基于探测器输出脉冲的寿命谱模拟：DLTPulseGenerator v1

*SoftwareX 7（2018）122原始软件出版物DLTPulseGenerator：基于探测器输出脉冲Danny Petschke*，Torsten E.M.Staab维尔茨堡大学化学系，LCTM Roentgenring 11，D-97070 Wuerzburg，Germanyar t i cl e i nf o文章历史记录：接收日期：2017年2018年4月9日收到修订版，2018年保留字：寿命谱信号处理脉冲模拟a b st ra ct寿命谱的定量分析是生命科学和材料科学中的一个不适定逆问题，因此对分析算法和硬件要求非常严格。在这里，我们提出了DLTPulseGenerator，一个用原生C++ 11编写的库，它根据测量设置提供了寿命谱的模拟。模拟是基于对非TTL检测器输出脉冲。这些脉冲需要常数分数原理（CFD）来确定精确的定时信号，从而计算时间差，即寿命。为了验证的功能，模拟结果进行了比较，实验获得的数据，使用正电子湮没寿命谱（PALS）纯锡。版权所有©2018作者.由爱思唯尔公司出版这是CC BY许可下的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/）中找到。代码元数据当前代码版本v1此代码版本使用的代码/存储库的永久链接https://github.com/ElsevierSoftwareX/SOFTX-D-17-00077法律代码许可证BSD-3-clause使用GitHub的代码版本控制系统使用C/C++和Python的软件代码语言、工具和服务编译要求、操作环境依赖性操作系统：MicrosoftWindows编译要求（仅适用于DLTPulseGenerator.h/.cpp）：应与任何C++编译器一起使用（必须提供C++11标准）-推荐：MS-VSVer（至少版本2013）示例C++项目的演示文稿- AppDLTPulseGenerator：Microsoft Visual Studio 2015Python中C++包装器的配置-pyDLTPulseGenerator.py：ctypes-libraryPython中示例项目的配置-pyDLTPulseGeneratorApp.py： matplotlib，NumPy如果可用，链接到开发人员文档/手册可以在GitHub上找到Readme.md文件：https://github.com/dpscience/DLTPulseGenerator/blob/master/README.md问题支持电子邮件danny. uni-wuerzburg.de1. 导言及意义在过去的几十年里，寿命光谱学已经成为生命科学、物理学和材料科学中的一种既定方法第一步是在20世纪60年代初，几个团体测量通讯作者。电子邮件地址：danny. uni-wuerzburg.de（D. Petschke），torsten.uni-wuerzburg.de（T.E.M. Staab）。https://doi.org/10.1016/j.softx.2018.04.002材料中反电子（正电子）的寿命分布，使用该方法被称为正电子湮没寿命谱（PALS），用于从金属[4- 9 ]和半导体[ 10，11 ]到聚合物[ 12，13 ]和多孔玻璃[ 14，15 ]的广泛材料类别中的微结构特性或比寿命对纳米材料的种类和尺寸（从几埃到纳米）高度敏感。2352-7110/©2018作者。由爱思唯尔公司出版这是CC BY许可下的开放获取文章（http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/）。可在ScienceDirect上获得目录列表SoftwareX期刊主页：www.elsevier.com/locate/softxD. Petschke，T.E.M.Staab/SoftwareX 7（2018）122123∑∑Ii}−σ√2π{Fig. 1. 图书馆建筑的示意图。DLTPulseGenerator需要四个结构进行初始化。