SP-Wax：开源软件用于石蜡固液平衡预测和模拟的热力学建模工具

SoftwareX 9（2019）145原始软件出版物SP-Wax：Arya Shahdi，Ekarit Panacharoensawad德克萨斯理工大学石油工程系，Lubbock，TX 79409，USAar t i cl e i nf o文章历史记录：收到2018年2019年1月17日收到修订版2019年1月17日接受关键词：热力学石蜡Solid–liquid equilibriaWaxa b st ra ct介绍了一个用于石蜡固液平衡计算的开源软件SP-Wax。石蜡建模对许多工业和工程应用都很重要。SP-Wax为石油工业中至关重要的石蜡溶液相行为提供了可靠的预测。主要使用Coutinho等人的热力学模型，并在SP-Wax中编码。开发的模拟验证了二元和多元体系的实验数据成功地估算了固相组成，分析了蜡沉积问题的老化过程. 在软件中，核心计算用C++编码，并结合了OpenMP并行编程技术以提高性能。创建了一个C#Windows窗体用户界面，以确保软件对技术和非技术用户的可重用性©2019作者由爱思唯尔公司出版这是CC BY许可下的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/）中找到。代码元数据当前代码版本1.0此代码版本使用的代码/存储库的永久链接https://github.com/ElsevierSoftwareX/SOFTX_2018_207法律代码许可证The Unlicense（unlicensed.org）使用的代码版本控制系统软件代码语言使用C++、C#、OpenMP编译要求，操作环境依赖性C++11，Windows如果可用，链接到开发人员文档/手册https://github.com/epmmko/sp-wax/Manuals问题支持电子邮件ekarit. ttu.eduarya. ttu.edu软件元数据当前软件版本1.0指向此版本可执行文件的永久链接示例：https://github.com/combogenomics/DuctApe/releases/tag/DuctApe-0.16.4法律软件许可证The Unlicense（unlicensed.org）计算平台/操作系统Microsoft Windows安装要求依赖关系Microsoft Windows操作系统如果可用，用户手册链接-如果正式出版，请在参考列表中引用该出版物https://github.com/epmmko/sp-wax/Manuals问题支持电子邮件ekarit. ttu.eduarya. ttu.edu*通讯作者。电子邮件地址： ekarit. ttu.edu（E. Panacharoensawad）。https://doi.org/10.1016/j.softx.2019.01.0151. 动机和意义能源需求的持续增长和现有常规石油储量的枯竭推动了开采2352-7110/©2019作者。由爱思唯尔公司出版这是CC BY许可下的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/）。可在ScienceDirect上获得目录列表SoftwareX期刊主页：www.elsevier.com/locate/softx146A. Shahdi和E.Panacharoensawad/SoftwareX 9（2019）145我我我≤≤J我我--我）T我我（=+−Vm，j−VjkkKS我S−（−我Jx=（5）W，三分之二J在恶劣的深水环境中开采石油资源。这些位置需要长的海底管道来运输碳氢化合物。寒冷的海底环境（约5摄氏度）带来了几个流动保证问题，包括水合物的形成在石蜡热力学模拟中，人们用不同的模型来表示液相的非理想性。在SP-Wax中，使用熵自由体积模型（E-FV 2/3）将液相的活度系数表示为[17]：和石蜡（或蜡）沉积。在这种情况下，蜡开始lnγcomb=lnφi+1−φiXX（六）在管道内壁沉积并定期修补需要进行处理以保持连续的烃流。