金属有机框架机器学习预测氢吸收特性的研究

能源与人工智能12（2023）100230金属有机骨架材料吸氢量的预测可解释机器学习Sitaram Meduri，Jalaiah Nandanavanam*机械工程系，海得拉巴校区，BITS-Pilani，海得拉巴，500078，印度H I G H L I G H T S G R A P H I C A LA B标准• 氢吸收预测解释使用SHAP和等高线。超参数调整可以显著提高SVR的R2.超参 数调 整的额 外树模 型产 生MAE为0.088wt%和R2为0.9945。• 影响顺序：温度、压力、吸附等温热、BET表面积。• 压力是预测氢吸收最常见的交互作用特征。A R T I C L EI N FO保留字：燃料电池汽车氢吸收金属有机框架机器学习超参数调整SHAPA B标准金属有机骨架（MOFs）被认为是一种潜在的储氢材料。氢吸收受几个参数的影响（例如，温度、压力、等量吸附热、BET表面积）。最近，机器学习（ML）技术被用来评估输入特征对预测的作用。在本研究中，选择、训练和评估了一些ML模型最好和最差的模型都被调整为超参数结果表明，超参数调整（HPT）显着增加的决定系数（R2）的最低性能的模型，支持向量回归（SVR）。相比之下，对于性能最好的模型，额外树（ET），HPT对R2的改善是微不足道的，平均绝对误差（MAE）为0.088重量%，R2为0.9945。由超参数tuned extra做出的预测树模型的解释使用Shapley加法解释（SHAP）和轮廓一起。在预测氢吸收的输入功能的重要性的顺序被确定为如下：温度，压力，吸附的等排热，和BET表面积。SHAP依赖图表明，压力是预测吸氢量的输入特征中的共同交互特征。本研究有助于理解的作用，输入功能集体预测的MOFs的氢吸收1. 介绍化石燃料的持续使用导致其迅速耗尽并引发环境问题。化石燃料，即，石油、天然气和煤炭，预计分别只持续35年、37年和107年[1]。因此，迫切需要探索替代能源（例如，太阳能、风能、氢能），以满足日益增长的能源需求。在这种情况下，氢作为一种环保能源，被考虑用于各种应用，包括运输部门。氢* 通讯作者。电子邮件地址：jalaiah@hyderabad.bits-pilani.ac.in（J.Nandanavanam）。https://doi.org/10.1016/j.egyai.2023.100230接收日期：2022年12月5日;接收日期：2023年1月9日;接受日期：2023年1月10日2023年1月14日在线提供2666-5468/© 2023作者。由爱思唯尔有限公司出版。这是一篇开放获取的文章，获得了CC BY-NC-ND许可证（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。可从ScienceDirect获取目录列表能源与AI期刊主页：www.sciencedirect.com/journal/energy-and-ai··S. Meduri和J. 南达纳瓦纳姆能源与人工智能12（2023）1002302命名法的表面积C支持向量回归的超参数D平均直径f应用机器学习模型自适应神经模糊推理系统ANN人工神经网络BDT Boosted决策树BET SSA BET比表面积BG BaggingBGDT Bagging决策树f（X）gg（X实际机器学习模型E_X模型随机森林BLR贝叶斯线性回归BGRF级联前向神经网络hX简化输入空间映射DT决策树i索引或a 特定特征EGBEX treme梯度增强N所选数据点的数量或模型的数量n独立输入特征数ET EX tra树P压力r皮尔逊R2决定系数S独立特征T温度V孔体积w重量捕捉平均重量吸收x用于预测的简化空间中的X下标a实际m微孔或平均值p孔隙或预测值t共计这个超声波希腊字母在没有独立特征的情况下进行α0αiSHAP值缩写AB Adaboost前馈神经网络GB Gradient boosting广义回归神经网络GS网格搜索基于HBGB直方图的梯度提升HPT超参数调整最近邻线性回归LSLR最小二乘线性回归最小二乘支持向量机机器学习MLPNN多层感知器神经网络多元线性回归金属有机骨架NN神经网络径向基函数神经网络RF随机森林RNN递归神经网络RR岭回归RS随机搜索支持向量回归机绿色燃料，提供更高的能量密度，燃烧时产生清洁的它通常以高压气体或低温液体的形式储存，这会或者，它可以通过物理吸附或化学吸附储存在选定的材料中[2]。