PyfastSPM：将1D FastSPM数据转换为出版质量电影的Python包

软件X 21（2023）101269原始软件出版物PyfastSPM：一个Python包，用于将1D FastSPM数据流转换为出版质量的电影卡尔·D Briegela，1，Felix Ricciusa，1，Jakob Filsera，Alexander Bourgunda，Robert Spitzenpfeila，Mirco Panighelb，Carlo Drib，c，2，Barbara A.J.Lechnerd，弗里德里希·埃施aa物理化学系主任，化学催化研究中心，自然科学学院，慕尼黑工业大学，D-85748 Garching，德国bCNR-IOM Aparatorio TASC，S.S. 14 km 163.5，Basovizza，I-34149的里雅斯特，意大利cElettra-Sincrotrone Trieste，S.S. 14 km 163.5，Basovizza，I-34149的里雅斯特，意大利d功能纳米材料组，化学系催化研究中心，自然科学学院，慕尼黑工业大学，D-85748 Garching，德国ar t i cl e i nf o文章历史记录：接收27七月2022收到修订版2022年11月10日接受2022年保留字：运动速率扫描探针显微镜蠕变校正漂移校正a b st ra ct自从扫描探针显微镜发明以来，研究人员一直希望使用这种技术以原子空间分辨率监测亚秒级表面动态。最近发布的一个新消息--在电子模块上实现了现有传统扫描探针显微镜的加速，而无需对实际仪器进行任何修改。在尖端以正弦运动振荡时记录的所得一维（1D）数据流必须重建成分层矩形矩阵，以便可视化电影。基于Python的pyfastspm包执行此转换，同时还校正样本倾斜、噪声频率、压电蠕变和热漂移。即使是大量数据的快速自动转换也是通过有效的算法来实现的，这些算法捆绑了时间昂贵的步骤，例如基于Delaunay三角剖分的插值版权所有©2022作者。由爱思唯尔公司出版这是CC BY-NC-ND下的开放获取文章许可证（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。代码元数据当前代码版本v1.0.1用于此代码版本的代码/存储库的永久链接https://doi.org/10.5281/zenodo.6824215法律代码许可证MIT，Apache-2.0使用git的代码版本控制系统使用Python 3、FFmpeg的软件代码语言、工具和服务编译要求、操作环境依赖性http://fastspm.gitlab.io/pyfastspm如果可用，链接到开发人员文档/手册http：//fastspm.gitlab.io/pyfastspm问题支持电子邮件carlo. gmail.com1. 动机和意义在亚秒级时间尺度上，发生了大量的表面动力学，可以通过视频速率扫描探针显微镜（SPM）特别好地揭示-从平衡分子扩散[1，2]到膜生长[3]，从簇异构化[4]*通讯作者。电子邮件地址：bajlechner@tum.de（Barbara A.J.Lechner）。1 这些作者都做出了同样的贡献。2 现地址：cpi-eng S.r.l.- via del Lavatoio，4 - 34132 Trieste，Italy.https://doi.org/10.1016/j.softx.2022.101269电位依赖的电化学表面过程[5，6]。时间分辨SPM技术可以揭示原子尺度上的特定动力学，否则会被忽视[3]。在SPM中，点状传感器（尖端）通常在样品上逐步移动，并在正方形空间网格上记录局部信息例如，扫描隧道显微镜（STM）提供了关于局部电子状态的信息，这些信息有助于在针尖和样品之间流动的隧道电流，从而卷积地形和化学特征。隧道电流通常通过反馈回路保持恒定，该反馈回路调节垂直尖端位置，该位置实际上是测量的2352-7110/©2022作者。由爱思唯尔公司出版。这是一篇开放获取的文章，使用CC BY-NC-ND许可证（http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/）。可在ScienceDirect上获得目录列表SoftwareX期刊主页：www.elsevier.com/locate/softx卡尔·DBriegel，Felix Riccius，Jakob Filser等.软件X 21（2023）1012692数量。步进运动和反馈使测量固有地变慢。