我我因此，对这一现象的全面了解是不可能的。以尽可能最佳和最具成本效益的方式规划任何补救行动。有一次，由于严重的石蜡沉积问题，报告了1亿美元的财务损失[1]。蜡沉积问题通常采用机械方法(‘‘pigging’’) 在第一种方法中，机械-其中γcomb和φi是组合贡献和组合。分数参数，分别。Coutinho等人[17]表明，E-FV 2/3模型是量化液相非理想性的准确方法。根据E-FV 2/3模型，φi计算为：cal装置xL（Vmi−V、J XLJi）2/3φi= ∑i（）下一页（七）和分散剂。[3]的文件。值得注意的是，这两种方法都是贵了除了运营成本外，推迟生产的成本也非常高[4]。清管频率和化学品的选择取决于三个因素，包括沉积物厚度、固体蜡分数[5]和沉积物的碳数分布（CND）[6，7]。目前的石蜡沉积模型基于传热和传质计算来估计沉积物传质计算部分需要一个可靠的热力学模型来准确预测沉积物SP-Wax提供了一个开源的热力学软件包，可用于石蜡沉积和其他相关领域的建模。2. 软件描述在本节中，介绍了SP-Wax软件的理论框架。SP-Wax基于以下热力学模型：其中，Vm和Vw分别是摩尔体积和范德华体积。活泼地对于大于6且小于21（7Cn 20）的碳数，摩尔体积（Vm）通过DIPPR相关性计算[20]。对于其余碳数组分（Cn<7或Cn>20），Vm通过GCVOL基团贡献法预测[22]。此外，不同碳数组分的范德华体积（Vw）由Bondi等人计算[21 ]第20段。计算方程式中的平衡常数（Ki）需要每个碳数组分的固相活度系数（γ S）。（一）. UNIQUAC和Wilson模型由Coutinho等人提出。[10，12]来表达γS。两个模型的结果与几个实验数据集进行了比较，结果表明两个模型的预测非常相似[10]。然而，威尔逊模型只考虑一个固相，需要更简单的数值方案。因此，在SP-Wax中使用Wilson模型[12]来表示固相的活度系数威尔逊模型如下：Coutinho等人[10Coutinho热力学模型能较准确地描述液相和固相的非理想性。在SP-Wax中，控制方程[29]解决了非理想的石蜡溶液和不同的SLE字符，ln（γS）=−ln∑ΛijxS+1−ΛjixSΛxS（八）报告的特征。下面的控制方程涉及每个碳数组分热物理性质使用活度系数（γL，γS）。其中，Λij是主要的相互作用项，并且根据以下公式计算：两个分子间的次二元相互作用能参数相似（λii）和两个不同（λij）碳数组分。γL（λHf（Tf我我）Ttr（Ttr）−+（λij−λii）Ki=iexp我我RTfi1i i1T RTtrTΛij= exp−RT1（九）Ki=CpRS我L我f f伊伦伊T T-1））（一）（二）λii= −3（λHsub−RT）（10）λij=αijmin（λii，λjj）（11）式中，αij和ΔHsub分别为校正因子和升华热。ΔHsub计算为：其中R是通用气体常数，T是混合物温度。正构烷烃体系中沉淀相的摩尔分数（nS）由方程（1）确定（3）基于输入的正烷烃摩尔分数数据（zi）和平衡常数值[23]。其中熔化焓和固相转变焓（ΔfH和ΔfH）使用Coutinho提出的相关性计算对于蒸发焓（ΔHvapH），Pitzer CSP的扩展模型[28]。有关详情，请参阅I=Ni=1ziKi−11+ns（Ki−1）=0（3）操作由方程式在等式（9）中，λij或λls是相互作用能参数，其用于量化一对短链最后，计算液相和固相组成（xL， xS）。和长链烷烃分子。一般来说，假设从xL=zi我我（四）长链和短链正构烷烃之间的相互作用能（λls）与两个短链正构烷烃之间的相互作用能（λss）相同，或者我1n s（K i1）SziKii1+n（K−1）λlsλss[14]。然而，如果分子的大小相差太大，它们可以进一步弯曲并引起更多的相互作用，这使得λls=λss的假设失效。因此，更正γXX不我从墙上[2]。化学方法是通过向原油中加入化学品，包括溶剂、石蜡抑制剂JJW，引入了因子（αij）来解释这种异常。