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工程科学与技术,国际期刊19(2016)90完整文章Al-Cu连续驱动摩擦焊接头中的互扩散及金属间化合物研究魏燕妮a,b,李景龙b,*,熊江涛a,b,张福生ba西北工业大学凝固过程国家重点实验室,Xib西北工业大学摩擦焊接技术陕西省重点实验室,西安A R T I C L E I N F OA B S不 R 一C T文章历史记录:2014年11月27日收到2015年5月272015年5月27日接受2015年8月13日在线发布保留字:连续驱动摩擦焊形成吉布斯自由能金属间相互扩散Al–Cu本文采用连续驱动摩擦焊技术实现了铝与铜的连接。采用SEM、EDS、XRD等分析手段对复合材料的微观结构和成分进行了分析。使用红外热成像相机观察表面温度。在不同的焊接工艺参数下,界面温度范围为648~723 K. Al和Cu原子之间的相互扩散非常迅速,相互扩散系数可达7.8 × 10−12m2/s。根据XRD和EDS分析,在所有样品中鉴定出金属间化合物相Al2Cu和Al4Cu9。提出了有效生成吉布斯自由能变化模型预测Al-Cu化合物在固态界面的生成,结合动力学因子计算表明,Al 2Cu(Al侧)和Al4Cu 9(Cu侧)化合物首先生成.© 2015 , Karabuk University. Elsevier B. V. 制 作 和 托 管 这 是 CC BY-NC-ND 许 可 证 下 的 开 放 获 取 文 章(http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/)。1. 介绍相对于Cu,Al的电导率与密度的比率大约是两倍当重量和成本是设计考虑因素时,用Al代替电力传输系统的某些Cu部件将是有吸引力的[1,2]。因此,Al和Cu的不同材料的接合应该允许用于功率传输系统的更优化的设计解决方案。Al和Cu是不相容的金属,因为它们在高于120 °C的温度下彼此具有高的亲和力,并且在它们的界面上产生几种金属间化合物[3,4]。这些脆性金属间相对Al-Cu结构的可制造性、机械性能和可靠性具有重大影响因此,了解Al-Cu界面的相互扩散和金属间相的形成Al和Cu之间的互扩散伴随着互金属形成,并且Al和Cu在这些形成中的互扩散系数是不同的[7]。那么扩散层的宽度不仅与扩散时间有关,而且与每种形成物的量有关。Du等[8]研究了Cu在面心立方Al中的扩散,发现在859~928 K温度范围内,扩散系数D0固态过程中金属间相的形成* 通讯作者。联系电话:电话:029 - 88460673传真: 029 - 88491426电子邮件地址:lijinglg@nwpu.edu.cn(J. Li)。由Karabuk大学负责进行同行审查二元异种金属间的扩散是Al-Cu焊接和粘接元件、复合材料、薄膜电子器件中已有的研究表明,在不同的实验方法和条件下,Al-Cu 固 态 扩 散 界 面 上 可 能 形 成 不 同 的 金 属 间 化 合 物 相Funamizu和Watanabe[3]使用体电偶在673~808 K下研究了Cu和Al之间的多相扩散,最长持续时间为100 h。他们报告了Al-Cu相图预测的所有可能的五种平衡相的形成,即,Al4Cu9、Al2Cu3、Al3Cu4、AlCu和Al2Cu。然而,Hannech et al.[9]发现在698 K退火25~225 h的体对中不存在Al 4Cu 9相。此外,在热轧结合的Al-Cu层压板的情况下,金属间化合物相的形成不仅取决于温度[10],而且还取决此外,Abbasi et al.[12]研究了在523 K下退火1~1000 h的冷轧Al-Cu复合板,在界面处检测到AlCu 3、Al 3Cu4、AlCu和Al 2Cu。而在573~773 K退火1~36 h的Al-Cu摩擦焊接头中,Lee等的研究结果表明:[13]在界面上只发现了两种金属间化合物相(AlCu和Al2Cu)。如上所述,有几个变量,如处理条件、退火温度和保持时间,可以影响界面处金属间相的形成。然而,关于Cu和Al之间的反应相形成仍然存在一些科学上的困惑,需要澄清。有一个共识,金属间化合物相的种类和数量是影响接头性能的关键因素因此,有必要研究摩擦焊接过程中金属间化合物相的生成机制,而不是后续退火过程中的原子http://dx.doi.org/10.1016/j.jestch.2015.05.0092215-0986/© 2015,Karabuk University.由Elsevier B. V.制作和托管。