综述并介绍了室温下基于吸附的储氢材料[3]。根据美国能源部（DOE）的数据，到2025年，燃料电池汽车的储存介质应至少含有5.5wt%的氢[4]。该重量容量被理解为受材料的物理化学性质和操作条件的影响。值得注意的是，材料的比表面积（SSA）极大地影响氢吸收。在所探索的几种多孔材料中，金属有机框架（MOFs）表现出更好的SSA和可调性能。在低温下，MOF表现出氢吸收和SSA之间的线性关系[5]。在77 K和100 bar下，Zn4O（BDC）3的吸氢量接近10 wt%[6].在室温下，由于弱的范德华力，MOF吸收较少的氢。然而，开放的金属位点有助于增加室温下的吸收[7]。开放的金属位点增强了吸附物和吸附剂之间的相互作用强度，从而增加了吸收[8]。相互作用强度测量为等量吸附热或吸附焓 为了获得良好的氢吸收，多孔材料-材料应表现出所选压力的最佳等量吸附热[9]。在100 K和2bar下，吸附热为14.7kJmol-1，比表面积为197m2g-1，石墨烯纳米片结合的铜基MOF已经达到了重量容量为2.3重量%[10]。基于公开的文献，应当理解，氢吸收取决于若干因素，包括SSA、吸附的等排热、压力和温度。实验、分子模拟和人工智能等技术（例如，机器学习（ML）、神经网络）来预测氢吸收。虽然实验提供了可靠的信息，但ML模型有助于减少预测氢吸收的时间和成本。这种技术被广泛用于各种应用，并发现有用[11但是，它的成功实施取决于所选择的数据集的质量。数据集的质量可以根据（i）样本大小和（ii）包含的特征数量来判断。数据集可以由实验证明的或看不见的数据组成，或者两者兼而有之[14，15]。为了预测MOF的氢吸收，使用了实验证明的和未见过的数据[16]。但是，如果ML模型首先使用实验证明的数据集进行训练，则预测是准确的。为了将所有特征都放在一个共同的尺度上，数据集使用最小-最大归一化和z分数归一化等技术进行归一化。这样的标准化可能会受到离群值的影响[17]。各种 多孔 材料 是 分析 使用 神经网络了解氢吸收的极限[18]。实施神经网络技术以预测MOF人工神经网络（ANN）用于预测给定BET表面积、等量吸附热、压力和温度的MOF的氢吸收[20]。 的S. Meduri和J. 南达纳瓦纳姆能源与人工智能12（2023）1002303发现氢气吸收直接受压力和BET表面积的影响，间接受吸附的等量热和温度的影响。根据在预测新型M0F的氢吸收中检查了各种ML模型[22]。表1总结了用于预测各种多孔材料的氢吸收以下是从文献中得出的预测氢吸收的一些观察结果：（i）孔特征是常用的特征。(ii)神经网络、支持向量回归机和集成方法是最常用的ML模型。 (iii)在大多数情况下，确定（R2）被认为是评价指标，而不是其它（例如，MAE，MSE，RMSE）识别最佳ML模型。 (iv)这些研究中的大多数没有使用超参数调整，这有助于提高模型的准确性。(v)没有多少研究充分解释了模型除了R2，在确定最佳ML模型时还应考虑平均绝对误差（MAE）和均方根误差（RMSE）[30]。这种识别的最佳模型应该有助于解释特征（例如，氢吸收）的正确性。对此，Shapely上瘾解释（SHAP）和轮廓是有帮助的。使用博弈论，SHAP为预测问题的每个独立特征分配一个值。这种技术最近在可解释的机器学习方面引起了关注，并被用于各种应用[31使用随机森林（RF）回归的SHAP值分析了结构和化学性质对多孔碳吸氢的影响[26]。用等值线图说明了比表面积、孔径和中孔体积对CO_2吸收的影响表1预测氢吸收的各种研究的总结[34]第30段。对于具有更多独立特征的情况，轮廓可能无法有效地解释ML模型预测。SHAP和轮廓一起有助于更好地解释ML模型根据文献报道，作者了解到，使用SHAP和等高线一起使用的可解释的ML模型预测MOFs的吸氢量是不可用的。此外，关于超参数调整对ML模型性能的影响的研究很少。上述差距和没有免费的午餐定理促使作者为实验证明的MOF数据集找到一个准确且可解释的ML模型。