虽然几个成功的，但实验要求和昂贵的实现快速SPM设置允许在全反馈条件下成像[6，7]，大多数实验组面临的挑战是加速他们现有的，缓慢的设置，以访问快速的表面动态。这种加速可以通过先前报告的FAST（SPM时间序列的快速采集）模块实现，只需插入一个电子附加模块，执行同步快速扫描和隧道电流采集[8]。简单地说，该模块在快速扫描方向上以给定频率控制尖端的正弦运动以及在正交慢扫描方向上的三角运动，同时以恒定速率（即像素频率）记录电流信号，从而创建隧穿电流值的1D数据流。然而，这种方法以准恒定高度成像为代价，其中所获取的信号被测量为电流而不是形貌，因为反馈不够快以跟随表面，甚至被减少以避免激发更高的谐振频率。因此，反馈仅用于控制平均尖端位置。通过在恒定持续时间的时间步长上分箱连续记录数据点。通过使用适当的快速前置放大器（例如，FEMTO DLPA-200：108增益，200 kHz带宽的高速）。因此，横向位置对应于每个箱必须追溯确定，在数据评估，通过适当的插值，这是本文的中心议题连续的正弦振荡代替了典型的三角形尖端运动，导致与中心相比，在最终电影图像的左边缘和右边缘处的像素密度更高类似于最近的螺旋运动方法[9 需要创建电影和图像帧，以揭示感兴趣的动态，用于进一步的数据分析。在 这 里 ， 我 们 提 出 了 一 个 基 于 Python 的 软 件 包 ， 称 为pyfastspm，它是开放的，易于使用的非专用用户。它将1DSPM数据流（如FAST模块记录的数据流）转换为2D MPEG4电影，可选择批量自动化。具体而言，软件校正与尖端在表面上的移动有关的几个方面，以及额外的干扰信号：1. 背景频率主要在快x方向上发生的残余样本倾斜可以通过经由FFT滤除原始1D数据时间序列中的x和y扫描频率及其泛音在该过程中，也可以消除例如电子或机械来源的附加背景噪声。2. 头端路径。常见的电影格式要求像素放置在正方形网格上。因此，复杂的尖端路径具有在将所获取的1D SPM数据流转换成由2D电影帧组成的3D堆栈时，该校正基于估计的尖端路径发生，该估计的尖端路径考虑了（a）在快x方向上的正弦尖端运动，包括尖端运动和数据采集之间的相移;（b）在慢y方向上的三角形尖端运动;以及（c）由于帧之间的尖端转向点处的加速延迟它是基于De- launay变换[13]执行的，其参数可以从FastSPM数据流中自动提取。因此，每个测量的像素都可以包含在电影中（从向前和向后，向上和向下运动），允许时间和空间电影分辨率加倍3. 横向漂移。在原子尺度上，由于热漂移，经常会遇到横向图像偏移。pyfastspm软件包确定和校正的横向漂移路径，通过评估整个电影帧之间的图像相关性在可变的时间延迟，在上述correc- tions已经作出。对漂移校正电影的帧进行平均可以导致高度移动的条纹表面动力学结构的优越空间分辨率[14]。在下文中，我们将按照在典型的电影重构和转换流水线中调用这些步骤的顺序来更详细地pyfastspm在探索表面动力学研究时释放了SPM的全部潜力[2在下文中，我们给出了STM的例子，其中获取的信号是隧道电流，但pyfastspm通常适用于任何类型的局部探针显微镜。2. 软件描述pyfastspm是一个独立的Python软件包，但也附带了一个包含标准输入参数和默认值以便于转换的Python Notebook。2.1. 软件构架该包的核心是FastMovie类，它从分层数据格式HDF5文件加载所获取的1D SPM数据流I（t） 图 1显示了一般工作流程，包括所有转换到最终3D堆栈的2D帧I（x，y，t），可以导出为影片。第一步，分配帧，将数据流分割成相应的帧。第二个主要步骤通过在正方形网格上插值来消除测量的正弦形尖端路径的失真。这些是将数据写入电影文件所需的最少步骤。可以包括进一步的可选校正步骤（图中的上排）以去除测量伪影：FFT滤波器去除时域中的背景频率，确定蠕变识别y方向上尖端转向点处的附加失真，并根据 它们的横向漂移。2.2. 软件功能FFT滤波器此功能将具有可选频率和宽度的低通、高通和带通滤波器应用于FFT变换的1D数据流。此外，可以应用与可选宽度的高斯的卷积来消除快速x方向上的噪声。反变换产生背景校正和平滑的数据，其通常不需要在空间域中进一步滤波。指定帧。尖端移动的完整周期导致由向上的“u”和向下的“d”帧对（缓慢的y移动）组成的图像此转换步骤将数据点分布到帧中。为了考虑物理尖端位置与因此在前向和后向线中采集的数据之间的总体延迟，在快x方向上的相移需要应用，如图所示。2（a）.