ZrO2改性Co-Ru催化F-T合成动力学研究

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"该文是关于ZrO2改性CO-Ru/y-A12O3催化剂在F-T合成反应中的本征动力学研究,主要探讨了费-托合成的表面碳化物机理,并通过实验推导出8个动力学模型。在473K的温度下,H2完全解离,吸附态CO与H2反应生成甲酰(HCO),进一步加氢形成表面C,同时氧气以水的形式脱离,这一过程符合模型6。反应速率方程为-dvco/dW=kpcopH21/2(1+1.499ph21/2+1.609pco+2.541ph2-1/2Pco)2,其中k的值为99.83mmol/(ch·g·MPa^1.5)。通过实验数据对模型6进行非线性回归分析,估计了反应活化能约为68.34 kJ/mol。" 本文是工程技术领域的学术论文,主要研究内容聚焦于Fischer-Tropsch(F-T)合成,这是一种重要的催化反应,用于将合成气转化为液态烃类燃料。研究中使用的催化剂是经过ZrO2改性的Co-Ru/y-A12O3,这种催化剂在F-T合成中表现出良好的活性和稳定性。 作者依据F-T合成的表面碳化物机理,推导出了8种可能的动力学模型,这些模型反映了不同反应路径下的化学反应动态。在实验条件下,即473K的温度,研究发现模型6最为符合实际反应情况。在这个模型中,氢气完全解离并促进吸附状态的CO加氢生成甲酰(HCO),进一步加氢形成碳,同时伴随着氧的脱附形成水。这个过程揭示了F-T合成的关键步骤。 通过固定床微分反应器,作者收集了实验数据,并对模型6进行了非线性回归分析,从而估计了反应的活化能和吸附活化能。活化能的估计值为68.34 kJ/mol,这一数值对于理解反应速率随温度变化的敏感性至关重要,因为活化能直接影响反应的速率常数。 关键词包括费-托合成、钴钌双金属催化剂以及动力学模型,表明本文的核心研究是围绕F-T合成的催化剂性能优化和反应动力学建模。该研究对于提高合成气转化效率,优化催化剂设计,以及深入理解F-T合成的微观机制具有重要意义。