这项工作的新颖之处在于使用SHAP和轮廓来解释预测。本文介绍了（i）训练数据大小对ML模型准确性的影响，（ii）对少数ML模型的评估，（iii）超参数调整对ML模型性能的影响，（iv）评分方法的使用及其在最终确定最佳ML模型中的有用性，以及（v）使用SHAP和轮廓进行预测的解释。该研究有助于更好地解释输入特征的作用，并合成一种新型的金属有机骨架材料，用于所需的吸氢目标。2. 方法图1示出了预测MOF的氢吸收所涉及的步骤的顺序。这个练习涉及（i）选择合适的ML模型，（ii）用实验证明的数据对其进行训练和测试，（iii）确定最佳的ML模型进行预测，以及（iv）使用SHAP和轮廓解释预测。为了训练和评估选定的ML模型，使用了包括141个ML模型的数据集。材料型号特点结果备注参考最佳MAE R2金属有机骨架ANN晶体密度，等排热吸附，空隙率，重量和体积表面积，大空腔直径，最大孔径ANN摆动和温度条件。[18个国家]ANN等量吸附热，SSA，P，T ANN 0.001 0.925·九层三层网络隐藏层中的神经元是最佳配置。[19个]LSSVM，ANFIS，MLPNN，CFFNN，GRNNET、BDT、BGDT、RF、BGRF、GB、DT、NU-SVR（径向基函数核），SVR（径向基函数核），SVR（线性核），LR，RR，KNN，ABRF，SVR（多项式和高斯核），RR等排吸附热，BET SSA，P，T密度、孔隙体积、重量和体积表面积、空隙率、大空腔直径、孔隙极限直径无机和有机构建块、拓扑结构、功能GRNN 0.104 0.998·神经网络对多变量问题• 讨论了所有特征的综合作用ET 0.10 0.997·没有免费的午餐定理测试不同的模型。• 评价了看不见的金属有机SVR 0.47用于预测。• 有机连接剂类型被用作特征之一。[20个][22日][23日]氢与金属有机骨架LSR 2.4 0.96·微粒子之间的弱相互作用金属有机框架和氢是理想的吸附在低温下。[24日]沸石MLPNN，CFFNN，RNN，GRNN平衡压力，BET SSA CFFNN 0.041 0.994表面积与线性方程。[25日]活性炭LSLR、SVR（线性核）、SVR（径向基函数核）、EGB、RF（C、H、O、N）和Vmicro、Vtotal、Vultra-micro、BET SSA、P的重量%Cr、V、Ni、Sn、Al、C、Mg、Gd、Fe、B、Cu，Mo、W、La、Si、Nb和Ce）RF 0.414 0.910·进行SHAP分析• 压力和表面积起着突出的作用。发挥重要作用。数据的非线性性质。发挥重要作用。更多决策树• Mn在氢吸收中起重要作用。[26日]SVR，MLPNN，RBFNN表面积特性、孔体积特性、相对比率SVR–0.94• 微孔结构特性[27日]金属氢化物LR、NN、BLR、BDT材料类别、生成热、组成式、T、PBDT0.0030.830• BDT脱颖而出，因为[28]第二十八届• 材料类别和温度• RF预测良好，因为它使用S. Meduri和J. 南达纳瓦纳姆能源与人工智能12（2023）1002304图1.一、本研究的框架。图二. 常用的基于监督学习的机器学习模型。S. Meduri和J. 南达纳瓦纳姆能源与人工智能12（2023）1002305N∑N -R= 1-i=1一一MOFs（Cao等人报告）[20]本研究采用该数据集由以下特征组成：BET表面积（m2g-1），等量吸附热（kJ mol-1）、压力（bar）、温度（K）和氢吸收（wt%）。2.1. ML模型机器学习通常分为监督学习和无监督学习。支持学习基于标记数据集，由回归或分类组成。回归是一种预测连续变量值的技术。对于本研究，考虑基于回归的ML模型，因为它们能够准确预测为了了解训练数据集的大小对模型准确性的影响，其大小按不同的百分比变化，从55到85，增量为5%。模型针对所述训练数据集进行训练，用相应的测试数据集进行测试，并最终确定合适的训练数据大小。对于识别的训练数据集大小，模型的平均绝对误差（MAE），均方误差（MSE），均方根误差（RMSE）和决定系数（R2）进行评估。前面的数学公式所述度量在等式中给出。