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膜结晶过程控制研究进展及工业应用挑战-大连理工大学化工学院研究成果
工程7(2021)50研究化学工程前沿膜结晶过程强化与控制研究进展Xiaobin JiangXiao,Yushan Shao,Lei Sheng,Peiyu Li,GaohongHe大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室,大连116024阿提奇莱因福奥文章历史记录:收到2020年2020年5月28日修订2020年6月19日接受2020年12月8日网上发售保留字:膜结晶成核过程控制过程强化A B S T R A C T结晶是用于生产颗粒固体的基本分离技术。精确的成核和生长过程控制是至关重要的,但困难。一种新的控制技术,可以同时加强整个结晶过程仍然是一个重大的挑战。近年来取得重大进展的膜结晶(MCr)是一种混合技术平台,具有实现这一目标的巨大潜力本文阐述了MCr的基本概念最后,努力促进MCR技术的工业用途,未探索的问题,和开放的问题要解决的概述。©2020 THE COUNTORS.由爱思唯尔有限公司代表中国工程院和高等教育出版社有限公司出版。这是一篇CCBY-NC-ND许可下的开放获取文章(http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/)中找到。1. 介绍结晶技术是化工过程工程和产品工程中的一项经典的基础分离技术,在化工生产过程中得到了广泛的应用,如化学工程、制药科学、生物化学工程和食品工程[1促进成核和控制成核与生长之间的竞争是核心问题,因为它们影响分离效率和产品纯度[7膜结晶(MCr)是一种混合膜结晶过程,其中溶液变得过饱和以同时实现溶液分离和组分固化,在过去十年中取得了很大进展[12作为一种高度可调和环境友好的技术,MCr最具启发性的应用之一是使用膜作为异质成核界面来触发成核过程[17-20],这为MCr定制膜材料开辟了新的研究方向。凭借膜技术的独特优势和提高的能量利用效率[13,15,21*通讯作者。电子邮件地址:xbjiang@dlut.edu.cn(X. Jiang),hgaohong@dlut.edu.cn(G.He)。此外,由于定制的MCr材料可以产生具有高填充密度的装置,因此膜组件和相关混合工艺可以实现比常规结晶可以实现的更高的制造能力和强化分离工艺[27膜组件的总传质(或传热)系数可以保证对于不同的结晶模式(例如,蒸发结晶、抗溶剂结晶和冷却结晶),这也是新工艺工程开发的有吸引力的主题。与此同时,结晶过程的强化也指向更小、更清洁和更节能的技术和设备[31所有上述特征使得MCr研究,包括特定材料制造,器件开发和工艺设计,充满活力和挑战。在这篇综述中,我们概述了MCr对精确过程控制和强化的新贡献,然后概述了剩余的挑战和迫切需要。一些问题还有待解决。2. MCr原理及典型膜2.1. MCr的原则MCr不限于膜分离技术,随后是下游结晶。基础研究和应用研究https://doi.org/10.1016/j.eng.2020.06.0242095-8099/©2020 THE COMEORS.由爱思唯尔有限公司代表中国工程院和高等教育出版社有限公司出版。这是一篇基于CC BY-NC-ND许可证的开放获取文章(http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/)。可在ScienceDirect上获得目录列表工程杂志首页:www.elsevier.com/locate/engX. Jiang,Y.