，该模型从严格的EoS生成的数据中学习WF热力学通过将该数据驱动的属性模型实现到机械过程模型中T. 周河，巴西-地Gani和K.松德马赫工程7（2021）12311236优化了ORC工艺结果发现，对于一个预定义的WF，中央处理器（CPU）的时间为全局优化的过程减少到2.9小时，使用混合模型。相比之下，基于原始EoS的初始配方无法在12小时内解决全局最优性。Huster等人[10]通过在工艺优化之外考虑WF选择进一步改进了该方法考虑了一种用于柴油卡车废热回收的ORC过程根据散热器温度，从热力学库CoolProp[69]中的122种可用流体中预选出总共37种合适的人工神经网络模型预测的热力学和运输性能的WF的37个WF候选人的基础上，从CoolProp检索的数据通过将这些人工神经网络模型与机械过程模型相结合，最终对每个WF进行ORC过程的确定性全局优化，以找到最佳匹配的压力水平和WF流速。有人发现，单芳烃是一个非常有前途的组的WFs为给定的应用。3.6. 热能储存过程热能（例如，太阳辐射）是广泛可用的并且容易获得，其可以以潜热、可感测热或两者的形式存储。与显热储存相比，潜热储存（LHS）由于能量密度高得多而更具吸引力[70]。LHS可以通过固-液和液-气相转化来实现。固-液相变由于其体积变化小而被证明对于大规模TES的使用更有吸引力。在这样的系统中，PCM吸收热量并熔化，并且PCM在其固化时释放热量。PCM的选择对开发高效TES系统起着重要作用。与具体应用相匹配的合适熔点（Tm例如，Tm在0至5 °C之间的材料可用于食品保存，而Tm超过60 °C的材料适用于太阳能热水发电和工业废热回收。除了合适的熔点外，PCM还必须表现出其他所需的特性，例如高导热性和熔化热以及低粘度和腐蚀性[71]。有机PCM具有中等熔点。然而，它们的导热性很低;此外，它们通常是挥发性和易燃的[72]。无机盐具有极高的熔点，并遭受腐蚀和过冷[73]。传统相变材料的这些缺点促进了新型高性能TES材料的开发.有机盐，也称为离子液体，由有机阳离子和有机或无机阴离子组成。这些化合物具有化学和热稳定性、不挥发性和不可燃性。重要的是，它们的性质可以通过改变阳离子、阴离子和/或离子上的取代基来很好地调节，这使得离子液体成为可设计的材料。已经证明，精心设计的IL可以具有比商业化PCM更高的熔化热[74，75]。值得注意的是，尽管离子液体通常在室温或接近室温时是液体，但离子液体的官方定义使用水的沸点作为参考;也就是说，离子液体是低于100 °C的液体的有机盐[76]。它们的熔融温度范围很广，从负到100 °C，并且能够定制它们的性质，使得离子液体非常有前途的PCM。尽管如此，除了一些分散的工作已经实验性地研究了使用IL作为潜在PCM的可能性[74，75，77]之外，缺乏用于TES应用的IL的基于模型的系统选择或结构设计。除了精心选择的PCM之外，增加PCM和传热流体（HTF）之间的传热面积是另一个关键问题。通常，这可以通过制造由例如不锈钢封装的小PCM球体并固定这些PCM胶囊均匀地进入热存储罐，在热存储罐中HTF可以流入和流出。这种TES系统由偏微分方程形式的一组热平衡控制。最近，我们的小组已经开始研究集成IL和TES过程设计使用混合建模方法。数据驱动的模型首先用于预测各种IL性质（熔化热、热导率、熔点等）。通过将这些数据驱动的属性模型与机械热平衡方程相结合，制定并求解优化问题以识别最佳IL结构和系统操作条件。结果表明，优化设计的IL显示出更高的TES性能比传统的PCM，石蜡，在平均TES功率的系统。4. 总结发言为了满足对更高效和灵活的现代过程的要求，有必要考虑不同尺度下的多个设计问题;因此，这样的过程遭受多尺度复杂性。由于材料的微观尺度与工艺的宏观尺度之间存在着强烈的相互作用，材料的优化设计与工艺系统的优化设计必须同时考虑。然而，解决这样的多尺度设计问题是非常具有挑战性的，因为需要集成多个模型在不同的尺度。数据驱动模型已经开始在材料科学中发挥重要作用，因为它们能够在不知道底层物理机制的情况下学习数据和行为然而，单独使用数据驱动的模型通常是不切实际的，因为包括过程决策变量以及将导致一个大尺寸的设计问题，这需要大量的数据模型回归。混合建模结合了数据驱动模型和机械模型的优点它为解决具有挑战性的多尺度设计问题铺平了道路在混合建模中，与过程相关的原理用机械模型表示，而确定成本高的材料特性可以用数据驱动模型描述。