(1)其中N是数据点的数量，i是数据点的指数，w a是M0F的实际氢吸收，并且w p是模型的预测氢吸收，w p是M0F的实际氢吸收的平均值。字典。 一些常用的基于回归的ML模型是Mae1∑wiNwi（一）示于图二、考虑到所选数据集(e.g.、线性，大小）和个体模型集合的益处以下ML模型被选择用于本研究：（i）线性=i=1Na-p回归（LR），（ii）岭回归（RR），（iii）决策树（DT），（iv）MSE=1Σi =1-2（2）使用径向基函数核支持向量回归（SVR），（v）k最近邻（KNN），（vi）额外树（ET），（vii）随机森林（RF），Ni=1ap（viii）adaboost（AB），（IX）梯度增强（GB），和（X）一般RMSE√√√̅1̅̅̅̅̅̅∑̅N⃒̅̅̅̅̅̅w̅̅̅̅i̅̅̅̅̅̅̅w̅i⃒̅̅2̅（三）回归神经网络（GRNN）。由于为目前的研究相对较小，选择DT和SVR进行预测[35]。 包围模型（即， ET、RF、AB和GB）也=Ni=1 a-p与个人相比，他们是超级学习者[36]。此外，为了确认所选数据集的非线性性质，还选择了LR和RR。GRNN仅用于验证当前2我我2i=1一个p∑Nwi-wi2（四）结果所有这些模型都使用Python进行了检查，Python是一种使用scikit-learn库构建的编程语言[37]。2.2. 训练和评价使用所选数据集对所选ML模型进行初始训练和评估，以预测MOF的氢吸收。为此，数据集被随机分成两组，即，训练数据集和测试数据集，使用Python中的内置函数一般来说，如果R2的值接近，则模型被视为最佳最小的，最小除了R2，MAE（对离群值具有鲁棒性）值也被考虑在所选模型中确定最佳模型。为此，采用如图1B中所描述的评分方法。3.第三章。的每个指标都分配了分数，模型基于其R2和MAE值。最高分（N，涉及的模型数）被分配给具有最高R2或最小MAE的模型。按照这种方法，将分数以降序（N-1，N-2，图三. 评分方法流程图。⃒S. Meduri和J. 南达纳瓦纳姆能源与人工智能12（2023）1002306++=你好供以后的评价使用。2，1）。将模型的R2和MAE值的得分相加并作为其总得分。最后，根据模型的总得分对模型进行排名。2.3. 超参数调整ML模型通常由两种类型的参数组成：模型参数和超参数。虽然模型参数在数据学习（训练）过程中被初始化和更新，但超参数有助于定义学习过程本身。因此，它们需要先验地设定。找到用于构建鲁棒ML模型的优化超参数集的过程被称为超参数调整（HPT）。超参数的选择对ML模型的性能起着重要作用[38]。在本研究中，超参数调整的基础上的评分方法识别的模型。为此，考虑了两种模型（性能最佳和性能最差）。使用网格搜索（GS）和随机搜索（RS），识别出的模型首先通过五重交叉验证进行调整，然后使用测试数据集进行评估。随后，确定了最佳模型，并将其用于预测MOFs的吸氢量。2.4. SHAPML模型所做的预测应该很容易解释。在这种情况下，SHAP和轮廓有助于更好地解释预测。SHAP和轮廓一起帮助揭示每个独立特征在预测中的作用。SHAP通过以下附加属性、对称性和零效应为每个独立特征提供了唯一的解决方案[39]。SHAP值取决于应用的ML模型（f）和用于预测的输入数据（X）。ML模型所做的预测（f（X））使用一个可解释的函数来解释，称为解释模型 (g)和 解释 方法[40]。 解释性模型AP-模拟ML模型的行为。解释性模型的输入被给出为X=hx（X由解释性模型（g（x '））做出的预测与由实际模型（f（x））做出的预测匹配，如等式（1）所示。(5)，其中“n”表示独立输入特征的数量，α 0是在没有独立特征的情况下进行的预测，α i是独立输入特征的SHAP值。特征n乐于助人.对图给出了数据集的任何两个特征之间的成对关系（散点图）的信息。它还显示了对角线上特征的分布（直方图）。Pearson相关系数测量特征之间的线性关联强度[42]。其值的范围从-1到1，其中-1指示强负相关性（特征在彼此相反的方向上改变），零指示无相关性（特征之间无关系），并且1指示强正相关性（两个特征在彼此相反的方向上改变）。 相同的方向）。图4显示了为本研究选择的数据集的配对图。每个特征的范围如下。