绍湖,澳-地Sheng等人工程7(2021)5051发展已经迅速地将MCr扩展到膜辅助工业结晶、膜界面上的原位成核和生长以及涉及膜的新型固体形成。目前,不同的结晶模式(冷却,蒸发,反溶剂结晶和反应模式)可以与膜分离技术相结合,用于不同的MCr操作。其中,膜蒸馏结晶(MDCr)被认为是一种新兴的混合方法,它集成了膜蒸馏和传统的结晶过程。MDCr最重要的特征是具有精细控制性能的膜[34,35]。人们普遍认为,通过有效的蒸馏分离过程回收溶剂是很容易实现的,通过膜界面。因此,在MDCr工艺中,疏水性微孔膜作为蒸气和液体分离的界面操作,其仅允许溶剂蒸气通过膜孔,同时防止液体溶剂通过[36]。梯度蒸气压导致挥发性组分从进料侧蒸发并在渗透侧冷凝。一种经典的膜结晶器(图1[37])产生过饱和,并最终通过将溶剂(反溶剂)从进料溶液蒸馏到渗透侧[38]来促进结晶过程。因此,MCr中的膜不作为组分传输的屏蔽屏障,而是作为支撑层,用于产生和维持成核和晶体生长的受控过饱和环境还应注意的是,在MCr操作期间,在进料侧靠近膜界面处存在一定的传质边界层膜表面上的多孔结构可以提供异质界面,溶质分子可以嵌入其中,导致增强的超饱和[38]。当溶液浓度在边界层中达到过饱和状态时,膜表面和溶质分子之间的相互作用促进了适当的晶体成核。晶体生长到一定程度后,脱离界面,供给晶种,促进均匀化Fig. 1.反溶剂结晶原理示意图:(a)溶剂去除MCr(T1>T2),(b)溶剂/反溶剂分层MCr(T1>T2),和(c)反溶剂添加MCr(T1T2)。T1:结晶温度;T2:馏出物或反溶剂的温度。经Elsevier Ltd.许可,转载自参考文献[37],©2012年。[39]第三十九话因此,膜表面充当能够降低自由能垒并促进异质成核的物理基底[37,40]。2.2. 用于MCr的聚合物膜和其他膜近几十年来,多孔聚合物膜已被广泛研究用于各种MCr应用,例如废水处理[41]和固体产物分离,以及超纯溶剂回收[24现有MCr工艺中使用的最典型的膜是由含有聚丙烯(PP)、聚偏二氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)和聚醚砜(PES)的有机聚合物材料制成的膜,这些膜是常见的多孔膜,孔的范围从亚纳米到微米[44PES膜已被用于溶剂去除,因为它们提供了高的替代表面积,从而实现了必要的可操作性、可控性和增强的微观混合[29]。 近年来,PES膜(图。 2)已经用于通过反溶剂结晶方法纯化赤藓糖醇[29]。在该方法中使用的亲水性PES中空纤维膜的横截面显示出具有非常薄的层的不对称结构,并且具有58%的相对高的孔隙率。利用这些纳米孔,成功地引入了膜组件,实现了结晶溶液与有机反溶剂之间的传递和微尺度混合,从而降低了局部过饱和环境。如图3所示,有机反溶剂渗透速率可以根据PES膜的结构通过壳侧和管侧的流速精确控制,从而保证精确的反溶剂梯度和过饱和度[29]。由于其高渗透通量和优异的机械特性,具有微孔结构和疏水性的PVDF膜已广泛用于MCr中的矿物回收和高盐水脱盐[47,48]。微孔聚偏氟乙烯由于其易加工性,可以很容易地通过相转化和其他简单的方法制备。此外,PVDF表现出与其它聚合物的优越的热力学和化学相容性,并且可以用无机材料进一步改性以获得所需的功能。热稳定性被认为是各种应用中最关键的参数。通常,PVDF中丰富的氟原子和碳(C)-氟(F)键保证了材料的高稳定性,并且它们在高温下具有优异的性能图二、(a)横截面和(b)膜表面的PES膜形态经Elsevier Ltd.许可,转载自参考文献[29],© 2019。X. Jiang,Y.绍湖,澳-地Sheng等人工程7(2021)5052图三.在(a)壳侧流速(v壳)和(b)管侧流速(v管)的不同速度下的抗溶剂渗透速率;各种(c)v壳和(d)v管的抗溶剂渗透速率的比较。