∑（）A. Shahdi和E.Panacharoensawad/SoftwareX 9（2019）145147×=×=×虽然αij在准确预测固相成分和沉淀曲线方面起着重要作用文献[10，14，25，27]中对λls所有提出的模型都包含调整参数或额外的经验相关性来评估λls。我们分析了所有的模型，发现Coutinho等人。[10]类型模型是在SP-Wax中使用的最佳候选者在他们的论文[10]中，成功地分析了几种多组分石蜡体系使用建议的校正因子（αij）。在SP-Wax中，使用了可调系数（a），而不是Coutinho等人[10]使用的恒定值8 10−7这对所有人都本文分析了多元体系αij= 1 −（a）|subHi −|（十三）λij=αijmin（λii，λjj）（14）由方程式在公式（14）中，需要调整参数在我们分析的三个油样（Rittirong [32]，Panacharoensawad [33]和Zheng等人。[7]）中，选择3 10−6作为最佳值，这使得软件的预测与实验数据之间达到最佳匹配在所有三种油的情况下，油样品中的蜡含量小于15%。 对于另一个多组分体系（Fleming等人[25]），溶液仅含有正构烷烃，需要较小的校正因子（a310−7）。根据四个分析的油样，我们提供了一个一般性的建议，'' a ''的值时如果Wf=1，0≤a8×10−7（15）如果为0。15Wf 1，8× 10−7≤a 3× 10−6（16）<<<如果W f≤ 0. 15，a= 3× 10−6（17）其中Wf是总体系中应作为输入提供的正构烷烃的重量分数。在SP-Wax中迭代求解上述方程，预测石蜡的相平衡。除沉淀实验数据外，还用SP-Wax分析了管道中蜡沉积物的成分数据。这是通过假设成分可以从沉积物的温度近似得到的，一个特定的例子。本分析的目的不是为了取代Zheng等人的组分蜡沉积模型[7]。这一额外的分析是为了表明SP-Wax可以估计脱附剂的组成（特别是在早期），即使只有特定情况下的沉积温度可用。此外，该蜡沉积物分析证明，我们开发的软件预测固相组成是可靠的。SP-蜡近似值与Rittirong [32]和Panacharoensawad部分地，Fig. 1. SP-Wax降水曲线预测流程图。用于求解沉淀固体摩尔分数（ns）和两相组成（xs和xL）。预先计算的由于沉积温度值是在根据Rittirong [32]和Panacharoensawad平衡常数被用作Ki的估计，以确保软件的数值稳定性。然后，活性系数（γL，γS），由方程计算。（6）Eq. （8）使用存款的一部分然而，他们的传热计算，i iSP-Wax对矿床的成分不敏感2.1. 软件构架在SP-Wax中，采用C++语言，利用OpenMP并行计算技术开发了热力学模型C# GUI用于创建一个前端，它接受输入，允许保存和加载操作，并显示结果。C#为C++计算创建文本文件并显示结果。SP-Wax通过求解SLE控制方程（Eq.①①）。预先计算的平衡常数（Ki）来计算Ki的新值。当最后两次迭代之间的所有Ki差的总和小于某个公差时，Ki计算的迭代结束。计算步骤的全部细节在软件的开发者手册中给出 图 1显示了用于沉淀曲线预测的SP-Wax热力学软件的概述。2.2. 软件功能SP-Wax功能分为两个二进制和多-ti组分系统。在二元体系中，固体溶解度是148A. Shahdi和E.Panacharoensawad/SoftwareX 9（2019）145图二. S P - W a x 接口适用于具有各种功能的多组分系统。通过屏幕左侧的不同文本框提供输入，并创建绘图。在2.1中可以绘制预测和实验沉淀曲线，在2.2中可以使用跟踪条绘制给定温度范围的固相组成，在2.3中可以绘制（根据需要）给定温度点的不同SLE特征，在2.4中绘制用于CCN测定的相对浓度梯度。图3.第三章。2 0 1 6 -04 - 26 01：01：02 01：02 01：02 02：03 02：04符号）在1巴下五个二元体系固溶度基于溶液中提供的溶质摩尔分数计算（SPWaxBinary.cpp）。