模拟外延薄膜生长过程中RHEED强度振荡的高效计算机模型

软件X 12（2020）100593原始软件出版物rheed++：一个模拟外延薄膜生长过程中RHEED强度振荡的C++框架安杰伊·达尼卢克计算机科学研究所，玛丽亚·居里-Skiodowska大学，UL。Akademicka 9，20-033 Lublin，波兰ar t i cl e i nf o文章历史记录：收到2020年2020年9月3日收到修订版2020年9月4日接受保留字：科学计算数值模拟漫散射RHEEDMBEa b st ra ct本文提出了一种计算外延薄膜生长过程中RHEED强度振荡的高效、紧凑和灵活的计算机模型。模型的主要功能是它的能力，执行动态计算的RHEED镜面光束强度振荡的振幅作为生长时间的函数，使用异质外延结构的散射势，占漫散射通过平行于表面的层的可能发生。大量用户可定义的参数的存在，使所提出的模型具有高度的通用性。为了验证该模型，计算出的RHEED振荡图进行了比较，从文献中的实验数据。该模型不需要链接到任何现有的数值库例程。©2020作者（S）。由爱思唯尔公司出版这是CC BY许可下的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/）中找到。代码元数据当前代码版本v1.0此代码版本使用的代码/存储库的永久链接https://github.com/ElsevierSoftwareX/SOFTX_2020_278法律代码许可证GNU GPL 3使用的代码版本控制系统使用C++11的软件代码语言、工具和服务编译要求，操作环境依赖性GNU GCC，Linux，Microsoft Windows如果可用，链接到开发人员文档/手册问题支持电子邮件andrzej. poczta.umcs.lublin.pl1. 动机和意义反射高能电子衍射（RHEED）振荡现象在20世纪80年代初首次被观察到[1]。从那时起，RHEED已被确立为研究超高真空条件下（UHV）分子束外延（MBE）制备的薄外延结构的生长和表面分析的最有力工具。在RHEED实验中，单色高能电子束（>10keV）以小角度（30）指向表面，在那里它与表面附近的原子强烈相互作用。散射的德布罗意波相互干涉，在荧光屏上产生条纹状斑点形式的衍射图案。这是由于这样的事实，即对于这样的角度，电子束仅穿透少数最顶层的单层，并且反射的强度通常相当高。在这样的实验中，入射电子的掠射角电子邮件地址：andrzej. poczta.umcs.lublin.pl。https://doi.org/10.1016/j.softx.2020.100593通常以这样的方式选择射束，使得镜面射束强度显示出作为生长时间的函数的周期性振荡（由于生长层的表面覆盖的变化，RHEED图案上所选择的点的强度以周期性方式波动因此，RHEED提供了定性和定量的信息，在现场和实时等有关表面重建，生长速率和生长模式。虽然RHEED强度随薄膜生长而发生强烈振荡已成为实验上这是一项研究[2此外，选择 对电子衍射进行计算机模拟的最佳方法仍然是一个悬而未决的问题。在具有接近理想晶格的外延层的情况下，从表面反射的电子束的强度用多重散射理论计算[7]。但需要注意的是，在薄层沉积过程中，大多数情况下表面原子的排列并不理想2352-7110/©2020作者。 由Elsevier B.V.出版。这是一篇开放获取的文章，使用CC BY许可证（http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/）。可在ScienceDirect上获得目录列表SoftwareX期刊主页：www.elsevier.com/locate/softxA. 达尼卢克软件X 12（2020）1005932n添加4∑（）2mE1+02;n4添加ψ ()ℏ2ℏ2（）（）艾尔斯河(e.g.出现了1.1. 成核模型有几种类型的方法，是有用的，在研究通过分子束外延薄外延层的成核过程。如果表面原子相互作用势的性质已知，那么我们就可以追踪系统的时间演化，求解确定性运动方程。这种方法被称为分子动力学（MD）[8]。在动力学蒙特卡罗（KMC）[9]模拟中，采用伪随机数发生器（PRNG）构建表面上的原子构型序列这两种方法都明确地考虑了沉积、表面扩散、脱附等原子过程，但计算复杂，在大多数情况下是困难的以确定与RHEED实验相比所Cohen等人[10]开发了几种外延模型（通常称为这些模型描述了RHEED镜面光束强度振荡在参考文献[12]中详细描述的一般矩阵公式的框架内在单光束条件下计算。