复制自Ref。[29]经爱思唯尔有限公司许可©2019。[13,49]。由于其独特的化学稳定性,PVDF膜特别适用于酸性气体吸收和废水处理,因为它可以抵抗大量苛刻的化学品,包括无机酸,氧化剂和卤素,以及芳香族,氯化和脂肪族溶剂[50,51]。迄今为止,大量研究者报道了PVDF膜在盐结晶和高盐度膜接触器中的应用废水治疗Feng等人[48]对应用于基于膜的工艺(如气体分离和生物降解)的PVDF膜进行了综述。膜蒸馏用于去除挥发性有机化合物。早期的研究表明,PVDF中空纤维膜的表面结构(图4[51])在直接接触膜蒸馏(DCMD)中用于高盐水处理时对其性能的影响。结果表明,双层(DL)-PVDF-聚丙烯腈(PAN)膜具有稳定的渗透通量和较小的膜渗透性降低,这是见图4。(a)DL-PVDF-PAN膜和(b)DL-PVDF膜的扫描电子显微镜(SEM)图像DL:双层。复制自Ref。[51]经爱思唯尔有限公司许可©2003年。X. Jiang,Y.绍湖,澳-地Sheng等人工程7(2021)5053Anisi等人[52]测试了膜蒸馏(MD)和分批晶种结晶工艺的最佳条件,以评估PVDF膜单元产生过饱和的可行性,并确定传热和传质机理的模型Jiang等人[22]研究了膜性能和膜组件类型对晶体成核的影响,发现膜孔隙率在降低膜辅助冷却结晶的成核屏障方面起着重要作用。Choi等人[53]的进一步研究揭示了在配备用于盐水处理的PVDF中空纤维膜的部分浸没MDCr工艺期间的晶体生长和形成,这表明在不同温度下反应器和膜表面上的初始结晶点的多样性具有高孔隙率和疏水性的PP膜在MCr中也有广泛的应用[23,26,30]。研究表明,迄今为止,具有所需孔隙率和结构的PP中空纤维膜是拟议的MCr的优选材料。此外,通过比较真空和直接接触配置中的不同MCr性能,许多研究表明,PP膜可用于单盐和混合盐溶液中的真空隔膜蒸馏(VMD),以回收水和盐[54,55]。除了上述有机材料外,复合膜不仅对脱盐至关重要,而且对生物大分子和蛋白质结晶过程也至关重要[37,56Wang等人[59]开发了一种用于连续蛋白质结晶的新型MCr膜,可确保晶体形态的高选择性和稳健性能。制备的N-异丙基丙烯酰胺(NIPAM)图五. (a)不同中空纤维膜的渗透通量和(b)膜渗透性降低。SL:单层。经ElsevierLtd.许可,转载自参考文献[51],© 2003年。晶体生产率,并且以高形态选择性有效地生成具有所需六方立方体和全新花状形态的晶体,这可以同时强化结晶过程并通过连续离子浓度控制提高生产效率(图6[59])。因此,适用于MCr的膜列表正在增长,MCr的潜力正在扩大。除了所需的界面选择性转移性能和稳定的化学和机械性能外,成核诱导、可调节性和对结晶体系的快速环境响应性的特征可能是MCr利用膜的关键要求。3. 通过MCr通常,过程强化的目的是通过小型化、集成化和先进混合技术等方法实现更安全和可持续的技术发展[32]。结晶过程强化的新趋势是在提高结晶效率的前提下,实现传质的精确调控和过饱和度的均匀分布,其范围从微观尺度(晶簇或晶核)到宏观尺度(结晶器)都有。为了获得具有高纯度、更窄的晶体尺寸分布(CSD)和更好的形态的特定晶体产物,已经做出了巨大的努力来通过使用微结构反应器[60具有特定传质结构(近似二维(2D)微界面)的膜组件具有内在优势,可通过控制溶质和结晶溶剂的分布来实现均匀的传质速率并增强微观混合过程[26,68]。3.1. 通过MCr微观混合在结晶的过饱和控制中起着至关重要的作用[32,69]。根据Van Gerven和Stankiewicz[70]增强混合的系统分类,增强混合的四种模式(结构域、时间域、能量域和功能域)可以概括结晶过程[63,71]。