BET比表面积：10-95.9 bar，温度：77298K。&对图表明，氢吸收的BET表面积和压力增加，并在等温吸附热和温度的增加而减少。这种趋势可以推断为特征和预测之间存在线性关系[43]。图图5显示所选数据集的Pearson相关系数，未进行归一化。值得注意的是，当数据集被归一化时，这些系数没有显示这些系数涉及任何两个特征之间或特征与预测之间的依赖性。很明显，吸氢量（预测）具有正相关性与BET比表面积（r=0.53）和压力（r=0.25）呈负相关，与等量吸附热（r=-0.68很好。等温吸附热与温度和比表面积的相关系数分别为0.5和这些结果表明，所选数据集的任何两个特征之间存在很强的多重共线性，但这并不能推广到所有情况。例如，保持较高的等排吸附热导致在较高温度下相对较高的氢吸收[44]。在另一项研究中，注意到在4 MPa下的氢吸收不仅对于较高的BET表面积（在77 K下）而且对于较低的BET表面积（在298 K下）都是良好的[45]。此外，该双变量分析不能建立特征对氢吸收的权重（预测）。因此，SHAP被认为是明确评估每个功能的作用。3.2. 训练数据大小图 6显示了训练数据大小对评估指标（如MAE和R 2）的影响。随着训练数据大小的增加，MAE2f（ x）= g（ x′）=α+∑α x（五）观察到下降，而R 在所有测试的模型中都有大幅增长。0 i ii=1值得注意的是，用85%的数据集训练的GRNN模型的R2与Cao等人报告的结果相[20]第20段。观察到MAE一个独立特征的重要性可以通过取有和没有它的预测之间的差异来获得，如等式2所示。(6)其中S表示独立特征的集合。在本研究中，使用树解释器[41]来计算测试数据集的SHAP值。αi=∑ |S|！（n-|S|-1）！（f（S）i）-f（S））（6）森尼岛由于所选数据集的非线性性质，线性模型（LR，RR）相对于测试的其他模型相对较高。感谢由于集合效应，ET模型产生的MAE相对于其余模型较小。取决对梅， 的 R 2 也 反映 的 模特相应地这些指标显示出随着训练数据大小的增加而有所改善，并随之变平。为了在训练数据量和测试数据量之间取得平衡，前者固定为75%，3. 结果和讨论为了解释ML模型所做的预测，所选择的数据集受到图1中描述的协议的影响。结果以曲线图、表格和等高线的形式呈现在这里。3.1. 数据可视化数据关联和可视化有助于识别用于预测的合适ML模型。因此，在训练ML模型之前，检查数据集的多重共线性和特征对此，配对图和Pearson3.3. 评价和评分所选模型使用75%的数据集进行训练，并使用剩余的数据集进行测试，即，测试数据集。表2显示了测试模型的评估指标（MAE、MSE、RMSE和R2），超参数整定由于所选数据集的非线性性质，这些指标对于LR和RR来说相当差。在用于分析较小规模数据集的三种模型（KNN，DT和SVR）中，KNN和DT产生相对较好的结果，并与集成模型竞争。SVR的结果很差，因为它不能自己确定最优的超参数。正如预期的那样，与其他模型相比，集成模型产生了良好的结果。在合奏中，S. Meduri和J. 南达纳瓦纳姆能源与人工智能12（2023）1002307+++见图4。 配对图。模型中，基于装袋的模型（ET和RF）比基于提升的模型（AB和GB）表现更好。这些模型中的大多数在使用归一化的数据集，因此不考虑数据标准化进行进一步评价。基于图3中描述的评分方法，将得分分配给MAE和R2 每种型号，并在表3中提供。准确的预测。如图所示，这些残差中的大多数明显接近于零。 8 b.3.5. SHAP最佳模型（The Best Model）HPT）解释由于它的超级学习性质，ET是测试的其他模型中最好的。由于缺乏最佳超参数，SVR是性能最差的模型。3.4. 超参数调整和评估然后通过随机搜索（RS）和完全通过网格搜索（GS）针对最优超参数随机地调整所识别的最佳（ET）和最小（SVR）模型。结果是由于超-ET和SVR的参数调整如表4所示。MAE和R2结果表明，GS站在更好地对RS，为两个调谐模型。由于HPT，SVR的R2从0.5235跳到0.9139，ET的R2从0.9917跳到0.9945值得注意的是，R2的增益对SVR来说意义重大有趣的是，这些观察结果与报告的结果一致[13]。