DLTPulseF以类DLTPointF表示的双精度保存数据点（时间与电压）的向量。材料缺陷（例如，半导体中的杂质、金属中的空位或玻璃中的孔），并且范围从几皮秒到微秒。在单光子敏感检测器（光电二极管、APD-雪崩光电二极管）的技术实现之后，诸如荧光寿命光谱（FLS）、荧光寿命成像显微镜（FLIM）或荧光寿命相关光谱（FLCS）的方法变得可行，并且现在用于研究（生命细胞）蛋白质相互作用[16]或扩散动力学[17]。这些寿命谱在数学上由与仪器响应函数（IRF）g卷积的指数寿命分布fi的总和来描述。根据分量的数量N，得到的函数f被给出为使用恒定分数原理（CFD）对接收到的脉冲进行分析时，需要进行充分优化，以保证结果的可再现性和可比性。DLTPulseGenerator库生成具有指数分布的探测器脉冲对（非TTL信号）（等式1）。（1））时间差，即寿命，通过采用脉冲形状和不确定性（等式（2））考虑最相关的硬件组件（图2）。这使用户能够研究测量设置和配置对寿命谱的影响，而无需连接到硬件。2. 软件描述f（t）=N−1i=0时fi（t）=N−1texpi=0τiτi、（1）DLTPulseGenerator是用原生C++ 11（ISO/IEC 14882：2011）编写的。它提供了可选的编译为静态或链接库，使其易于访问其他编程语言其中τi为第i个组分的比寿命，I为相应的强度。大多数情况下，IRF通过高斯分布函数1进行解析近似其优选用于研究和工程，例如，Mat- lab（使用mex-library）或Python（使用ctypes-library，2）。类DLTPulseGenerator需要四个结构（C/C++语法：struct）进行初始化（图 1）、g（t|µ，σ）=1 点经验值{-0。5（t−µ）2}、（二）i. DLT设置ii. DLT脉冲其中σ是标准差，µ是平均值。寿命谱的定量分析以及相关信息的提取，即特定寿命及其强度，需要解决不适定的逆问题，这意味着解的唯一性甚至存在性并不总是得到保证[18]。使用各种方法：最大似然法、最常用的最小二乘拟合（软件：例如Positronfit [19特别是对于由多个寿命分量组成的光谱和/或具有比仪器分辨率（平均值：τi<σ）更短的比寿命的光谱，具有与模型函数Eq.（2）是解决这一病态问题所必需的，即：这对于精确的数据处理是因此，与确定正确定时信号相关1 不同的分布函数，如Lorentz/Cauchy或Voigt，以及叠加和分布函数的偏斜在这项工作中没有考虑，但可以很容易地实现。iii. DLTPHSiv. DLT模拟输入这些包含设置的规格和脉冲形状、脉冲高度分布和寿命分布的信 息 。 脉 冲 由 类 DLTPulseF 表 示 ， 由 保 存 数 据 点 （ 类DLTPointF）的向量（std：：vector）调用函数DLTPulseGenerator：：emitPulses需要：I. 指向DLTPulseF类对象的指针，然后以双精度操作并填充数据点（时间[ns]与电压[mV]），II. 一级的。在下面的章节中，详细概述了模拟所基于的物理和数学背景，同时与所提到的结构（C/C++语法：struct）相关2 pyDLTPulseGenerator ： Python 中 的 一 个 类 ， 展 示 了 ctypes-library 与DLTPulseGenerator（编译为链接库）结合使用的功能和用法，由作者提供。σ124D. Petschke，T.E.M.Staab/SoftwareX 7（2018）122（）⎩⎪⎪⎭图二、右：简化设置，仅包括光检测系统（PDS）和测量单元（MU）（右）。从Ltdem中挑选出的理想寿命dtideal被分成开始和停止时间戳。然后，通过PDS和MU的影响来修改这些因此，获得了实际寿命dtreal，从而获得了实际寿命谱（左下）图3.第三章。 用Philipps XP 2020光电倍增管测量的阳极脉冲（蓝色）与对数正态分布函数描述的建模脉冲（红色）之间的比较（等式2）。（四））。数字化脉冲存储在定义读出范围的扫描中。2.1. 