微混合器的设计可以通过使用特定的结构或引入外部能量场来提高混合效率并减少混合时间[72图7显示了不同静态混合器的混合时间与雷诺数变化之间的关系[76]。在低雷诺数下,传质几乎是分子扩散。然而,流体之间的质量传递在增加湍流下转变为涡流扩散,这导致混合时间缩短。微反应器的微通道尺寸也对混合时间有很大影响[61,77]。具有纳米或亚纳米通道的膜的分散功能提供了两种流体流的均匀混合并增强了微观混合性能[78],这在控制晶体形成中起着至关重要的通过快速沉淀反应的膜界面分散可以实现均匀和稳定的过饱和环境,以控制成核和生长速率[79]。例如,Chen等人[80]研究了一种使用膜分散反应器生产硫酸钡纳米晶体的将通过该方法制备的具有球形形态的晶体的平均尺寸调节至20-200 nm的范围。通过调节硫酸钠水溶液的浓度和膜的孔径大小,可以得到较小的硫酸钡晶体。c- 在孔径分布中具有两个峰的氧化铝纳米颗粒[81]和六方ZnOX. Jiang,Y.绍湖,澳-地Sheng等人工程7(2021)5054见图6。(a)连续MCr工艺实验流程图;(b)膜结晶器示意图;(c)实际实验装置;(d)HCM辅助MCr动态界面示意图及分子形成原理。 G*成核:临界成核能;T进料:进料结晶溶液的温度;v流速:进料流的速度; Cs:结晶组分的浓度;百分比(3%、97%和98%)是形态选择性。经Elsevier Ltd.许可,转载自参考文献[59],©2018年。见图7。 不同静态混合器的混合时间与特征流动尺寸(tm/d2)的平方之比随雷诺数的变化。tm:混合时间;d:特征流动尺寸; IMM:交叉指型微混合器;Pe:Péclet数;IMTEK:德国弗莱堡大学微系统技术研究所复制自Ref。[76]经爱思唯尔有限公司许可©2010年。纳米颗粒[82]已经使用高效的混合膜分散器成功地合成。通过MCr生产纳米颗粒的经典工艺如图8所示[83]。与传统的搅拌结晶器不同,隔膜分散反应器可以得到尺寸可控的二氧化铈(CeO2)晶体。虽然通过常规方法获得的平均尺寸由于混合性能的改善,通过膜分散法获得的晶体尺寸低至8.2 nm(如图9所示)[83]。上述改善混合的方法都是制造超细纳米颗粒的尝试,并揭示了制造具有纳米颗粒的晶体的方法。用于工业应用的特定目标尺寸。X. Jiang,Y.绍湖,澳-地Sheng等人工程7(2021)5055见图8。 膜分散反应器的实验装置[83]。T:温度计。经Elsevier Ltd.许可,转载自参考文献[83],©2017。图9.第九条。通过(a,b)膜分散下的微反应器和(c,d)搅拌槽条件获得的CeO2颗粒的透射电子显微镜图像和粒度分布复制自Ref。[83]经爱思唯尔有限公司许可©2017。3.2. 膜辅助反溶剂结晶结晶过程中的一个关键挑战是在反溶剂结晶期间反溶剂/结晶溶液的界面微观混合,这是由于具有低界面传质速率和高扩散阻力的有限液滴表面。近年来,使用具有多孔中空纤维膜的设备已经成功地获得了具有良好形态的晶体产物[84,85]。为了避免晶体产物在中空纤维管中沉积从 而 阻 碍 进 一 步 的 生 产 , 中 空 纤 维 多 孔 膜 辅 助 抗 溶 剂 结 晶(HFPMAAC)通常选择经典的进料模式(如图10所示)[25]。Chen等人[21,44]生产的聚合物涂层利用HFPMAAC的药物纳米晶体和纳米颗粒。具有微米或亚微米通道的多孔膜作为反溶剂和结晶之间的传质界面,导致反溶剂的精确传质控制并加强微观混合[86,87]。当膜辅助反溶剂结晶(MAAC)中使用的膜不是多孔的时,反溶剂和结晶之间的传质遵循表面更新而不是微滴混合的替代机制(图1)。 11)[29]。通过反溶剂在膜微尺度界面的渗透,提出了一种精确的过饱和度控制机理。