新型环保固体酸催化剂的稳定性及改性研究

4科学讲座3（2022）100062新型环保型硫酸化金属氧化物固体酸催化剂的稳定性刘赛赛a，b，蒋向阳c，朱明桥a，b，朱伟，吴世华c，胡伟a，佟长发da浙江大学化学与生物工程学院，中国杭州310027 b浙江大学-衢州研究院，中国衢州九华大道北78号，324000 c中央玻璃化学有限公司，浙江衢州324004d广西大学化学化工学院石油化工资源加工与过程强化自动清洁装置保留字：A B标准本文对SO2-/MO固体酸的金属氧化物载体和活性组分前体进行了筛选，4x y金属氧化物制备了SO2--/CrO-FeO（S-CrFe）NH-TPD结果表明，负载SO2-的固体酸具有2 8 232 32 3 2 8固体酸活性成分催化性能稳定性两种金属氧化物的混合可以调节固体酸的酸性制备S2-CrFe的最佳工艺条件为：Cr2O3与Fe2O3的质量比为1：1，过硫酸铵溶液浓度为1 mol/L，煅烧温度为550摄氏度。在此条件下得到的固体酸催化酯化反应产率为91.2%。考察了该固体酸的稳定性，发现S2-CrFe易失活，因此考虑用有机硅烷和氧化镧对其进行改性。实验结果表明，改性后的固体酸循环使用4次后，乙酸乙酯的收率可达60%以上本文的视频可以在https://doi.org/10.1016/j.sctalk.2022.100062。作者单位：浙江大学化学与生物工程学院，浙江杭州310027作者：陈文彬电子邮件地址：Xiangyang. cg-cs.com.cn（X. Jiang），zhumingqiao@zju.edu.cn（M. Zhu）。h tt p：//dx. 多岛或g/10。1016/j。我的天啊。20 22. 1 0 0 06 2接收于2022年7月1日;接受于2022年7月5日27 7 2 - 56 93/©2022TheA ut hors. 由E lsevierL td提供。 这是CCBY许可证下的一项操作（http：//creaitivecommons.com/）。或g/li ce ns s/by/4.0/）。可在ScienceDirect上获得目录列表科学讲座杂志首页：www.elsevier.es/sctalkS. Liu等人科学讲座3（2022）1000622图和表图1.一、S-Fe、S2-Fe、S-Cr、S2-Cr和S2-CrFe固体酸的XRD图谱。图二、不同焙烧温度下S2-CrFe固体酸的XRD图谱。图3.第三章。 S2-CrFe和S2-CrFe-Si-15固体酸的FTIR光谱。S. Liu等人科学讲座3（2022）100062328图四、S-Fe、S2-Fe和S2-CrFe固体酸的NH3-TPD谱图五、不同SO2-浓度下S2-CrFe固体酸的NH3-TPD谱图六、载体中氧化铁含量对S_2-CrFe固体酸酯化反应的影响S. Liu等人科学讲座3（2022）1000624图7.第一次会议。过硫酸铵溶液浓度对S_2-CrFe固体酸酯化反应的影响图8.第八条。不同焙烧温度对S2-CrFe-50%-1.0固体酸酯化反应的影响图9.第九条。S2-CrFe在酯化反应中的循环使用结果S. Liu等人科学讲座3（2022）1000625图10个。 S2-CrFe、S2-CrFe-Si-15和S2-CrFe-La-3的XRD图谱。图十一岁不同质量分数La2O3改性S2-CrFe固体酸的NH3-TPD谱图12个。不同体积分数TMCS改性S2-CrFe固体酸在酯化反应中的循环性能S. Liu等人科学讲座3（2022）1000626图13岁不同质量分数氧化镧改性S2-CrFe固体酸在酯化反应中的循环性能表1不同氧化物载体和活性组分前体对固体酸催化酯化反应性能的影响。不同活性组分前体的产率/ %（NH4）2SO4（NH4）2S2O81了al2o341.650.82Moo336.950.33了zro280.083.94三氧化铬44.879.05的wo319.630.56了sno229.936.97中mno223.865.38Fe2 O380.461.69的tio227.336.3表2不同复合氧化物负载的固体酸在酯化反应中的催化性能。