这是CC BY-NC-ND许可证下的开放获取文章(http:creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/)。出版社:Karabuk University,PressUnit ISSN(印刷版):1302-0056 ISSN(在线):2215-0986 ISSN(电子邮件):1308-2043主 办可 在 www.sciencedirect.com上 在 线ScienceDirect可在ScienceDirect上获得目录列表工程科学与技术国际期刊杂志主页:http://www.elsevier.com/locate/jestchY. Wei等人/工程科学与技术,国际期刊19(2016)9091研究了连续驱动摩擦焊(CDFW)制备的Al-Cu界面的互扩散和金属间化合物相的形成研究了界面形貌和利用有效生成热模型和热力学分析,合理化了相形成的顺序同时测定了金属间化合物层的生长动力学2. 实验程序可商购获得的Cu条(99.9wt. %)和Al(99.%)。将试样加工成焊接部分尺寸为20mm,夹持部分尺寸为14mm在焊接之前,焊接面被研磨并且用丙酮脱脂。在40 kN连续驱动摩擦焊机上,在恒定摩擦力(19.1 MPa)、锻造力(31.8MPa)和转速(1900 rpm)条件下,进行了不同摩擦时间(2 s、4 s、6 s和8 s)的连续驱动摩擦焊试验摩擦和顶锻压力可以在压力指示器上观察到,焊接顺序的阶段由外部定时器驱动的电磁阀控制。焊接接头上的表面温度使用红外热成像摄像机(RightTecVarioCAM® hr head-HS)以60 fps的帧速率采用扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射(XRD)技术对焊接接头进行了金相分析3. 结果和讨论3.1. 焊接接头塑性区的焊接温度结果表明,采用CDFW焊接的接头具有良好的界面结合性能. 样品的外观如图所示。1.一、可以看出,具有较低强度的Al经历更多的变形,导致更多的烧蚀。铜侧几乎无灰分产生。随着焊接时间的延长,铝侧的熔敷物明显增加Al-Cu焊接接头塑性区的实际温度本文通过对焊接界面区温度场的分析,Fig. 1. 不同参数下焊缝的宏观组织。采用红外热像仪测量了铝铜合金棒CDFW过程中的温度变化图2a是焊接界面区域的典型红外热图像,图2b是焊接界面区域T的最大表面温度随不同焊接时间的变化。可以看出,最高表面温度的变化有一个不稳定阶段,然后趋于稳定,但焊接时间2 s时,由于太晚而无法达到稳定阶段。用稳态数据处理的平均温度分别为648 ± 15K、665 ± 15 K、693 ± 15 K和713 ± 10 K。分别Xiong et al.[14]发现焊接界面区域T的实测平均温度和最高温度低于但接近于由分析模型计算的焊接界面温度,通过将分析解与相应的实验结果进行比较,系统地检验了分析模型图二. 铝-铜合金管的实际CDFW过程92Y. Wei等人/工程科学与技术,国际期刊19(2016)90图三. 摩擦时间:(a)2 s、(b)4 s、(c)6 s和(d)8 s时界面区域的SEM显微照片。从铝管的CDFW获得。因此,它可以被认为是界面上的实际温度3.2. 接头界面的显微组织和互扩散图3显示了不同焊接参数下Al-Cu接头的界面显微组织。在Al和Cu块体之间有一层厚度为0.7 μm~10 μm的连续金属间化合物层,平行于界面。复合层都由两个可辨别的子层组成,在不同的参数下显示不同的灰度级。靠近Cu侧的层是曲折的,并且散布有Cu基体。界面无裂纹和随着焊接时间的延长,IMC层的厚度显著增加。图3a中的界面区域A和图3d中的区域B的高倍数图像在图4中被更清楚地曝光。EDS分析进行了研究IMC层的确切组成对图1-8中的点进行EDS分析的结果 4a和图表1中总结了4b。在点1、2、5和6的位置处,由于原子比(n(Al):n(Cu))约等于2:1,所以靠近Al侧的新生成层可以被识别为Al2Cu。在点3、4、7和8的位置,由于n(Al):n(Cu)4:9,所以靠近Cu侧的层可被确定为Al4Cu9。这些相通过XRD分析进一步确定,如图5所示。结果表明,合金中出现了IMC相(Al2Cu,Al4Cu9),并与EDS分析结果相一致。铝-铜合金棒坯在CDFW过程中,Al和Cu之间的相互扩散非常明显。图6示出了当摩擦时间为8s时的扩散层和EDS分析结果。EDS(沿着图6a中所示的虚线的线扫描分析)分析结果示于图6b中。6b. Al和Cu含量的线性迹线显示Al和Cu的相对强度。可以看出,扩散层的宽度约为7.9 μm,其包含两层见图4。 