现在通过图7所示的奇偶性图将基于HPT的模型（ET HPT和SVR HPT）的预测与实验结果进行比较。由ET HPT模型作出的预测更接近于实验值。因此，现在分析完整测试数据集的残差以获得更好的清晰度。 这些残差如图所示。 8a的值很低，表明使用SHAP。基于平均绝对SH+AP值，输入特征按降序排列，如图9所示。在本研究中，发现温度、压力、吸附热和BET比表面积等特征输出特征（氢吸收）和输入特征之间的相关性使用颜色代码表示，即，红色代表高，蓝色代表低。相关性被解释为负的（即，反比）对于负SHAP值和正（即，直接成比例）。本研究表明，压力和BET表面积与吸氢量呈正相关。而温度和等量吸附热与吸氢量呈负相关。3.6. 输入要素现在使用SHAP依赖图和等高线检查输入特征（BET表面积、吸附的等排热、压力和温度）对氢吸收的影响。S. Meduri和J. 南达纳瓦纳姆能源与人工智能12（2023）1002308图五. Pearson见图6。 训练数据大小对（a）MAE和（b）R2的影响。表2测试ML模型的评估指标评估指标ML模型LRRRKNNDTSVRETRFABGBGRNNMAE1.14861.14750.35420.15381.05140.09680.14180.47130.19120.3326标准差1.95421.94960.45260.07361.93990.03340.04890.2930.07321.0832RMSE1.39791.39620.67270.27121.39280.18270.22110.54120.27051.04070.5201卢比0.52110.88880.98190.52350.99170.98790.9280.98210.73393.6.1. BET表面积氢吸收对BET表面积的依赖性以后者的SHAP值示于图10测试数据表明，压力是BET表面最具交互性的特征区注意到SHAP值仅在BET表面积和压力非常高时为正值。图11显示了在不同温度（77和298 K）下BET表面积和压力对氢吸收的影响。为了建立这些轮廓，吸附的等排热被认为是S. Meduri和J. 南达纳瓦纳姆能源与人工智能12（2023）1002309表3测试的ML模型的分数。评分ML模型LRRRKNNDTSVRETRFABGBGRNNMAE12583109476R212573109684共24101562018101510表4HPT模型的评价指标模型MAE MSE RMSE R2重要超参数RS GS RS GS RS GS0.4630 0.3605 0.9044 0.3505 0.9509 0.5920 0.7778 0.9139C：4，伽马：0.001自举程序：false，Max_depth：12，Min_samples_leaf：1，Min_samples_split：2，n_estimators：10图7.第一次会议。（a）SVR + HPT，（b）ET + HPT的奇偶性图。见图8。 （a）残差，（b）残差直方图。4.1 kJ mol-1，因为它对应于最佳氢吸收（图9中所示的正SHAP值）和所选数据集中可用的最低值。氢吸收通常随压力增加而增加但在所考虑的最大BET表面积下是显著的。这表明，在预测氢吸收中，压力是对BET表面积S. Meduri和J. 南达纳瓦纳姆能源与人工智能12（2023）10023010见图9。 来自ET + HPT的SHAP值。图10个。BET表面积的SHAP依赖性图。见图12。 等量吸附热的SHAP依赖性图。图十一岁BET比表面积和压力对不同温度下吸氢的影响。S. Meduri和J. 南达纳瓦纳姆能源与人工智能12（2023）100230113.6.2. 等量吸附热氢吸收对等量吸附热的依赖性在图12中以后者的SHAP值示出。压力是等量吸附热的最具交互作用的特征。SHAP值对于较低的等排吸附热是正的，并且对于测试数据集的其余部分是负的。图13示出了在不同温度下等排吸附热和压力对氢吸收(77298 K）。这些等高线是为BET表面的3500 m2g-1建立的这是因为它对应于最佳氢吸收（图9中所示的正SHAP值）和所选数据集中可用的最高值。