为了比较的目的，可以插入实验数据，并绘制与软件的预测。在多组分体系中，有三个主要的程序选项，包括（1）沉淀曲线和WAT，（2）一个温度SLE计算和（3）临界碳数（CCN）估计（见图1）。2）的情况。第一个选项允许用户根据所提供的输入数据（SPWaxerupitation.cpp）预测降水曲线和WAT。SP-Wax计算在特定温度下总流体中沉淀蜡的重量分数并绘制它们。生成的曲线称为沉淀曲线，并广泛用于蜡沉积模拟[1，32，33，35，36]。SP-Wax允许用户绘制实验固体分数点与预测沉淀曲线，以调整热力学模型中的校正因子系数（方程式1.1）。（13））。此外，固相组成可以在给定范围内的任何温度下使用跟踪条绘制。多组分系统的第二个模拟选项是计算和报告系统在一个所需温度下的各种SLE属性（SPWaxOneTemperatureCase.cpp）。用户可以从一个组合框中选择所需的输出参数并绘制它.在SLE建模中，平衡常数值可以A. Shahdi和E.Panacharoensawad/SoftwareX 9（2019）145149NNii=1yExp， ii图四、 根据Fleming等人的SP-蜡沉淀曲线验证（a）[25]，Rittirong（b）[32]，and Zheng et al.（c）[7]。表1五次试验结束时的温度数据加上实验数据[32，33]以及平均碳数（ACN）、众数和临界碳数（CCN）的预测。South Pelto和Garden Banks分别是Panacharoensawad [33]和Ritirrong [32]使用的石油样本的名称。油型南佩尔托南佩尔托南佩尔托GardenBanksGardenBanks平均绝对相对百分比误差%*试验编号272829AR-21AR-7Tb [C]40.640.540.325.126.0Tw [C]29.529.329.516.816.5Ti [C]37.536.034.018.019.7ACN（失效）44.843.642.840.539.6ACN（Pred）47.346.645.941.941.45.49模式（Exp）4442424039模式（Pred）43434238372.96CCN（Exp）3535353030CCN（Pred）35353431311.90修正系数3.0E− 06* 平均相对百分比误差%定义为1∑NNySim，ii−yExp，ii 100对于不同的碳数组分，变化范围为10−5至109WAT.为ki选择正确的初始值就足以避免。因此，在任何收敛问题附近都可能遇到收敛问题。在SP-Wax中，初始ki值的集合是150A. Shahdi和E.Panacharoensawad/SoftwareX 9（2019）145图五、 石蜡沉积物的固相CND。SP-蜡预测与Ritirrong [32]和Panacharoensawad [33]在平均沉积温度T avg= 0. 5（Tint+ Twall）。表2降水曲线SP-Wax预测的估计相对误差（图1）。（4）多组分体系。情况系统估计相对误差[%]里蒂龙多组分20.0Zheng等人多组分28.7Fleming等人多组分17.1由SPWaxKInitialization.cpp计算和报告，其他C++源文件（包括SPWaxOneTempera-tureCase.cpp和SPWaxInitialization.cpp）使用这些文件。通过这种方法，我们消除了WAT附近的收敛问题第三个多组分模拟选项使用户能够计算和绘制所有碳数的相对浓度梯度。在该图中，具有正相对浓度梯度的最小碳数是临界碳数，并且由SP-Wax报告。有关所需输入和程序选项的更多信息，请参阅开发人员 图 2显示了SP-Wax多组分系统的软件界面。3. 说明性实例SP-Wax软件已通过二元和多元数据验证Provost等人的二进制数据和Madsen [26，34]用于验证SP-Wax的二元系统预测来自这些来源的数据[26，34]是句法二元系统，其中n-C7（正庚烷）用作溶剂，溶质是n-C23、n-C25、n-C28、n-C32或n-C36。