软件构架抖动MU的分辨率（变量MU不确定性：方程的标准偏差）（2）以纳秒为单位）描述了如何精确地获得相同的脉冲。原则上，在实际设置中，检测到的脉冲由ADC数字化并存储在扫描（可变扫描）中，扫描定义了以纳秒为单位的读出范围（DLTPulseF类）（图1）。 3）。以GHz为单位的采样率（或采样速度）ν进一步由下式给出：ν=（N−1）/扫描，（3）其中N表示采样点的数量（变量numberOfCells）。在将探测器A和B与MU连接的不同电缆长度的情况下，在脉冲之间观察到额外的恒定到达时间扩展（以纳秒为单位的可变ATS这随后导致寿命谱的偏移。2.1.2. 结构DLTPulse从PMT3或光电二极管发出的非TTL脉冲可以用对数正态分布函数进行数学描述2.1.1. 结构DLTSetupU（t|w，t rise− full）=Aexp⎧⎪⎨-0。5lnt2t上升-满2，t>0（4）根据应用的不同，需要对寿命光谱设置进行不同的修改。原则上，任何设置都可以简化为由两个基本组件描述I. 光检测系统（PDS：即PMT（光电倍增管）、APD或光电二极管），以及II. 测量单元（MU：即数字化仪/数字示波器，包括电子设备（例如ADC、FPGA）），这对于探测到的光子的采集和数字化是变量PDSUncertainty A和PDSUncertainty B根据等式描述检测器的IRF的标准偏差。（2）纳秒。对于光电倍增管（PMT），这反映了渡越时间扩展（TTS），而对于光电二极管，这表示W其中，trise−full表示从零到最大幅度A（可变幅度）的上升时间（以纳秒为单位的可变riseTime）。此外，trise−full是对数正态分布函数的众数脉冲宽度w由以纳秒为单位的变量pulseWidth定义上升时间trise由脉冲从其幅度A的10%上升到90%所需的时间定义（图1）。3）。根据3 由于上升时间与PMT脉冲的两种变体（阳极（单极）和倍增器电极信号（双极））的幅度（所有幅度的上升时间相同）无关，因此与使用CFD原理的定时确定（上升沿）相关的区域可以通过对数正态分布（等式2）建模（4）如图所示。3.第三章。D. Petschke，T.E.M.Staab/SoftwareX 7（2018）1221259∑·i=0时见图4。塑料闪烁体BC 422的模拟脉冲高度谱（PHS），常用于PALS实验：该函数由两个高斯分布函数的线性组合给出，其中每个函数分别表示开始（μStart，σStart）和 停 止 量 子 （ μStop ， σStop ） 的 光 子 能 量 分 布 。 脉 冲 电 平 （ 函 数DLTPulseGenerator：：emitPulses中的参数）定义了可接受脉冲幅度的最小值。等式（4），转换由下式给出图五. LTTR从考虑权重I i的每个指数寿命分布（蓝色）中挑选出时间差dt理想。此外，发生的提示（dt理想=0）和背景事件被认为是。（变量tauX（以纳秒为单位）和intensityX，其中X为1和5之间的整数值）。必须通过设置相关变量ltX_activatedtrue来启用要模拟的每个组件。所有启用的强度之和必须等于1。否则会发出一个错误（enum DLTErrorType），这可以从类DLTCallback继承来处理。此外，该库提供了考虑提示事件（variableintensityOfBackgroundErrance）的发生以及人工生成的背景（variableintensityOfBackgroundErrance）的可能性。提示事件和背景事件的强度为不涨=tU =0。9A-tU=0。1A =t上升−满[exp{w2ln（10）}分别对待。生成寿命以交替地接收来自探测器A和B的开始和停止脉冲（图2）。这可以通过设置变量isStartStopAlternatingfalse来禁用。-exp{w2ln（10）}]。（五）由于脉冲在图3中显示负极性，因此变量isPositivePulsePolarity已设置为假。此外，可以向可变延迟添加以纳秒为单位的延迟器延迟，以在扫描内将脉冲对移位绝对值2.1.3. 