吸氢量随压力的增加而增加，但当吸附的等量热较低时，吸氢量是显著的。因此，当等量吸附热低且压力高时，氢吸收良好。3.6.3. 温度氢吸收对温度的依赖性在图14中以后者的SHAP值表示。压力也被认为是最具互动性的特征。SHAP值在77 K为正值，在298 K为负值图15示出了温度的影响，氢吸收的压力。这些等高线是为3500 m2g-1的BET表面积，和4.1 kJ mol-1的等量吸附热的原因在本节前面描述。在较低的温度下，氢的吸收迅速增加的压力和达到其峰值相对中等的压力。对于给定的压力，氢吸收随温度升高而下降。这一观察结果表明，温度是最有影响力的参数对压力在预测氢的吸收。4. 结论各种ML模型用于预测金属有机框架的氢吸收。为了提高模型最好的ML模型所做的预测使用SHAP和轮廓来解释。对于所选择的数据集，在预测氢吸收中输入特征的重要性顺序如下：温度、压力、吸附的等量热和BET表面积。相关性曲线和等高线表明，当温度低、压力高、吸附的等排热低和BET表面积高时，氢吸收良好。这项研究有助于更好地解释输入特征的作用，这要归功于可解释的机器学习。通常，具有更多样本和特征的数据集以及每个特征的均匀分布值被高度设想用于ML模型的有效训练本研究采用了图十四岁温度的SHAP依赖性图。图15. 温度和压力对氢吸收的影响。具有有限数量的样本和特征的数据集，以及非均匀分布的特征值（例如， 温度）。 因此，分析具有（i）实验证明的数据点，（ii）包括孔隙特征在内的重要特征，以及（iii）每个特征的广泛值的数据集被视为未来的工作范围。这有助于合成具有合适输入特征的用于氢吸收的所需目标的新型金属有机框架。图13岁 吸附热和压力对不同温度下吸氢量的影响。S. Meduri和J. 南达纳瓦纳姆能源与人工智能12（2023）10023012+ - -一种竞争利益作者声明数据可用性我们使用了已发布的数据集，并获得了许可。引用[1] Shafiee S，Topal E.化石燃料储备何时会减少？能源政策2009;37：181-9.https://doi.org/10.1016/j.enpol.2008.08.016网站。[2] Schlapbach L，Züttel A.用于移动应用的储氢材料。Nature2001;414：353-8.https://doi.org/10.1038/35104634网站。[3] Meduri S，NandanavanamJ.室温下储氢材料2022年《今日材料》https://doi.org/10.1016/j的网站。matpr.2022.05.059网站。[4] 美国能源部轻型汽车车载氢储存技术指标。美国能源部https://www.energy.gov/eere/fuelcells/doe-technical-targets-onboard-hydrogen-storage-light-duty-vehicles.[5] Suh MP，Park HJ，Prasad TK，Lim D-W.金属-有机骨架中的储氢Chem Rev2012;112：782-835。https://doi.org/10.1021/cr200274s网站。[6] Kaye SS，Dailly A，Yaghi OM，Long JR.制备和处理对Zn 4 O（1，4-苯二甲酸酯 ） 3 （ MOF-5 ） 储 氢 性 能J AmChem Soc 2007;129 ： 14176-7.https://doi.org/10.1021/ja076877g网站。[7] Murray LJ，Dinc M，Long JR.金属-有机骨架中的储氢 ChemSoc Rev 2009;38：1294-314。https://doi.org/10.1039/b802256a网站。[8] 胡 永 华 ， 张 良 . 金 属 - 有 机 骨 架 中 的 储 氢 。 Adv Mater 2010;22 ： 117-30.https://doi.org/10.1002/adma.200902096网站。[9] 王文，王文，等.吸附剂的最佳吸附条件.北京：科学出版社，1999. 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