新机构可以在大约2D亚微米液体层(厚度约为50至200μ m)上获得毫秒级的精确过饱和调节,这克服了X. Jiang,Y.绍湖,澳-地Sheng等人工程7(2021)5056···图10个。使用多孔中空纤维膜的反溶剂结晶的两种反溶剂渗透模式:(a)反溶剂在管侧流动和(b)反溶剂在壳侧流动。复制自Ref。[25]经爱思唯尔有限公司许可©2017。见图11。MAAC工艺示意图。经Elsevier Ltd.许可,转载自参考文献[29]© 2019。这是在釜式结晶器或管式结晶器中发生的常规三维(3D)宏观传质的不均匀性缺点。基于过程分析和建立的模型,通过调节膜组件壳程的流速,可以精确地控制反溶剂渗透通量。由于MAAC具有低界面传质速率和更好的混合的优点,可以获得具有改善的形态和更窄的CSD的经典药物产品,E10的晶体(如图所示)。 12 [29])。MAAC膜组件具有较高的装填密度(2 38m2 m-3),界面传质速率(0.6 6 mgcm-2 s-1)比传统的反溶剂结晶法具有更高的控制精度当填充密度加倍时,界面传质速率相应降低,同时提高控制精度。在膜外表面形成的稳定液层能有效地阻止异相成核附着,提高反溶剂的添加速率,提高MAAC的生产能力4. MCr混合过程控制及其应用成核和生长过程是确定结晶机理和实现工业应用的核心问题。MCr是一种新兴的混合技术平台,具有解决这一问题的巨大潜力。与传统的结晶方法不同,MCr可以用作过程解耦方法:在膜界面上(或在膜组件中)成核,然后在结晶器中(或在膜结晶器系统中)生长。通过引入膜界面,可以通过膜界面成核来协调控制微尺度力场和过饱和环境。这对于复杂的结晶过程控制和设计越来越感兴趣。4.1. 通过MCr加速成核和自动引晶以实现过程控制在膜辅助结晶过程中,膜提供了均匀的界面,这有利于精确调节过饱和度和混合条件。在该过程中使用的隔膜还起到非均质成核介质的作用,并且可能进一步增加传质的风险,有效地减少膜表面上的结垢[88,89]。基于范德华摩擦流体动力场理论和经典的成核动力学,Jiang等[30]提出了一个数学模型来确定膜界面上的成核和晶体生长控制机制在一定的操作条件和颗粒大小下,膜表面存在三种晶体模式,包括暂时粘附、自动脱离和永久粘附(图1)。13 [30])。通过实时实验直接观察晶体的粘附、生长和脱离过程从膜缩放到成核自动脱离的转变对于MCr过程是至关重要的,因为晶体成核、生长和脱离的过程可以在特定条件下自动选择和筛选晶体尺寸。分离出的晶体转移到主溶液中作为籽晶进行亚晶生长和老化。自动选晶过程可以从时空上隔离成核和生长过程,有效地避免了结晶器内的二次成核。由于引入了由膜产生的均匀晶种,通过MCr获得的晶体产物具有比非膜结晶更窄的粒度分布(图14[30])。4.2. 通过混合MCr系统进行由于MCr成核过程控制和有效的晶体生长调节,具有反渗透(RO)和相关膜基技术的混合MCr系统提供了综合溶液处理的改进途径。Macedonio等人[90]研究了用于海水淡化的集成膜系统(图15)。MDCr的引入使植物采收率大幅度提高,达到92.8%。通过将MDCr与RO工艺结合,实现了高总水回收率(超过90%),并且获得的氯化钠(NaCl)晶体也具有窄的粒度分布[91]。此外,Ali等人[92]分析了将微滤(MF)与MCr结合用于处理采出水的系统的性能。这些研究都验证了利用低品位热流和MCr混合系统将废水转化为淡水和有用盐的能力。MDCr工艺在高浓度溶液条件下回收晶体时,膜表面易受污染。因此,对于溶解度随温度显著降低的X. Jiang,Y.绍湖,澳-地Sheng等人工程7(2021)5057··图12个。在(a)晶体长度和宽度、(b)变异系数(CV)、(c)纵横比、(d)MAAC晶体形态、(e)界面传质速率和(f)常规晶体形态方面比较晶体性质在1小时的MAAC或常规抗溶剂结晶后获得晶体Ni:长度为ilm的晶体的数量;Nj:长度为jlm的晶体的数量;Ntotal:总晶体的数量复制自Ref。