这种相移是calculu- lated自动相关的顺序向前和向后线路的电流信号一个良好的校正相位允许帧的前向'f'和后向'b'部分组合卡尔·DBriegel，Felix Riccius，Jakob Filser等.软件X 21（2023）1012693Fig. 1. PyfastSPM功能的工作流序列，包括两个主要的转换步骤，分配帧和插值以及可选的校正，以从所测量的1D数据流创建电影图二. 作为时间函数的（a）x和（b）y方向的头端路径（实线）。标称头端路径以蓝色表示，实际头端路径以红色表示。的偏差分别源于延迟压电响应和蠕变。（a）中的点标记沿x的测量位置。 注意，图像重建总是在x转向点（灰色虚线）处开始。(c)然后将推断出的x/y尖端位置（由红点表示）映射到方形网格上（用黑色标记）。Delaunay三角剖分由灰色线指示。用于插值的结果重心坐标由紫色箭头示例。(For对本图图例中所指颜色的解释，读者可参考本文的网络版frame.包含完整采集数据的结果电影模式称为“udi”，但也可以生成具有部分数据集的电影，例如“uf'、"udb”等。“i”帧包含“f”或“b”帧的两倍数据点。"确定蠕变。虽然正弦快速x方向具有sm-ooth转向以允许压电完美地跟随预期运动，但是在慢速y方向上的急剧转向导致显著的压电延迟（蠕变）。其他方法通过抑制高频傅立叶分量来避免实验中的这种蠕变问题[15]，而在这里，我们向pyfastspm添加了可选的测量后校正。压电蠕变导致y方向的变形运动，如图中红色所示。 2（b），导致在上框架的底部和下框架的顶部处的压缩。在一个单一的帧，这往往是几乎察觉不到的，但在在这里，通过扭曲y中的连续上下帧直到它们匹配来校正蠕变。通过用B样条拟合y位置来计算y方向上的所选像素线上的该失真，作为计算上廉价的曲线拟合方法。为了说明显微镜之间可能存在的差异，在pyfastspm中实现了三个函数来映射y位置，一个贝塞尔函数，一个合并到线性函数的正弦函数，以及一个线性函数的平方根校正（如Choi及其同事[16]所述贝塞尔拟合的约束较少，因此可以很好且相对快速地映射蠕变，但在缺少明显特征的情况下可能会失败。在这里，约束更严格的正弦和平方根选项产生更稳定的拟合;根据我们的经验，sine函数为批量转换产生最佳结果（请参阅支持影片）。最后，用户可以选择手动输入已知的蠕变参数，例如在相同扫描条件下通过测量获得的参数。用户可以轻松添加自定义爬行功能插进去。该功能消除了正弦尖端轨迹引起的失真。为此，正弦运动被重建并由正方形网格覆盖。由此，考虑在分配帧中获得的X相移以及可选地在确定蠕变然后使用与该完全描述的尖端路径相关联的值Delaunay三角剖分，在图中描述。 2（c），作为高质量插值的基础[17]：确定的尖端位置被分成三个点的集合，这些点在其外接圆内不包括其他点。正方形网格上任何一点的值都是由它周围三个点的加权和计算出来的（归一化的重心坐标，见图中的紫色箭头）。2（c）.重要的是，这种方法将所有校正（漂移除外）组合到单个插值步骤中。由于所有图像的尖端路径都相同，因此通过仅对单个图像执行Delaunay三角测量，然后将其用于完整的3D堆栈，可以实现超过现成包装的4个数量级的显著加速（在长影片的限制下）。该计算以矩阵乘法形式执行，使用稀疏矩阵来保持电影内所有图像的重心插值坐标。存在其他插值方法，并且已经成功实施，这些方法对于替代扫描模式特别有用，例如螺旋[9]。正确的漂移。漂移轨迹通过在选定的时间间隔处获取的帧对的基于滑动FFT的互相关（用scipy实现）来计算[18]。在第一步骤中，帧在x和y维度上被放大到2个像素的适当幂。需要选择时间间隔，使得在比较的帧之间检测到显著的漂移，而不会丢失在较短时间尺度上的漂移细节的跟踪不可能计算的最后帧的漂移值可变宽度的中值滤波器平滑漂移噪声而不去除漂移速度的此外，可选的矩形波串滤波器卡尔·DBriegel，Felix Riccius，Jakob Filser等.软件X 21（2023）1012694可以应用。漂移路径保存为文本文件，可以手动调整，随后重新加载。在所得到的电影中，仅通过将整个帧移位整数像素来考虑漂移，因为在快速获取的STM电影中，单个帧内的热漂移通常是最小的，并且像素的数量可以相应地增加可以为漂移校正的电影选择两种校正模式：可以将其裁剪到所有漂移帧的导出. 最终校正的电影被导出为MPEG 4文件或单个帧，导出为常见的图像文件格式或Gwydion本地数据格式.gwy，以供进一步分析[19]。帧范围，颜色映射，对比度和帧速率可以调整，并可选地，帧编号覆盖为文本。应该注意的是，对比度通过直方图进行全局评估，跨越导出电影中的整个帧范围，允许对同一电影的不同帧中的对比度（即表观高度）进行定量比较。