氮/硫双杂化非贵金属催化剂在碱性燃料电池中的高效氧还原

"氮/硫双杂化非贵金属碱性阴离子膜燃料电池阴极非铂催化剂 (2014年)" 是一篇关于燃料电池技术的研究论文，由徐莉莉等人发表在2014年的《高等学校化学学报》上。文章探讨了一种新型的碳载双杂化过渡金属催化剂（Fe-N/C-TsOH-600），这种催化剂用于非贵金属碱性阴离子膜燃料电池的阴极，替代传统的铂催化剂，以提高催化氧还原反应（ORR）的效率和稳定性。 论文中提到，Fe-N/C-TsOH-600催化剂是通过将吡咯（pyrrole）和对甲苯磺酸（TsOH）作为碳载过渡金属催化剂的掺杂剂，采用溶剂分散法和600℃的热处理工艺制得。X射线衍射（XRD）和X射线光电子能谱（XPS）技术被用来分析催化剂的结构，以便理解其催化性能的来源。通过旋转圆盘电极（RDE）实验，研究人员在碱性介质中研究了催化剂的电化学催化活性和稳定性，并考察了不同浓度甲醇溶液对其催化活性的影响。 研究结果显示，Fe-N/C-TsOH-600催化剂在0.1 mol/L KOH电解质溶液中展现出高选择性的氧还原催化活性，且具有良好的稳定性。即使经过4800圈循环伏安（CV）扫描测试，催化剂的性能仍保持稳定，主要通过4电子途径将氧气催化还原。此外，与商业的Pt/C催化剂相比，Fe-N/C-TsOH-600在含有甲醇的碱性溶液中对氧的催化还原选择性更高。 XPS分析揭示，吡咯氮是催化剂的主要活性中心，提供氧还原的活性位点，而TsOH的引入作为硫掺杂剂显著提高了催化剂的活性。TsOH形成C-S-C键，对提高催化剂的ORR活性起着关键作用。因此，Fe-N/C-TsOH-600催化剂在氧还原反应中表现出了优异的电催化性能和选择性，为非铂催化剂在燃料电池中的应用提供了新的可能性。 这篇论文的研究工作得到了国家自然科学基金、国家国际科技合作专项项目以及清华大学自主科研计划项目的资助，进一步推动了燃料电池领域非贵重金属催化剂的研究和发展。