[29]经爱思唯尔有限公司许可©2019。MDCr能显著提高结晶收率,同时防止膜污染。例如,Wu等人。[93]发现使用MD很容易达到高过饱和度,并且通过进一步的多级冷却获得高质量的晶体Gryta[94]将MDCr工艺应用于处理浓NaCl溶液,并在两级冷却结晶的辅助下,可从进料溶液中获得高达43 kg m-2d-1MDCr的能源效率是一个重要的问题时,considering不同的混合工艺和配置设计。根据渗透侧的管理,MD有四个操作模块[95]:①DCMD , 冷 水 与 膜 直 接 接 触 以 吸 收 蒸 汽 ;② 气 隙 膜 蒸 馏(AGMD),在渗透侧的膜附近引入气隙以减少热损失;③吹扫气体膜蒸馏(SGMD),其中气体扫过渗透侧以将蒸气转移到冷凝器;和COVMD,其中渗透侧处于真空或低压下DCMD是实验室规模研究中最常见的方法,因为它的设备设计简单与DCMD相比,AGMD过程中的空气间隙SGMD适用于从水溶液中去除挥发性化合物[95]。因此,这种配置已应用于一些食品工业[96]。另一种广泛使用的配置是VMD,由于其高传质驱动力,与其他配置相比,VMD具有更高的渗透通量[97]。因为MDCr过程的驱动力主要来自跨膜蒸气压的差异,所以温度的升高可以通过增加跨膜蒸气压来有效地提高传质效率。X. Jiang,Y.绍湖,澳-地Sheng等人工程7(2021)5058图13岁(a)在(b)不同膜粗糙度(r)和(c)进料条件(ul:参数乘以溶液的速度和粘度)下的晶体生长和脱离的模拟曲线;(d,e)在线检测膜表面上的晶体脱离。K1和K2是不同条件下的最大静摩擦系数复制自Ref。[30]经爱思唯尔有限公司许可©2019。图十四岁(a)成核、晶体生长和脱离的机理图;(b)(i)原始膜表面和(ii)-(iv)不同操作时间后具有均匀粒径的所用膜表面的SEM图像复制自Ref。[30]经爱思唯尔有限公司许可©2019。进料侧的饱和蒸汽压[98]。然而,这种影响是微不足道的,简单地提高温度可能会降低整体热效率[99]。此外,对于溶解度随温度升高而降低的一些溶质,在高温下操作会增加膜污染的风险。因此,有必要找到适合不同溶液系统的最佳操作温度[97]。对于MCr装置,平板和中空纤维膜组件通常用于实验室规模的实验和中试工厂[100,101]。平板膜组件具有结构简单、清洗方便、成本低的优点,但比表面积和填料密度低于中空纤维膜组件。此外,Meng et al.[102]指出,晶体成核和X. Jiang,Y.绍湖,澳-地Sheng等人工程7(2021)5059图十五岁复合式MCr系统综合盐水处理工艺流程图MF:微滤; NF:纳滤。复制自Ref。[90]经爱思唯尔有限公司许可,©2007年。这两种膜组件的生长行为一致,表明两种膜组件具有相似的结晶机理。在常规MDCr操作中,进料溶液被加热并泵入膜组件中,并且浓缩溶液必须再加热用于下一个循环。由于需要反复对主溶液进行再加热,该过程产生大量的热损失。另一种MDCr配置将中空纤维膜浸没在罐中,该罐可以用作结晶器和进料罐,并且可以减少溶液循环的热损失[103]并将结晶位置从膜表面转移到本体溶液[104]。增加进料流速会增加雷诺数,从而提高传质和传热系数,从而提高系统的整体效率[105]。在能量消耗和流量之间的平衡点处,存在最佳流速以实现最佳经济效益[106]。此外,料液中不同离子之间的相互作用可能会影响整个操作过程(例如,最终晶体产物形态、产物质量和产率)。Quist-Jensen等人[107]发现,根据具体的操作条件,氯化锂(LiCl)晶体可以获得立方或正交多晶型结构[107]。