本文首先介绍了通用设计方法学，然后讨论了在六个选定的应用领域中的最新工作，从而强调了混合建模在多尺度材料和工艺设计对于那些尚未成功应用混合建模的我们希望，所提供的见解和讨论将启发这种方法的进一步发展，并刺激其在更多领域的应用。尽管已经取得了重大进展，但护理必须在进行混合建模时采取。需要指出一些限制和机会。首先，对于分子材料，已经有非常可靠的经验模型来预测它们的性质，例如非常流行的GC模型。然而，对于复杂的固体材料，如非均相催化剂和吸附剂，目前还缺乏基于结构的性能预测模型，这当然值得更多的关注和努力。其次，由于数据驱动模型的外推能力较低，为了提高这些模型的泛化能力，必须仔细地进行实验的最优设计。此外，为了减少问题的维度（即，训练数据的量），数据驱动的模型应该仅表示具有不清楚的物理机制或获得成本昂贵的属性的现象。第三，大多数属性和过程模型都是高度非线性的，这使得所产生的MINLP问题难以使用标准求解器来解决高质量的解决方案。尽管已经开发了一些确定性全局优化算法来解决涉及数据驱动模型的问题，[78，79]，他们是一般有限到问题T. 周河，巴西-地Gani和K.松德马赫工程7（2021）12311237相对较小的尺寸。对于使用混合模型的大规模材料和工艺设计问题，仍然需要开发具有可接受的计算成本的更鲁棒的全局优化方法。确认作者感谢德国马克斯·普朗克学会对计算机辅助材料和工艺设计（CAMPD）项目的财政支持。遵守道德操守准则Teng Zhou、Rafiqul Gani和Kai Sundmacher声明他们没有利益冲突或财务冲突需要披露。引用[1] Grossmann IE ，Westerberg AW.过程系统工程的研究挑战。AIChE J 2000;46（9）：1700-3.[2] 施宏，周涛.先进化学处理用多相催化剂和气体分离材料的计算设计。Front ChemSci Eng2021;15（1）：49-59.[3] Zhou T，Song Z，Sundmacher K.大数据为材料研究创造了新的机会：机器学习在材料设计中的方法和应用综述。工程2019;5（6）：1017-26。[4] McBride K ， Sundmacher K. 化 工 过 程 工 程 中 的 替 代 模 型 综 述 。 Chem IngTech2019;91（3）：228-39.[5] VonStosch M，Oliveira R，Peres J，Feyo de Azevedo S. 过程系统工程中的混合半参数建模：过去、现在和未来。计算机化学工程2014;60：86-101。[6] 张S，王芳，何东，贾荣.基于混合模型的草酸钴合成过程粒度分布逐批控制。粉末技术2012;224：253-9。[7] Zahedi G，Lohi A，Mahdi KA.乙烯制环氧乙烷非均相反应器的混合模拟。燃料工艺技术2011;92（9）：1725-32.[8] Rall D，Schweidtmann AM，Aumeier BM，Kamp J，Karwe J，Ostendorf K，et al. 离子分离膜与过程的同步合理设计。J.D.Sci 2020;600：117860.[9] Zhou T，McBride K，Zhang X，Qi Z，Sundmacher K.集成的溶剂和工艺设计示例用于Diels-Alder反应。AIChE J 2015;61（1）：147-58。[10] 放大图片作者：Huster WR，Schweidtmann AM，Mitsos A. 有机朗肯循环工质选择的确定性全局优化设计与运行。Optim Eng 2020;21（2）：517-36.[11] Zendehboudi S，Rezaei N，Lohi A.混合模型在化学、石油和能源系统中的应用：系统综述。应用能源2018;228：2539-66。[12] 放大图片作者：McBride K，Sanchez Medina EI，Sundmacher K.分离过程的混合半参数模型：综述。ChemIng Tech 2020;92（7）：842-55。[13] Yang S，Navarathna P，Ghosh S，Bequette BW.智能制造时代的混合建模。计算机化学工程2020;140：106874。[14] StephanopoulosG，Reklaitis GV. 过程系统工程：从索尔维到现代生物和纳米技术：发展历史、成功和未来前景。