结构DLTPHS在正电子湮没寿命谱（PALS）中，作为开始和停止信号检测的伽马量子携带不同的能量（Na-22：开始=1274 keV，停止=511 keV）。因此，我们认为，2.2. 寿命世代2.2.1. Ltd. -挑选出理想的生活LTSTOM与结构DLT SimulationInput相关，并从指数分布中以双精度挑选出理想寿命dtideal（图10）。第五章）p（t|λ）=λexp{−λt}，其中λ=τ−1（ 6）考虑到给定的权重Ii以及使用分段常数分布函数的提示事件（wprompt）和背景事件（wbkgrd）检测脉冲的能量选择是必要的。该detec-Wp（x）|b0，. . . ，b n，w0，. . . ，wn−1）= ∑k=0.（七）通过闪烁体实现能量分辨伽马射线的发射光电倍增管组合由于康普顿和/或backscat-闪烁体材料内的闪烁效应（例如，塑料、BaF2或n−1wk（bk+1−bk）对于我们的例子bk+1−bk=1。N寿命时间分量的强度Ii，LSO [30]），脉冲幅度的分布，称为脉冲高度谱（PHS），产生（图。4）. 对于后续分析-sis的目的，一个简单的模型，为PHS的任何闪烁体材料，项τi（例如，图中所示的三个组件。（5）与都是按系数N−1Ii1，als是两个高斯分布的线性组合函数（Eq. （2）），即用于开始和停止脉冲幅度分布的一个高斯函数。探测器A和B（图2）的变量命名如下：i. 平均起始A、平均起始B[mV]ii. 平均停止A、平均停止B[mV]iii. stddevOfStartA、stddevOfStartB[mV]iv. stddevOfStopA、stddevOfStopB[mV]从等式（2），µ代表平均值，而σ（标准差）与标准差相关（图 4）. µ的值应在峰值电平和最大幅度A之间（公式10）。（4）脉冲。对于光电二极管，标准偏差可以设置为零，然后将幅度分布表示为δ函数。2.1.4. 结构DLTSimulationInput该结构包含根据Eq.（一）. 用于仿真的输入分量的数量被限制为每个频谱wLT=1−wprompt−wbkgrd（8）由于条件N−1wLTIi+w prompt+wbkgrd1，（9）i=0时其然后表示用于LTC1的寿命分量的真实权重wLT ，i。2.2.2. 添加仪器响应随后，理想寿命dt理想从Ltd.被分为开始-tStart=delay和停止时间戳（图。（二）tStop=dtideal+delay− ATS，其中，定义的触发器延迟（变量DLTPulse：：delay）表示参考时间戳延迟，ATS表示到达时间扩展（变量DLTSetup：：ATS）。我126D. Petschke，T.E.M.Staab/SoftwareX 7（2018）122√PDSPDS=±（g）不|µ，σ=gt|µ（）AA AA=±（g）不|µ，σ=gt|µ（）BBB）的情况）表1实验获得的PALS寿命谱的结果：使用Kapton箔（厚度：7µ m）中的Na-22作为正电子源测量的4 N-Tin（τ1）（τ2表示源自Na-22源的组合成分，表2使用从表1中检索的参数作为模拟输入的模拟光谱的结果。iτi[ps]IiKapton箔）。最 长的τ3分量是由正电 子的寿命产生的其分别在源覆盖箔和源（Na-22）之间以及在源覆盖箔和样品之间形成类氢原子（正电子素）。iτi[ps]Ii1 192.59±0.17 0.8342±0.00212 385.26± 0.11 0.1616± 0.00181 192.34±0.12 0.8324±0.00232384.33± 0.11 0.1634± 0.00213 3574± 20 0.00420± 0.00085σ[ps]FWHM [ps]84.71± 0.10 199.48± 0.243 3620± 24 0.00350± 0.00094σ[ps]FWHM [ps]最终标准差σ结果 的寿命谱，进一步84.00± 0.12 197.80± 0.28最 后 ， 高 斯 分 布 （ Eq. （ 2 ） ） 将 PDS 和 MU （ structDLTSetup）的影响导致的偏差相加，得到实际寿命dtreal。这会导致寿命谱中的拖尾，如图所示。