对于多组分体系，四种不同油样的实验数据[7，25，32，33]用于验证过程。3.1. 二元系统验证SP-Wax预测已被五个二元系的实验数据所验证将SP-Wax在不同WAT值下的溶解溶质摩尔分数与文献数据[26，34]进行比较，并获得令人满意的一致性，如图3所示。溶解的溶质摩尔分数随着温度降低（或1000/T增加）或正烷烃链长变长而降低，如预期的那样。3.2. 多组分系统验证可靠的热力学模型的一个重要方面是其预测不同温度下沉淀石蜡的质量（沉淀曲线）的准确性。实验沉淀数据[7，25，32]用于验证SP-Wax软件。Fleming等人[25]报告了实验和预测的降水数据点。他们的预测是基于Coutinho et al. s模型[16]使用UNIQUAC方法计算固相非理想性。对于另一种情况，Rittirong [32]报告了实验沉淀数据以及TUWAX和PVTsim热力学软件的模拟结果值得注意的是，SP-Wax比所有其他模拟结果都更准确。Zheng等人' s [7]降水数据来自直接离心技术。直接法的不确定性较小，因为它不需要计算A. Shahdi和E.Panacharoensawad/SoftwareX 9（2019）145151=××= ×== ×见图6。R i t i r r o n g [ 32 ]和Panacharoensawad [ 33 ]五项试验的SP-蜡相对浓度梯度预测。每个测试的相关CCN值都在图表中进行了注释。蓝色和红色突出显示的部分分别是指扩散进入和扩散出沉积物的碳数组分。(For对本图图例中所指颜色的解释，读者可参考本文的网络版。）沉淀量基于蜡结晶的估计焓[9]。Zheng等人' S [7]的输入组成的正构烷烃的图表报告从C15到C36。在我们的研究中，我们外推了更广泛的碳数范围的组成，然而，外推有些主观，它不是唯一的。SP-Wax预测的沉淀曲线与所有三个实验数据集非常吻合SP-Wax预测与Fleming等人的预测几乎相同。的预测。这两项研究都使用了Coutinho热力学模型。Fleming用UNIQUAC表示固相的活度系数，SP-Wax用Wilson方法表示固相的活度系数根据Coutinho这是我们开发的热力学软件的有效性的另一个迹象对于Fleming等人[25]，计算了调整参数"a“的三个不同值（0，3 10 − 7和8 10 − 7）的降水曲线，并在图中显示。第4（a）段。就他们而言，只有存在正烷烃组分（Wf1）并且需要非常小的调整。 在这三条曲线中，最佳拟合来自310 −7，R2 0。997.对于Zheng等人的石油案例[7]和Rittirong [32]，最佳调整系数选择为3 10−6，R2分别为0.95和0.96除了在伪单蜡相建模方法[1，2，35，36]中使用的沉淀曲线预测之外，固相组成信息对于基于组成的模型[7]以及对于分析单相[2]和多相情况[37，38]的蜡沉积物的CCN通过来自Rittirong [32]和Panacharoensawad图5显示了SP-Wax预测与实验固相CND数据进行对比。SP-Wax预测与所有情况下的实验数据吻合良好。预计会有轻微的高估，因为SP-Wax仅采用最终时间温度，该温度始终高于实验时间内的平均温度。最后，来自SP-Wax的相对浓度梯度（图1）。 6）用于在五个不同的测试中估计CCN。在我们的分析中，使用文献[32，33]中报道的预先计算的沉积物相对浓度梯度定义为第i个碳数的溶解质量与液相中所有正构烷烃的体积（m3）之比在SP-Wax中，通过确定具有正相对浓度梯度的最小碳数来估计CCN（图6）。我们注意到，CCN估计通常需要大量的开销计算作为蜡沉积建模的一部分然而，这种热力学性质（CCN）可以作为矿床温度的函数来估计由于沉积物的温度可以在最终时间（由HTGC确定组成的时间）使用实验测量来固相平均碳数（ACN）、模式和CCN预测的数值与SP-Wax模拟中使用的测试温度值示于表1中。除了图形形式的比较之外，数值证实了SP-蜡与文献数据的匹配（表1中）。