条目目录产率/%备注a1S2-ZrCr79.5S2-Zr：83.9↓S2-Cr：79.0↑2S2-ZrMn48.6S2-Zr：83.9↓S2-Mn：65.3↓3S2-ZrAl46.6S2-Zr：83.9↓S2-Al：50.8↓4S2-ZrMo82.6S2-Zr：83.9↓S2-Mo：50.3↑5S2-ZrFe68.9S2-Zr：83.9↓S2-Fe：61.6↑6S2-AlMo66.3S2-Al：50.8↑S2-Mo：50.3↑7S2-AlCr66.1S2-Al：50.8↑S2-Cr：79.0↓8S2-AlMn29.3S2-Al：50.8↓S2-Mn：65.3↓9S2-MoCr62.9S2-Mo：50.3↑S2-Cr：79.0↓10S2-MoFe79.3S2-Mo：50.3↑S2-Fe：61.6↑11硫铬铁91.2S2-Cr：79.0↑S2-Fe：61.6↑12硫锰铁70.4S2-Mn：65.3↑S2-Fe：61.6↑13S2-MoMn31.5S2-Mo：50.3↓S2-Mn：65.3↓14S2-CrMn48.6S2-Cr：79.0↓S2-Mn：65.3↓15S2-AlFe47.4S2-Al：50.8↓S2-Fe：61.6↓表3酯化反应所得结果的比较。2 8 232 344 2 2作者催化剂T/°C酸：醇催化剂用量t/H产率/%这项工作S O2−/Cr O -Fe O751：1.5（mL）2重量%591.2Li等人[1]第一章SO2−/CA801：5（摩尔）3重量%485.4Zhong等人[14个]第一章SO3 H/CTP901：3（g）5重量%186.67Cui等人[第十五条]SO2−/TiO-ZrO-La–1：2（摩尔）3重量%5.5大于90Wu等人[16个]ZSM-51101：1.5（摩尔）7 mL–88.6Wu等人[16个]改性ZSM-51101：1.5（摩尔）7 mL–95.8S. Liu等人科学讲座3（2022）1000627信用作者身份贡献声明赛赛刘：调查，数据策展，写作-原始草案，验证-形式分析。Xiangyang Jiang：写作&管理，资金获取。朱明桥：概念化，资源，撰写&-评论编辑，监督，项目管理，资金获取. 吴世华写作-&Wei Hu：数据管理，形式化分析。佟张发：写作&-审校编辑，项目管理.致谢本工作得到了浙江省自然科学基金项目（Y4080247）、衢州市科技计 划 项 目 （ 2021F012 ） 、 浙 江 大 学 衢 州 学 院 科 技 计 划 项 目（IZQ2020KJ2016）和广西石油化工资源加工与过程强化技术重点实验室开放项目（2020K004）的资助申报利益作者声明，他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系，可能会影响本文报告的工作。引用[1] S. 汗湾，澳-地阿兹米湾Yildiz等人，表面氧-金属比对氧化物表面润湿性的作用，Appl.你好。 我来了。 1 0 6（20 15）ht tps：//d oi. 或g/10。1063/1。49 0 7 7 5 6.进一步阅读[1] X. Liang，Y.程角，澳-地Qi，聚吡咯基强酸缩醛化催化剂，固体催化剂。 13（2 0 1 1）18 20- 1 8 2 4，h t t p s：/ / d o i. 或g/10。1016/j。solid stat te sciences. 2 0 1 1。06.025[2]H. Wang，Y. Li，F. Yu等人，用于生物柴油生态友好合成的稳定介孔超强酸纳米催化剂 ， Chem. Eng. J. 364 （ 2019 ） 111 https://doi.org/-122 ， www.example.com10.1016/j.cej.2019.01.168。[3]Z. Wang， Z. Wang，Y. Bai等人，以磺酸型单体直接合成的磺化聚醚砜作为新型稳定的固体酸催化剂，催化酯化。（2022）https://doi.org/10.1016/j.catcom.2012.07.015。[4] K. 萨拉瓦南湾Tyagi，H.C.Bajaj，硫酸化氧化锆固体酸催化剂对肉豆蔻酸与甲醇酯化的催化活性，Ind. J. 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