石墨烯生长机理研究：Ni(111)面上碳原子的自催化析出与合金调控

"本文详细探讨了碳原子在Ni(111)表面的自催化析出机制，以及如何通过合金调控这一过程。研究表明，碳原子在镍表面的析出过程中存在显著的C-C自催化效应，这表明一个碳原子的析出会促进另一个碳原子的移动。这种效应可通过调整合金成分来控制，对理解和优化石墨烯的大规模制备工艺具有重要意义。 文章首先介绍了石墨烯的基本特性和应用前景，强调了大规模生产石墨烯的重要性以及当前存在的挑战。作者利用第一性原理计算方法，即密度泛函理论(DFT)，深入研究了碳原子在镍表面的行为。DFT是一种广泛应用于材料科学的计算工具，能够预测材料的结构和性质。 在理论研究部分，作者构建了单个和两个碳原子在Ni(111)表面的模型，分析了它们的能量状态和动态行为。结果表明，单个碳原子最稳定的吸附位置是次表层的八面体间隙，而两个碳原子倾向于形成二聚体。在动力学研究中，揭示了自催化现象：次表层的碳原子在另一个碳原子析出时，若距离较近，其自身的析出势垒降低，促使析出过程加速。 为了更深入地理解自催化机制，作者比较了不同碳原子析出路径的大小和相邻镍原子的杂化强度。他们发现，较大的扩散通道意味着较小的应力，从而降低扩散势垒，使得碳原子更容易析出。反之，较小的通道会增加应力，提高析出难度。此外，碳原子与镍原子的杂化程度也影响着这一过程，表明原子间的相互作用在析出过程中起着关键作用。 合金化作为一种调控手段，可以通过改变镍表面的电子结构和化学环境，有效地调整碳原子的自催化效应。这为优化石墨烯的生长条件提供了新的思路，对于提升石墨烯的制备效率和质量具有潜在的应用价值。 这篇研究论文深入剖析了碳原子在Ni(111)表面的自催化析出机理，揭示了合金调控这一过程的可能性，为石墨烯的合成提供理论指导，有助于推动石墨烯的工业化进程。"