根据单束条件，假设当入射电子束方向的方位角设置成与某一结晶方向偏离几度时，快电子主要受平行于表面的原子层的平均电势的影响。通过在两个主要阶段中进行计算来找到RHEED强度。第一个是水晶板 被分成n个单原子层的组件。此外，这些层中的每一个被分成平行于表面的i个薄片的组件，假设每个薄片具有垂直于表面的恒定电势，并且针对每个薄片独立地确定传递矩阵。在第二阶段，找到了传递矩阵，对于每个切片的顶部，我们计算反射率矩阵，其由考虑电子波函数的边界条件的为了从理论上阐明导致振幅和RHEED振荡从生长表面变化的因素，使用了异质结构的一维散射势模型[5]：U（θ，z）=∑ ∑U基底（θn=1，zi）根据i n的覆盖率0<$θn<$1的增长过程在生长过程中所涉及的n个分子层这种方法特别有趣，因为它导致定性和定量估计[11]。+∑ ∑（U层（θn（t），zi）+U层（θn（t），zi）），⑷我n其中，U基底是指完全填充的子基底的电势。1.2. 异质结构的散射势晶体弹性散射的电子束的强度可以使用一维薛定谔方程[12]计算：衬底lnU层表示第n个生长单层的电势，U层分量负责漫散射，θn（t）是第n个表面单层的覆盖率，zi是沿垂直于表面的轴的第i为了确定一个部分完整的单声道的贡献（d2） +2m0E）2米0z=U z z（一）层到整个层的电势，下面的公式是使用[12]：其中h是约化普朗克U层（θ（t），z）= −（1+E）×θn（t）×（1+αi）×8π静止质量，U（z）是晶体的一维散射势，E（z）是电子波函数，E是动力学n∑√πm0 c2S0[（4π2（zi−zn）2）]电子能量一维势U（z）由下式求得：在平行于该平面的平面中对三维势V（r）求平均到电影的表面因此，电势U（z）可以是×k= 1bkak×exp−bk、（五）被视为针对势V（r）确定的傅立叶级数GVG（z）exp（iGρ）（其中ρ是r的平行分量，G是垂直于表面的倒易晶格矢量）的第如果我们假设晶体包含在由z=z0和z=zn确定的两个平面之间，则可以写出方程的解f（z）。（1）以下列形式：{e（iκ z z）+R0e（−iκ z z）对于z> zn其中zn是沿垂直于表面的轴的第n层位置，ak和bk是电子散射因子解析表示的Doyle和Turner参数[13]，S0是平行于表面的二维晶胞的面积。散射势由实部和虚部组成实部是通过对单个原子的散射贡献求和来计算的。引入势的虚部，实现了对势的简化处理（z）=和T 0 e（iκzz），0时，我们得到一个额外的势虚部。值得注意的是，势（4）的形式考虑了重要的假设：岛边缘的漫散射可能严重影响振荡的最终形状。通过忽略由在表面层上形成的岛边缘发生漫散射的可能性，该模型简化为散射势的所谓比例模型。关于一维散射势的各种模型的详细讨论以及它们的实现示例可以在[5]中找到。本文模拟的排列是指fcc（111）面。它们由10个几何形状的Si（111）层组成，12 Ag层，具有相同的配置，作为外延特性的硅衬底上的金属层的生长。在数值计算过程中，假设衬底温度为130K，电子能量为18.8 keV，入射电子束的掠射角为0.3°。3.1. 理想逐层生长模式第一个例子演示了分布式增长模型的数值模拟，该模型由以下一组耦合微分方程描述：2. 软件描述dθn =gR[（θn−1−θn）+αn（θn−θn+ 1）−αn−1（θn−1−θn）]，DTN开源的模拟代码应该很容易分析（七）并且还为那些高级编程技术知识在研究中不是最重要的其中参数αn定义如下：工作这样的代码也应该允许相当大的自由，在实现新的模式。因此，rheed++ 的基本功能分为两个模块：growth++和rheed++ 。growth++模块可以独立使用，并允许对四种基本模型进行增长模拟，即扩散增长和分布式增长的三种变体薄膜的外延生长由一组非线性微分方程[10，11]建模采用带误差估计和自适应步长控制的绝对和相对误差容限以及积分间隔数完全由用户配置。growth++从inputGrowthData.dat文本文件中读取输入数据，用户在该文件中提供有关薄外延膜生长模拟参数的信息。输出数据保存在coverage.dat文本文件中。值得注意的是，为了计算生长单层的覆盖率，用户可以使用部分程序[11]，但这需要大量的代码修改。RHEED++包含所有的基本功能，这是必要的进行动态计算的RHEED强度从生长表面。rheed++需要两个包含输入数据的文件才能正常工作第一个（inputRheedData.dat）包含RHHED实验的模拟参数，第二个（coverage.dat）包含所选生长模型的层覆盖率值。