表2列出了二元系固溶度模型和多元系沉淀曲线模型的相对误差计算和数值可在（https://bit.ly/2Bm2guY）中找到所用的相对误差公式152A. Shahdi和E.Panacharoensawad/SoftwareX 9（2019）145[]MW分子量，∑y[客户端]mol平衡常数，[NNii=1Sim，iiExp，iimol K一百（十八）⏐Lmol总流体中正构烷烃的体积分数，[S体积，m3WNA总液体样品表3五个二元系的WAT参数预测值与实验值的温度差.系统平均温差[℃]命名法变量a校正系数Dwo蜡在油中的分子扩散系数，[m]2[2016 - 05 -23]J]的C7-C28 1.28在表2中，如下：KC上一次迭代的平衡常数，[-]千克摩尔N碳数组分用于计算平均绝对相对误差的病例总数。ns正构烷烃体系中的固体摩尔分数（或[固化正构烷烃]/[所有正构烷烃的总摩尔数]），[1 ∑ii=NNy1NN-y实验R通用气体常数，[J]的其中，NN、ysim和yExp是病例总数，模拟W（石蜡和非石蜡），[和实验样品参数，分别表2显示，该模型具有平均估计的相关性。f系统中所有正构烷烃的重量分数，[-]x摩尔组成，[y相对误差方程对于多组分z，其正构烷烃的输入摩尔组成（n=1），[沉淀曲线和二元体系WAT。SP-蜡需要精确的输入正烷烃组成。在多组分体系中，输入组分的累积误差高于二元体系，这仅仅是因为存在更多组分。在某些多成分的情况下，如郑氏等人[7]，正构烷烃输入组成数据不完整，需要外推正构烷烃组成这导致了模型预测此外，还计算了二元系WAT预测的平均绝对误差，如表3所示。结果表明SP-Wax能成功地预测二元体系固溶度。第i组份在液相和固相中的比热容之差希腊字母α校正因子，[γ活度系数，[相对误差，[ΛWilson方程中的主要二元相互作用能参数，[引用该论文张晓，张晓刚，张晓刚νφ成分分数，[-]4. 影响和结论梳状I液相非理想性的组合贡献目前可用的热力学软件要么不是开源的[39]，要么是开源的，没有正构烷烃的SLE计算[40]。SP-Wax是第一个开源热力学软件，用于模拟二元和多组分体系中烷烃的此外，首次提出了一种简化的CCN估计方法，通过使用热力学模型，而不需要完全求解整个蜡沉积方程。SP-Wax将直接使需要石蜡溶液SLE计算的各种研究人员和行业受益，包括石油和化工行业。具体而言，石蜡沉积研究将显著受益于软件和提供的源代码，因为它能够预测蜡沉积的组成。来自Coutinho和同事[10-17 ]以及其他文献[ 18 - 31 ]的SLE热力学模型SP-Wax是，配备了OpenMP并行编程技术，以最大限度地提高性能。SP-Wax附带完整的用户和开发人员手册。用户手册提供了逐步说明和足够的信息，以重现本文中所示的案例运行对于开发人员SP-Wax预测验证了四十九个固溶度数据点，从五个不同的二元系统。此外，通过四种不同油组成的多组分数据验证了SP-Wax的各个方面下标b散装Exp实验i第i个碳数iiii.用于计算平均绝对相对误差的情况int接口j第j个碳数k第k碳数l长m摩尔的短篇Sim仿真范德瓦尔斯上标f融合L液体的固体亚升华固体相变蒸发致谢作 者 感 谢 Microsoft Visual Studio Commu- nity 2017 版 ，Microsoft开发人员网络（MSDN）和Stack Overflow网站的在线信息，这些信息允许完成此公共领域未授权的开源软件用于学术目的。γKTTemperature，[K]估计相对误差=ii=NNii=1C71.831.10公司简介0.74C7-C320.22A. Shahdi和E.Panacharoensawad/SoftwareX 9（2019）145153利益冲突作者声明与任何可能不适当地影响或被认为影响其工作的实体没有潜在的利益冲突。引用[1]吴伟杰，王晓刚，王晓刚.初期薄膜蜡-油凝胶的形成和老化Am. Inst. 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