Salmón等人[108]在适当的条件下,能够获得高质量的在合理的MDCr操作条件下,可以实现Quist-Jensen等人[110]整合了创新的膜工艺,以实现ZLD并回收镁盐和锂盐在高品质。Guo等人[111]使用AGMD工艺优化了ZLD脱盐装置,实验室规模设备的能耗低至1651.5 kJ/kg水(H2O)。Lu等人[112]建立了一个数学模型,以构建一个集成冷冻脱盐和MDCr的ZLD系统(图16)。优化后的复合系统处理能力为72 kg·d-1,能耗降低一半图十六岁采用ZLD的MDCr和冷冻脱盐(FD)集成系统的机理复制自Ref。[112]经爱思唯尔有限公司许可©2019。X. Jiang,Y.绍湖,澳-地Sheng等人工程7(2021)50603350.5m2的太阳能电池板可以支持,这为利用清洁能源实现零能耗照明提供了一种可能的途径。MDCr作为一种既能处理高含盐废水又能回收纯净水和优质盐产品的工艺,可用于工业废水的处理。Kim等[113]报道,采用MDCr工艺处理页岩气采出水,淡水和矿物回收率分别高达84%和2.72kg·m-2·d-1,能耗低(28.2kW·h·m-3)。4.3. 膜生物反应器中膜污染和润湿的控制在MDCr工艺中,不仅需要尽可能促进晶体形成以实现更高的产率,而且还需要避免由结晶引起的膜污染,以实现连续操作[114]。理想情况下,从膜表面脱离的晶体将通过流体动力学运输进入结晶器,并且晶体形成将由核促进以保持浓度平衡[30,113,115]。实际上,在MDCr工艺中,晶体在膜表面的沉积会显著影响通量下降[116,117]。使用合理的操作条件,晶体产物可以在一定程度上及时去除[41,114]。一旦在膜界面上产生细小晶体,就很难通过用纯水洗涤[118]和空气反洗来减少膜污染。因此,避免初始阶段的膜污染是一个关键问题,这受到溶液系统的高度影响[119]。在一些通过MCr进行海水淡化的研究中,通量下降的主要原因是钙基污染物在膜界面上的沉积[37,120]。由于钙基污染物溶解度低,即使溶液未达到饱和,微核(或簇)的粘附也会导致晶体在膜表面生长,大大缩短了操作时间[121]。解决这一问题的主要方法是加入各种沉淀剂降低钙镁离子浓度。Drioli等人[122]通过加入一定浓度的NaHCO 3/Na 2CO 3水溶液(Ca 2+/CO2-摩尔比为1:1)实现反应 沉 淀 。 Creusen 等 人 [123] 向 本 体 溶 液 中 添 加 碳 酸 钙(CaCO3Quist-Jensen等人[110]发现当Na 2CO 3以1:1.05的Ca2+/CO2-摩尔比加入时,98%的Ca 2+离子可以沉淀。膜污染也会促进膜润湿的发生[124,125]。Gryta[94]通过数学方法研究了膜润湿的机理和可产生膜润湿的操作条件。此外,本体溶液中的有机物容易引起膜润湿[126]。因此,在实际应用中,有必要通过预处理过程减少有机物[127]。与其他膜分离工艺一样,MCr的长期运行迫切需要一种新的化学和物理相结合的分离技术。5. 结论和展望随着其理论认识和实际应用的不断扩展,MCR已成为工艺工程和产品工程交叉的前沿领域,远远超出了其研究的起点。先前和正在进行的研究已经证明了MCr技术在综合废水处理、脱盐、增强微观混合、精确成核控制和混合连续结晶强化等应用中的新兴吸引力和可行性。因此,所有最近的研究表明,利用MCr膜、过程强化机制和过程控制应用可以启发结晶工程和膜工程。MCr还可能导致高水平固体化学品制造的创新发展和改进膜结晶领域可以从以下领域的未来努力中受益:(1) 用于先进成核和生长控制技术的膜组件小型化。(2) 用于MCr工艺设计的连续稳定工艺模型,具有多个目标,如能量效率、晶体尺寸分布、晶体形态和晶体形状选择性。