以层的状态形成的IMC的显微照片示出了(a)图3a中的区域A的放大图和(b)图3d中的区域B的放大图。Y. Wei等人/工程科学与技术,国际期刊19(2016)9093表1化学成分阵互扩散系数可简单计算图中所示的点的位置。 4(at.%)。x 2/t,即7.8 × 10 −12m 2/s,这是三个数量级的com-点x(Al)/%x(Cu)/%n(Al):n(Cu)pared与扩散Coe cautious在文学(T= 713 K,165.6534.35约2:1D0= 6.5 × 10−5 m2/s,Q = 136.1 kJ/mol,因此D= 6.9 × 10−15 m2/s)[8],266.2933.71与扩散系数相比,331.8768.13约4:9在热平衡状态下(T= 713 K,D0= 1.31 × 10- 5m2/s,Q = 185.2 kJ/mol,因此D= 3.5 × 10−19 m2/s)[15]。在Al-Cu的CDFW过程中,Al和Cu原子之间的相互扩散3.3. Al-Cu接头界面相的形成机理图五. XRD图谱取自横截面。在摩擦焊过程中,Al- Cu接头摩擦界面温度Al-Cu相图表明,在623~773K温度范围内,存在Al2Cu,AlCu,Al3Cu4,Al2Cu3和Al4Cu9五种平衡相。 在本研究中只发现了Al2Cu和Al4Cu9。 但根据Al-Cu相图,还应形成其它化合物,如AlCu,Al3Cu4和Al2Cu3。一般来说,二元系金属间化合物相形成的顺序不仅由热力学决定,而且由扩散动力学决定。许多模型被用来预测形成的第一阶段在一个二元系统以前。Pretorius等人[16]开发的有效生成热(EHF)模型是用于预测许多二元体系(如M-Al)中第一相形成的最新和最有效的方法,并成功预测了15个金属-Al二元体系的第一相形成。Guo等[17]计算了673~773 K温度范围内所有五种金属间化合物相的有效生成热ΔHe值,发现Al2Cu具有最大的负EHF(ΔHe),从热力学和动力学理论相结合的角度来看,预计它首先在扩散区形成在CDFW固相界面反应过程中,界面上的相形成是一个非平衡过程。它总是被发现,只有一个或两个化合物相的形式在界面处,这是不像平衡系统,同时形成的相的混合物可以导致最低的自由能状态的系统。在这种情况下,有效吉布斯自由能变化为-用有效生成热(ΔHe)代替生成热(ΔGe)能更合理有效地预测地层层序[16]。的见图6。定性分析429.7170.29567.1232.88约2:1664.6735.33729.7670.24约4:9826.9873.0294Y. Wei等人/工程科学与技术,国际期刊19(2016)90表2Cu-Al化合物在723 K时的生成吉布斯自由能变化(ΔGei)物种化学成分限制元件ΔGi(J/mol)[18]ΔGe(723K)(kJ/mol)ΔGei(Ce= 0.50)(kJ/mol)铝铜合金铝0.67铜 0.33Al−15 826.2 + 2.3T−14.16-10.57AlCu铝0.50铜 0.50铜(铝)−20 496.8 + 1.6T-19.34-19.34Al3Cu4铝0.43铜 0.57Cu−20 197.4 + 1.9T-18.82-16.51Al2Cu3铝0.40铜 0.60Cu−20 137.8 + 1.6T-18.98-15.82Al4Cu 9铝0.31铜 0.69Cu−19 707.1 + 1.6T-18.55-13.44Al-Cu界面反应生成相的有效生成吉布斯自由能变化注意到Cu在Al中的溶解度极限为~0.15原子%在~723 K的温度范围内,Al在Cu中的最大固溶极限为~18 at.%。因为解决方案-GeiC1(一)Cu在Al中的固溶极限比Al在Cu中的固溶极限低近两个数量级,Al(Cu)固溶体将首先饱和。式中,ΔGi为生成相的吉布斯自由能变化,Ce为界面处限制元素的有效浓度,C1为化合物中在本研究中,鉴于第3.1节中的温度测量,界面温度被认为约为723 K。例如,如果考虑在723K下形成Al2Cu相并且假设生长界面处的Cu的有效浓度为50原子%,并且Al为50原子%,因此,Al是限制性元素。Al 2 Cu的生成吉布斯自由能变化(ΔGi)为−14 160J/mol,这是通过拟合Yang等人[18]研究中不同温度下的ΔG i数据计算得出的。表2显示了在Al 0.50 Cu 0.50下所有Cu铝化物相的有效生成吉布斯自由能变化(ΔGei)的计算结果。基于等式(1)、有效吉布斯自由能变化为-对于Al-Cu二元系,任何化合物的生成都可以作为反应物种浓度的函数来计算。