二、从表1中检索的标准偏差通过高斯误差传播计算gresult（t）：σresult =σA2 +σB2.（十四）在使用完全对称设置的理想条件下（A和B的等效检测器）：g（t|µA一个PDS）g（t|µBBPDS）→σA<$σB，（15）3. 示例-验证有效性和功能-理性为了验证该库的有效性和功能性，使用两个光电倍增管（Hamamatsu的H1949-50/WA-5309）和超快BC 422 Q（0.5%二苯 甲酮 ） 蒸 发 器以 及 作 为 MU 的DRS 4 评 估板 [31] 获 得纯 锡（99.99%-4 N）的PALS光谱，其在PALS中的应用已由Petriska等人展示。[32] Bin et al.[33 ]第33段。基于 该算法 ，使用 自行编 写的 C++ 软件 DQuickLTFit4[34如P.Kirkegaard等人[20]所述，产生了表1中列出的寿命组件，然后将其作为模拟的输入。Hamamatsu阳极脉冲的建模采用4.4 ns的上升时间（可变DLTPulse：：riseTime ）、0.14 ns的脉冲宽度（可变DLTPulse：：pulseWidth）和500 mV的最大幅度（DLTPulse：：amplitude），因为这是DRS 4评估板的测量范围。对于实验和模拟，CFD水平为25%（分支A和B）和三次样条插值用于确定精确定时，其用于计算时间差dt，即形成光谱的寿命。测量从一个光电倍增管到两个输入A和B的分裂信号会产生一个人工提示信号（零寿命）。因此，MU的IRF的标准差σMU通过实验确定为σ MU（13. 16 1. 21） ps.根据实验确定的IRF（表1和MU），计算检测器的标准偏差，如下所述：两个分支A和B的IRF（分别为gA和gB）（图 2）在数学上由高斯分布函数的卷积描述（等式2）。（2）MU和PDS和等式（14）简化为gresult（t）：σresult=<$2σA=<$2σB。（十六）在这种假设下，光电倍增管（PDS）的标准偏差可以从实验获得的值计算（12），（13），（16），到σPDS（59. 38 1. 21） ps.在图6中，比较了实验获得的光谱和模拟光谱。这两个光谱都是基于大约12Mio的统计数据。获得的计数。模拟光谱的分析使用相同的软件，因此与分析中相同的例程实验光谱（表1）的所有参数自由。结果列于表2中，表明与实验（与表1相比）吻合良好，因此验证了DLT PulseGenerator库的有效性和功能。4. 影响和结论模拟正电子寿命谱通常用于评估分析算法的正确性和稳健性，并测试新软件的性能[24，28，37]。首先，多组分光谱的模拟使得能够研究其可分解性[38，39]，从而研究PALS中源校正的可靠性和自洽性[40]。因此，提出了不同的方法来产生真实的寿命谱[38，39，41]，其中根据方程的分析函数（1）和（2）包含泊松噪声和恒定背景是最常用的。相反，DLTPulseGenerator库使用基于硬件的方法，并且被开发用于分析由设置组件（PDS和MU）和给定参数导致的最显著的影响，所述给定参数是确定精确定时信号所需的（例如，CFD水平、脉冲插值点数），一个PDSBPDS一个PDSBPDSg（t|µMU，σMU）（10）g（t|µMU，σMU）。（十一）在寿命谱上探测器输出信号（非TTL）由对数正态分布函数（等式2）建模。其中最重要的参数，上升时间和脉冲宽度，可以是这也导致高斯分布函数因此，相应的方差σ2如下链接：22σ2=σA+σA（12）被操纵了IRF的另一个价差可能来自于由于没有很好地匹配的值，采集电子器件（ADC，FPGA）的上升时间和采样速度的作用，因此，它可以相对于脉冲内插被充分地分析APDS MU拟合算法、插值点数和CFD2σ2=σB+σB二、（十三）水平此外，对于能量分辨测量，脉冲BPDS MU高度谱（PHS），定义为两个高斯分布函数的线性组合，被认为是。如果使用4 DQuickLTFit软件[34]实现了用C编写的MPFIT库[35]，用于使用Levenberg-Marquardt算法解决非线性最小二乘问题 MPFIT是从MINPACK-1库移植而来的[36]。