(3) 改进的膜和控制技术,可以将膜结垢和颗粒沉积转化为颗粒自动分离。(4) 纳米粒子、药物及生物晶体制造之膜辅助反应结晶之发展确认感谢国家自然科学基金(21978037、21676043、21527812、U1663223)、中华人民共和国科技部重点领域创新团队(2016 RA4053)、中央高校基础研究基金(DUT 19 TD 33)的资助遵守道德操守准则Xiaobin Jiang、Yushan Shao、Lei Sheng、Peiyu Li和GaohongHe声明他们没有利益冲突或财务冲突需要披露。引用[1] Kiani H , Sun DW. 水 结 晶 及 其 对 食 品 冷 冻 的 重 要 性 。 Trends Food SciTechnol2011;22(8):407-26.[2] Sha Z , Yin Q ,Chen J.工业结 晶:趋 势与挑战。 ChemEng Technol 2013;36(8):1286.[3] MorrisG,Power G,Ferguson S,Barrett M,Hou G,Glennon B. 以连续冷却混合悬浮液混合产物移出结晶器之粒子数平衡模式评估苯甲酸之成核与成长动力学。Process Res Dev2015;19(12):1891-902.[4] Bhangu SK,Ashokkumar M,Lee J.对乙酰氨基酚的超声辅助结晶:晶体尺寸分布和多晶型控制。Cryst GrowthDes 2016;16(4):1934-41.[5] 陶峰,韩强,刘凯,杨平。通过生物大分子纳米晶体的介观组装调整结晶途径。Angew Chem Int EdEngl 2017;56(43):13440-4.[6] 张东,徐松,杜松,王军,龚军。药物连续结晶技术进展。Engineering2017;3(3):354-64.[7] Lakerveld R,Verzijden NG,Kramer H,Jansens P,Grievink J.超声波在75 L结晶器中启动硫酸铵蒸发间歇结晶中的应用。 AIChE J 2011;57(12):3367-77.[8] Nguyen TNP,Kim KJ.通过溶液中的晶种结晶将利塞膦酸钠半五水合物转化为一水合物。AIChE J 2011;57(12):3385-94。[9] Soare A , Dijkink R , Pascual MR , Sun C , Cains PW , Lohse D , et al.Crystalnucleation by laser-induced cavitation.Cryst Growth Des 2011;11(6):2311-6.[10] NarducciO,Jones AG. 超声波原位晶种催化己二酸冷却结晶。Cryst GrowthDes2012;12(4):1727-35.[11] 刘晓波,王晓波. 使用功率超声改善食品加工中的提取和改变相变。FoodRev Int2013;29(1):67-91.[12] 苏珊托·H膜蒸馏的实际应用。Chem Eng Process 2011;50(2):139[13] 左J,钟TS. 用于真空膜蒸馏的具有增强的机械耐久性的原位交联PVDF膜。AIChEJ 2016;62(11):4013-22。[14] 杨伟杰,王伟杰,王伟杰.等压冷却还是等温压缩?揭示路径依赖对结晶的影响。Cryst Growth Des 2017;17(6):2950-4.[15] 陆东,李萍,肖伟,何刚,蒋新。含盐有机废水的膜蒸馏结晶同时回收和结晶控制。AIChE J 2017;63(6):2187-97。X. 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