这种计算可以用图形表示,Al-Cu系的有效生成吉布斯自由能变化图如图7所示。可以看出,每个相具有最负的ΔGei,因此当界面实际浓度与特定相的浓度相匹配时,系统释放的能量最多。由图7可知,Al2Cu在0~ 34.8at.%浓度范围内为第一相的Cu。Al4Cu9为59.2~100 at.%的第一相AlCu含量为34.8~ 59.2at.%根据-ly。对于但是应当见图7。Cu-Al化合物在不同浓度下生成的有效吉布斯自由能变化(Δ Gei)。铜的浓度必须在0~ 34.8at.%之间。因此,实验观察到Al2Cu是界面处的第一个相 随着扩散的进一步进行,Cu(Al)固溶体达到饱和,在Cu- Al 2Cu界面处形成Al4Cu9相。随着焊接时间的延长,会出现AlCu相。 类似的结果表明,图中的结果。 7是正确的,在其他文献中也有发现,并由其他研究人员获得。Saeid等人[6]Zhang etal.[19]研究了Al-Cu的搅拌摩擦搭接接头在Al-Cu界面上的反应温度和时间近似相等。Hang等人[20]研究了铜球键中Al-Cu金属间化合物在等温时效过程中的生长规律根据这些文献,首先形成Al2Cu和Al4Cu9,随后形成CuAl相。这与图1中的结果一致。7.第一次会议。4. 结论采用CDFW快速成形技术实现了铝与铜的连接分析了复合材料的显微组织和成分,并对复合材料的表面温度进行了观测. 主要结论归纳如下:(1) 根据实测的焊接界面区表面最高温度,建议在不同焊接工艺条件下,界面温度范围为648~723K(2) 结果表明,采用CDFW焊接的结果表明,在薄膜中可以清晰地看到厚度为0.7 μm~10 μm的连续金属间化合物层,该层由两个灰度级不同的亚层组成。根据XRD和EDS分析,在所有样品中鉴定出金属间化合物相Al2Cu和Al4Cu9。互扩散系数可以简单地计算为7.8 × 10−12 m2/s。(3) 采用有效生成吉布斯自由能变化模型对Al-Cu化合物的生成进行了预测致谢这项工作得到西北工业大学凝固过程国家重点实验室基金的资助 ( 批 准 号 : 43-QP-2009 和 31-TP-2009 ) 和 111 项 目 ( B08040)。引用[1] J.P. Immarigeon,R.P. Holt,A.K.库尔湖Zhao,W.华莱士,J.C.床上用品,飞 机 用 轻质材料,脱线。Charact. 35(1995)41Y. Wei等人/工程科学与技术,国际期刊19(2016)9095[2] J.E.李博士裴,W. S.钟国雄金,J. H. Lee,Y.R.周,退火对不锈钢/铝/铜复合金属板力学性能和界面性能的影响,J。Mater. 过程Technol. 187[3] Y. 船水湾Watanabe,Interdiffusion in Al-Cu System,Trans.JPN. Inst. Met.12(3)(1971)147-152。[4] J.H. Ouyang,E.亚拉帕雷迪河Kovacevic,6061铝合金(T6-回火状态)与铜搅拌摩擦焊接的微观组织演变,J。Mater.过程172(2006)110-122。[5] A. Abdollah-zadeh,T.赛义德湾张文,搅拌摩擦焊铝/铜搭接接头的微观组织和力学性能。合金化合物460(2008)535-538。[6] T. Saeid,A.Abdollah-zadeh湾陈文辉,搅拌摩擦焊焊接接头的力学性能及焊接接头的焊接性研究,北京:机械工程出版社。合金化合物490(2010)652-655。[7] HTG Hentzell,K.N.涂,铜-铝薄膜双层中的相互扩散二.连续化合物形成期间标记运动的分析,J. Appl. Phys.54(12)(1983)6929-6937。[8] Y. Du,Y.A. Chang,B.Y.黄伟平,龚伟平,金智平,H.H. Xu等人,某些溶质在面心立方和液态铝中的扩散系数:临界评价和相关性。Sci. Eng. A 363(2003)140-151。[9] E.B. Hannech,N. Lamoudi,N.本斯林湾Makhlou fi,铝铜系统中的金属间化合物形成,Surf。修订信函10(2003)677-683。[10] X.K. Peng,G.Heness,W.Y.杨,轧制温度对铜/铝金属层压板界面和结合强度发展的影响,J. Mater. Sci. 34(2)(1999)277-281。[11] G.亨内斯河Wuhrer,W.Y.杨先生,铝/铜金属层压复合材料之界面强度发展,硕士论文。Sci. Eng. 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