此外，用户还选择保存转换的电影在一个泡菜文件格式重新导入以供进一步分析，将采集和导出参数存储为Meta文件，并输出描述所应用转换过程序列的日志。2.3. 示例代码段分析电影转换基本上由几个关键步骤组成，总结如下。图1的工作流程中的各个步骤被指示为代码注释。插值步骤分为构造Delaunay插值矩阵和实际插值。有了所有的参数（请参阅支持信息以获取输入参数的示例），这些命令足以执行完整的电影转换。进口PyfastSPM作为PFf t=PF . FastMovie（文件名）f t。reform_to_movie（）#指定帧PF . filter_move ie（f t . f i l terparam）#FFT电影蠕变 =PF .蠕变（f t，creep_mode=#determine creepgrid = creep .fi t_ c reep（）matrix_up，矩阵向下=PF . 插入物（FT，网格，give_grid =True，）#解释PF . 插入物（FT，网格，matrix_up，matrix_down）dr i f t = pf。D r i f t（f t）#correct d r i f tf t。数据，d r i f t_ p ath = d r i f t .正确的（d r i f t_ ty pe）f t .导出影片3. 说明性示例图图3显示了主要转化步骤对样品膜的影响，其中在高温氧气气氛下在还原的磁铁矿Fe3 O4（001）表面上观察到空穴的动态闭合。如在附图说明中详细描述的，从左边的完整图像开始，可以获得右边的单个电影帧，其中包括每个像素而不引入闪烁或失真。图像转换的高质量最好地观察到，支持电影，显示五倍加速电影的动态，并排比较未校正（左）和校正（右）数据。用于此影片转换的参数也包含在支持信息中。一旦已经理想地重建了各个帧，就可以去除热漂移效应。如上所述，框架只是相对于彼此移动。这是在作用于重建的3D堆栈的单独步骤中完成的，如图1所示。四、图中显示了两种可供选择的导出模式，即裁剪如该示例所示，漂移校正算法足够鲁棒以不仅应对线性漂移而且应对不连续性（这里，例如在帧400周围）。这个1044帧的示例电影文件的完全转换和写入可以在标准膝上型计算机上在几分钟内完全自动执行（例如，通过使用作为包的一部分可用的示例笔记本），从而提供了简单和快速的数据分析途径。根据我们的经验，对于用相同显微镜记录的给定采集参数集，转换参数基本上保持恒定。它们可以针对每个单独的步骤顺序地优化，并且不会显著地相互影响。4. 影响pyfastspm为非专业用户提供了一个非常方便和有效的工具，可以将快速SPM数据转换为发布质量的电影。该软件包因此铺平了道路，调查表面动力学，通常只有少数专业团体。仅在PyfastSPM开发的四年中，作者就在表面动力学研究的三个不同例子中证明了短寿命中间物种的成像，特别是对详细机制的研究至关重要，例如在催化和薄膜生长中的应用[3]。在简单的驻留时间之外访问扩散路径和统计数据，例如小金属簇在2D膜孔中的跳跃揭示了支撑对称性[4]。改进的图像稳定性打开了在大时间间隔上以原子分辨率定量评估跳跃过程的可能性[2]。在高度移动的物种下恢复原子分辨率，这些物种在单个SPM图像（条纹）中占主导地位，即。通过平均许多漂移校正帧[14]。PyfastSPM为极端条件下的SPM成像提供了一种新的模式（例如，在气体气氛中或在固/液界面处的高温下虽然所有这些功能在原理上都是可行的，但FAST模块[8]和开源pyfastspm软件包允许在标准和时间分辨SPM成像之间平滑切换，以及接近实时的近乎完美的电影可视化。我们希望这将鼓励更广泛的SPM社区的用户定期调查表面动力学，就像我们自己小组的日常实践经验一样在撰写本文时，该软件包正在欧洲纳米科学铸造和精细分析（NFFA）项目的一部分中进行常规使用。已经收到了来自使用商业可用FAST模块的用户的进一步请求[20];然而，该软件包是开源的。通过对数据导入进行适当的小修改，pyfastspm使每个SPM用户都能够从快速SPM数据构建发布就绪的电影。5. 结论总之，我们已经提出了一个免费提供的新的开源软件模块，可以轻松完整地将1D快速SPM数据流转换为最佳校正的电影帧，并提供额外的漂移补偿选项。具体地，这些校正涉及噪声降低、背景去除、在快速扫描方向上的相移、压电蠕变失真以及···卡尔·DBriegel，Felix Riccius，Jakob Filser等.软件X 21（2023）1012695××图三. 