输出数据以三个文本文件的形式保存。potential.dat文件存储所研究结构的晶体势实部的值。RHEED镜面光束强度振荡的振幅保存在文件中，文件名包含模拟参数。标准化数据保存在前缀为norm-的文件中。3. 说明性实例在过去的几十年里，作为非反应性金属-半导体系统的模型，银/硅（111）层的生长一直近年来，人们一直致力于控制纳米结构的外延生长和依赖于覆盖率的结构布置，例如半导体表面上的有序贵金属覆盖层[16对于非反应性金属-半导体界面，最常见的生长模式是形成具有不同尺寸的岛。对于低温下Si（111）上的Ag沉积，实验观察到RHEED振荡，表明具有岛形成的准逐层生长[16]。dn（θn）αn=Andn（θn）+ dn+1（θn+ 1），（8）和d n（θn）=θn（1−θn）1/2。（九）在这些等式中，θn是层的覆盖率，即原子占据的位置数与晶格位置总数之比（0该模型对应于成核位点的数量和尺寸在膜生长期间改变的生长模式。图 1（a）示出了方程的数值解。 （7）-（9），参数为gRn1。0，且An 1。0为所有n。图1（b）给出了在Ag在Si（111）上的理想逐层生长期间动态计算的归一化RHEED强度振荡，并且对应于图1（b）中所示的数据。1（a）. RHEED强度振荡的变化显示了原子逐层生长模式中RHEED振荡的特征额外这种现象在文献[19]中是众所周知的，并且与从顶部生长的平坦单层表面和从下面的平坦单层表面反射的电子波之间的干涉有关。3.2. 准逐层生长模式第二个例子演示了在Si（111）上准逐层生长Ag时镜面电子束强度的数值计算。图2（a）给出了方程组的数值解。（7）<-（9），参数为gRn = 2 = 1。0，gRn>=30。8、A10的情况。9、A20的情况。6、A30的情况。9、A40 的情况。9,一个50的情况。8、A60的情况。7，An> 70. 6. 图图2（b）呈现了在Ag在Si（111）上的准逐层生长期间动态计算的归一化RHEED强度振荡，对应于图中所示的数据。2（a）.当Ag生长在干净的Si（111）表面上时，不规则振荡持续到几个单层，然后振荡的强度被衰减。这意味着，即使生长表面原子排列的轻微扰动也通过分析图中的数据， 2（b）并将其与实验数据[16]进行比较，可以观察到计算与实验的高度一致性。应当A. 达尼卢克软件X 12（2020）1005934Fig. 1. （a）原子逐层生长模式的生长层的表面覆盖率作为生长时间t/τ的函数。(b)计算的镜面光束强度振荡对应于（a）中所示的数据 参数α = 0。1，β=3α。注意，在该模拟中仅考虑Ag的未重构表面，然而，即使对于这样的简化情况，理论RHEED强度振荡的曲线图也非常准确地再现了实验结果Zhang及其同事先前已经在实验中观察到在低温和入射电子束的低掠射角下在Si（111）衬底上生长Ag（111）层期间RHEED强度振荡的类似性质的变化[20]。图3展示了晶体电势的动态变化[Eq. [（4）]在干净的Si（111）衬底上生长Ag层，引起反射率的变化。第2段（b）分段。因此，它被认为是RHEED振荡是由于晶体势的形状，由于生长层的电位深度的动态变化。以上rheed++和growth++模型的实际使用示例说明了所提出的框架的主要计算能力用户可以模拟选定的生长模型，然后根据growth++提供的数据，模拟由生长外延表面层弹性散射的电子束强度的变化。生长层的结晶势的数值再现的可能性显着方便的模拟结果的解释。4. 影响和结论随着分子束外延技术的发展，它允许制造具有受控的单个单层组成的纳米结构，许多人的研究尝试实验室集中于研究单层和特定异质结纳米结构（即具有由各种化学组成（不同物理化学性质）的材料形成的单晶界面的结构）的形成动力学。这类研究的基本科学问题理解异质外延纳米结构的生长机理是固体物理和材料科学的主要目标之一。从实践的角度来看，这方面的知识是必要的，以优化具有特定的物理性能的光电和电子纳米器件的制造工艺。如今，MBE实验室（研究型和商业型）都配备了RHEED衍射仪作为标准。因此，制造异质外延纳米结构的研究人员和技术人员经常使用反射高能电子衍射来实时控制样品的生长，并以原子级的精度[16，20]。本文提出了一个有效的和灵活的框架，便于计算的RHEED振荡的强度变化观察到的外延薄膜生长过程中。所提出的模型假定，在一般情况下，人们可以定性地把RHEED振荡的起源解释为下列效应的叠加：（1）晶格的周期性结构，特别是表面层平均散射势的周期性变化;（2）由于表面粗糙度，部分电子束是漫散射的（生长岛大小的周期性振荡）。