化学与工程科学2011;66（19）：4272-306.[15] Papadopoulos AI，Tsivintzelis I，Linke P，Seferlis P.计算机辅助分子设计：基础，方法和应用。参考模块Chem Mol SciChem Eng 2018。[16] 张L，巴比DK，加尼R.化工产品和工艺设计的新前景。Annu Rev Chem BiomolEng 2016;7（1）：557[17] Uhlemann J，Costa R，Charpentier JC.产品设计与工程教学、研究与实践的过去、现在和未来趋势：学术界和工业界的 观点。 Curr Opin Chem Eng 2020;27：10-21.[18] 冯启元，吴建民，张良，嘉尼。化工产品设计的大模型。计算机化学工程2016;91：15[19] Alshehri AS，Gani R，You F.计算机辅助分子设计的深度学习和基于知识的方法 ： 走 向 统 一 的 方 法： 最 新技 术 和 未 来方 向 。 计 算 机 化 学 工 程 2020;141 ：107005。[20] Austin ND，Sahinbahn NV，Trahan DW.计算机辅助分子设计：工具、应用与求解技术的介绍与评述。ChemEng Res Des 2016;116：2-26.[21] 杨文伟，王文伟.材料信息学中的机器学习：最近的应用和前景。 NPJComput Mater2017;3：54.[22] Zhou T，Song Z，Zhang X，Gani R，Sundmacher K.萃取精馏过程的最佳溶剂设计：一个多目标最佳化的阶层架构。Ind Eng Chem Res2019;58（15）：5777-86.[23] 李文忠，李文忠，李文忠.分离近沸点混合物的萃取精馏设计：溶剂选择和塔的最佳化。Comput Chem Eng2011;35（6）：1088-100.[24] KossackS，Kraemer K，Gani R，Marquardt W. 萃取精馏过程的系统综合框架。化学工程研究2008;86（7）：781-92。[25] BurgerJ，Papaioannou V，Gopinath S，Jackson G，Galindo A，Mr.一采用SAFT- c Mie方法对CO2物理吸收的溶剂和工艺进行了综合设计。AIChE J2015;61（10）：3249-69。[26] McBride K，Sundmacher K.热形态溶剂体系中1-十二烯加氢精制的数据驱动概念工艺设计。Ind EngChem Res 2015;54（26）：6761-71.[27] Austin ND，Samudra AP，Sahinbirth NV，Trahan DW.在单个组分性质空间中使用无导数优化的混料设计。 AIChE J 2016;62（5）：1514-30。[28] 赖哈特角溶剂与溶剂效应：导论。 Process Res Dev2007;11（1）：105-13.[29] 放大图片作者：J.有机化学中的溶剂与溶剂效应。第4版Weinheim：Wiley-VCH;2011年。[30] Song Z，Shi H，Zhang X，Zhou T.用机器学习方法预测CO 2在离子液体中的溶解度。化学与工程科学2020;223：115752。[31] 赵勇，高杰，黄勇，阿夫扎尔，张旭，张世。用Sr-型分子描述符预测H2S在离子液体中的溶解度。RSC Adv2016;6（74）：70405-13。[32] 赵毅，黄毅，张X，张S.定量预测了原油的粘度离子液体中使用的Sr-轮廓分子描述符。Phys Chem Chem Phys2015;17（5）：3761-7.[33] ZhouT，Jhamb S，Liang X，Sundmacher K，Gani R. 用基团贡献法预测有机化合物的酸离解常数。 ChemEng Sci 2018;183：95-105.[34] Holderbaum T，Gmehling J. PSRK：基于CNOAC的基团贡献状态方程。流体相平衡1991;70（2-3）：251-65.[35] 放大图片作者：J. 离子液体捕集CO2的优化方法。 J Clean Prod 2017;168：1652-67.[36] Hasan MMF，First EL，Floudas CA.基