塑料散射器（例如BC422（Q）），康普顿散射变为重要，并且可以通过重叠开始和停止分支的两个高斯分布函数来很好地建模，如，σ，σ，σ，σD. Petschke，T.E.M.Staab/SoftwareX 7（2018）122127±见图6。测量纯度为99.99%（4N）的锡的实验的正电子寿命谱（蓝色点，左）和记录的脉冲高度谱（蓝色点，右）（顶部），以及基于表1中列出的参数的模拟（底部）。正电子寿命谱（左）中的红色曲线表示拟合的模型函数。所得残差显示在下面的4 σ置信水平内。模拟的脉冲高度谱（PHS）适于最佳地模拟所使用的BC422Q（0.5%二苯甲酮）吸收器的PHS，因此，选择用于起始（灰色阴影）和终止量子（绿色阴影）的相同窗口。图 4和6（右下角）。由康普顿散射光子产生的脉冲导致对开始或停止信号的误解，从而导致IRF中的额外背景和传播因此，与IRF和背景相关的给定窗口（开始和停止能量的可接受脉冲高度）的影响是可行的。此外，该库可用于演示目的或验证信号处理算法（例如，滤波器、脉冲内插或脉冲拟合例程）或用于新软件中的光谱分析或用于寿命光谱学的库通过PALS验证了其有效性和功能性，测量了纯度为99.99%（4N）的锡（Sn）的寿命谱，其中实验检索的寿命和强度随后用作模拟输入。引用[1] 作者：Bell RE，Graham RL.正电子在液体和固体中湮灭的时间分布。物理学评论1953;90：644-54。http://dx.doi.org/10.1103/PhysRev.90.644网站。[2] Brandt W ，Spirn I.分子 物质中 的正 电子寿 命谱物 理学评 论1966;142 ：231http://dx.doi.org/10.1103/PhysRev.142.231网站。[3] 作者声明：J.空位形成对正电子寿命温度依赖性的影响。固态通讯1969;7：1203-5. http：//dx.doi.org/10.1016/0038-1098（69）90177-X.[4] 康纳斯DC，西RN。金属中的正电子湮没与缺陷《物理快报》A 1969;30：24http：//dx.doi.org/10.1016/0375-9601（69）90018-8.[5] Hautojärvi P，Tamminen A，Jauho P.铝中位错对正电子的捕获。物理评论快报1970;24：459-61。http://dx.doi.org/10.1103/PhysRevLett.24.459。[6] 脆VHC，锁定DG，西RN。铟中正电子俘获的研究J Phys F Met Phys 1974;4：830-8. http://dx.doi.org/10.1088/0305-4608/4/6/011.[7] 西 格 河 用 正 电 子 湮 没 技 术 研 究 平 衡 浓 度 中 的 点 缺 陷 。 J Phys F Met Phys1973;3：248-94. http://dx.doi.org/10.1088/0305-4608/3/2/003网站。[8] 西 格 河 用 正 电 子 湮 没 研 究 晶 体 中 的 缺 陷 应 用 物 理 1974;4 ：183http://dx.doi.org/10.1007/BF00884229网站。[9] 西格河正电子在金属中的扩散系数和俘获率与温度的关系。应用物理1975;7：257-63. http://dx.doi的网站。org/10.1007/BF00900321。[10] Saarinen K，Hautojärvi P，Corbel C.半导体缺陷的正电子湮没谱。在：标识 。 缺 陷 半 秒 。 爱 思 唯 尔 有 限 公 司 1998.第 209- 285 页 。 http ：//dx.doi.org/10.1016/S0080-8784（08）63057-4.[11] Krause-Biberberg R，Leipner HS.半导体中的正电子湮灭：缺陷研究. 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