转换步骤对实验示例的影响，在657 K下在5 10 − 7 mbar氧气下观察到还原的Fe 3 O 4（001）表面，在该表面下空穴相继闭合，在4. 0 nA，0. 5 V，图像尺寸为18nm× 18 nm。近似水平的线代表Fe3O4（001）表面结构的Fe行.电影频率：4 fps 2张图像/s，快速扫描频率（x方向）785 Hz，采集速率（像素频率）307 kHz。最左边的图像包含一个完整扫描周期的全部信息，包括向前（f）、向后（b）、向上（u）和向下（d）运动。尖端从左到右成直线移动（快x方向），从底部向上再向下（慢y方向）。因此，所示图像中的每条水平线包含向前和向后扫描序列，而从底部向上的时间连续表示各种y位置，首先是向上，然后是向下移动。这种表示的对称轴揭示了x和y相移。在第一步骤中，FFT滤波去除残余样本倾斜梯度（通常在x方向上最强为了将f和b信号正确地折叠到彼此上成为隔行（i）图像，正确的x相移（以及因此像素的帧分配）必须在第二步中应用。最后，去除蠕变和正弦失真，并将像素插值到正方形网格上。产生的两个u和d帧都可以贡献于电影。见图4。 （a）图1所示的电影的漂移路径。如通过在选定的时间间隔（这里为20秒;漂移最后的19秒因此被外推）。(b)以两个漂移校正帧为例的两个可能导出选项的图示。要么是整个探索范围通过用背景像素填充来保留（所有显示的数据），或者将视场裁剪到所有帧的最大公共区域（灰色虚线框）。去除正弦尖端运动失真。结果是在不丢失任何像素信息的情况下获得稳定的电影，这为非专业用户以定量方式常规评估快速SPM数据开辟了道路，直到原子尺度。给出的例子，为elusive中间物种的调查，快速扩散动力学，并在高动态，极端成像条件下平均的图像重建的新模式。竞合利益作者声明，他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系，可能会影响本文报告的工作数据可用性数据将根据要求提供。致谢该项目在NFFA-欧洲和NFFA-欧洲试点联合活动框架内，根据第654360和101007417号赠款协议，获得了欧盟地平线2020研究和创新计划的资助实 验 工 作 由 德 国 研 究 基 金 会 （ DFG ， German ResearchFoundation）根据德国卓越战略EXC 2089/1-390776260和项目编号ES 349/5-2和ES 349/4-1资助。B.A.J. L感谢德国巴伐利亚科学与人文学院青年学院的资助。 作者要感谢Cristina Africh（CNR-IOM）的帮助和Matthias Krinninger对获得示例电影的贡献。卡尔·DBriegel，Felix Riccius，Jakob Filser等.软件X 21（2023）1012696附录A. 补充数据与本文相关的补充材料可以在https://doi.org/10.1016/j.softx.2022.101269上找到。支持电影的实验细节以及用于电影转换的参数在补充材料中给出。有关我们工作 的 其 他 链 接 ， 请 访 问 ： https://doi.org/10 。5281/zenodo.7371526。引用[1] [10] Henrik A-K，Sakong S，Messer PK，Wiechers J，Schuster R，LambDC，et al. 密度涨落作为拥挤表面扩散的开门器。 Science2019;363（6428）：715-8.[2] Bourgund A，Lechner BAJ，Meier M，Franchini C，Parkinson GS，HeizU，局 部 缺陷对磁铁矿表面氧-氢键断裂和形成动力学的影响。J PhysChem C 2019;123（32）：19742-7。[3] Patera LL，Bianchini F，Africh C，Dri C，Soldano G，Mariscal MM等人，《镍上adatom-promoted graphene growth的实时成像》。Science2018;359（6381）：1243-6.[4] 李国雄，李国雄. 用显微镜法研究小的负载金属团簇的能量学。J PhysChemC2018;122（39）：22569-76。[5] Wei J，Chen Y-X，Magnussen OM. Pt（111）电极上CO吸附层相变的电化学原位视频STM研究J Phys ChemC2021;125（5）：3066-72。[6] 罗斯特湾高速电化学扫描隧道显微镜，1. 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