rheed++基于早期发布的用于RHEED摇摆曲线的计算（即反射光束强度随掠射角的变化）A. 达尼卢克软件X 12（2020）1005935图二. （a）准逐层生长模式的生长层的表面覆盖率作为生长时间t/τ的函数。(b)计算的镜面光束强度振荡对应于（a）中所示的数据计算中使用的参数α和β的值如图所示图三. 在130 K下，对于10个双层厚度的Si和12个单层厚度的Ag，Ag/Si（111）的一维（实部）势对应于数据示于图第2段（b）分段。[12][13][14][15][因此，它可以作为一个基本框架，继续研究有关的固态物理方法在高能电子衍射领域，因为它可以很容易地修改和扩展。它能够实现和测试的生长模型和晶体的散射势的不同组合，并可以应用于实时解释实验RHEED强度振荡（至少对于非对称方位角）。代码与一些修改和适当修改的输入数据可以应用于其它晶体结构。还应注意，更复杂的薄层生长模拟，例如，基于KMC技术的模拟，可用于计算生长层的覆盖率[21]。将先进的KMC技术与所提出的单光束衍射框架相结合是一个非常有前途的研究前景。A. 达尼卢克软件X 12（2020）1005936⟨;（c）⟩nn添加×表A.1方程式中使用的符号列表（1）rheed++代码中的符号意义等效比例系数0。十个2 αβ比例系数0 5αβ真空KappaZ中电子波矢的入射电子束的掠射角iAngle电子动能h<$约化普朗克常数hk静止电子质量光速Ct生长时间gt[]Θn（t）第n个单层覆盖的覆盖率电子波函数（Electron Wave Function）R0反射波的振幅R0，R0Norm[]T0发射波的振幅zii沿垂直于表面Z的轴的第一个薄片位置沿垂直于表面Zn[]的轴的第n层位置S0平行于表面的二维晶胞的面积S 0 Sub，S 0 Gl（子衬底; Gl生长层）ak，bk电子散射因子a[]，aa[]，b[]，bb[]的解析表示的Doyle和Turner参数完全填充的衬底层Ugz[]、Ug[][]U层（Θn（t），zi）第n个生长单层的电势Ugz[]，Ug[][]U层（Θn（t），zi）负责漫散射的电势的分量UgzAdd[]，UgAdd[][]表A.2方程式中使用的符号列表（7）符号意义对等growth++代码Θn（t）第n个单层的覆盖率θ []dΘn（t）/dt第n层dThetaDt[]覆盖范围的时间演变gRn增长率gR[]dn（θn）第n层膜的周长dnX（n，θ），其中X是增长模型[4]Mitura Z，Dudarev SL.用于确定RHEED 振荡的相位的算法。J Appl Cryst2015;48：1927.[5]丹尼鲁克河来自二维异质外延纳米级系统的RHEED 强度。Comput PhysComm2014;185：3001.[6]孙海英，毛宗伟，张天伟，韩丽，张铁涛，蔡晓波，等。氧化物界面的化学选择性终止控制。9.第九届中国国际园艺博览会第2965条。[7]P.A.，J.Surf Sci，RHEED理论1981;110：423。[8]Mazzone AM.用密度 泛函理论和经 典分子动力 学方法研究了 银沉积在硅（100）面上的过程。欧洲物理学杂志2003;35：517.[9]朱永光，王天亮。银薄膜初始生长的动力学蒙特卡罗模拟。Appl Surf Sci2015;324：831.[10]CohenPI，Petrich GS，Pukite PR，Whaley GJ，Arrott AS.死亡模型一种现象学参数，用于测量从一层到下一层竞合利益C[]外延：I.来自低折射率表面的衍射振荡。Surf Sci1989;216：222.[11]丹尼鲁克河外延薄膜生长过程中RHEED强度振荡的运动学计算。计算机物理通信2005; 170：265.[12]丹尼鲁克河RHEED强度振荡的动力学计算。计算机物理通信2005;166：123.[13]Doyle PA，Turner PS.相对论Hartree-Fock X射线和电子散射因子。ActaCrystallogr A1968;24：390.作者声明，他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系，可能会影响本文报告的工作附录见表A.1和A.2。引用[1] Haris JJ，Joyce BA，Dobson PA.分子束外延生长掺锡砷化镓表面结构的振荡。Surf Sci 1981;103：L90.[2] PA. 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